随着中国国民经济的快速增长和人民生活水平的提高，中国向大气中排放的活性氮(生物可利用性氮)总量逐年增加，已经成为亚洲地区氮排放量最大的国家[1].研究表明，中国大陆地区大气的排放量从1950年的2.6Tg增加到2007年的16.0Tg[2-4]，大气的排放量从1980年的3.8Tg增加到2004年的18.6Tg[5-6]，预测2020年将达到32.4Tg[1]。大气中的和通过光化学反应生成氨氮和硝酸盐等气溶胶粒子，不仅会降低大气能见度，损害人体健康，还会增加大气氮沉降，引起土壤和淡水酸化以及营养盐循环的生态失衡，进而导致陆地和水体生态系统多样性减少，对生态系统功能造成不利影响[1,7-10].
研究表明，1950-2007年间，中国大气排放呈逐年增加的趋势[2-4,11-12]；1980-2005年间，除了1996-1998年间略有下降以外[13]，大气排放量也逐年增加[2,14]，而且自2000年以来呈迅速增加的趋势[6,15-17].由于考虑的污染源种类以及采用的各污染源的排放因子不同，学者们估算的同一年份中国的活性氮排放量有较大差别[1,3,5-6,11,13-14,17-21].这些研究为我国酸沉降控制提供了科学依据，但是缺乏从较长时间尺度上对和排放状况的对比分析.
本研究估算了中国大陆地区各省份1995-2004年历年排放量和1985-2010年历年排放量，并分析了其排放强度的空间变化.
1 研究方法
1.1 排放量的计算方法
释放到大气中是受到农业活动和自然排放共同作用的结果.大气中的主要来源有畜禽排放(49%～63%)、肥料施用(11%～12%)、海洋释放(14%～17%)、土壤释放(10%～13%)、生物燃烧(4%～7%)、人类粪便(5%～8%)、煤炭燃烧和汽车尾气排放(3%～4%)等[22-23].
全国每年的排放量根据各省(市、自治区)每年的排放量加和得到，各省(市、自治区)的排放量等于各类源的排放量乘以排放因子后加和得到，计算公式如式(1)[2]：
由于人类活动引起的排放源i主要有4种，即：畜禽排泄、氮肥施用、化肥和合成氨生产和人类粪便排放.
1.1.1 动物排量 畜禽养殖数量的数据来自中国统计年鉴中的年末存栏数.本计算中采用的畜禽养殖排放因子见表1[2]，由每年的畜禽养殖数量乘以各类畜禽相应的排放因子即可得到每年各类畜禽的排放量.
1.1.3 氮肥施用中的排放量 根据各省(市、自治区)每年的氮肥施用量与各种氮肥的百分比组成，即可算得各省(市、自治区)氮肥施用的排放量.我国氮肥生产量组成、施用量组成及其排放因子见表2[2].
1.1.4 农村人口粪便排量 我国农村的卫生条件与处理条件差，故本计算中采用1.3kg/(人.a)，略高于欧洲的排量[2].
统计了中国1985-2005年各部门各类燃料的消费量[25]，根据公式(2)乘以相应的排放因子(表3)，计算得到1985-2005年全国历年的排放量.
2 结果与讨论
2.1 1995-2004年中国大陆地区的排放量
从图1可见，10年来我国大陆的排放量变化波动较大，变化范围9.5～12.7Tg/a.从1995年的10.6Tg增加到了1996年的11.2Tg，1997年有较大幅度的下降，达到10年间的最低值9.5Tg，之后缓慢回升，自2000年以来趋于平稳，稳定在11.8Tg/a左右.
从图1看出，相比较其他年份，1997-1999年间，大气的年排放量显著下降.这主要是由于受到1997年亚洲金融危机和1998-1999年洪涝等自然灾害等因素的影响.1997-1999年间我国的畜禽养殖数量显著减少，全国牛的数量分别比1996年减少了2297.1万头，1546.4万头，1283.3万头[25]，全国猪的数量分别减少了6839.3万头，3479.2万头，2715.6万头[25].畜禽养殖数量的急剧减少导致了这3年间中国大陆地区的排放量相对较低.
图1 1995-2004年中国大陆地区每年的排放量
Fig. 1 Anuual emission of in the inland of China from 1995 to 2004
2.2 中国排放强度的空间分布
从1995年、2000年和2004年我国大陆地区的排放强度分布(图2)可以看出：我国的氨排放强度空间差异很大，华北和长江中下游地区是氨排放强度较高的地区，其中，以上海、山东、河南和江苏的氨排放强度最高，都达到了50kg/以上，上海平均为109.8kg/；其次为河北、安徽和广东，氨排放强度位于35～50kg/之间.西北和东北北部地区氨排放强度最小，如西藏、新疆、内蒙古不足3kg/.中国的氨排放强度呈逐年增加的趋势，表现在1991年中国平均氨排放强度为9kg/[24]，1999年为11kg/，2004年则达到了12kg/.
1995年、2000年和2004年我国人为源的排放总量分别是10.6，11.8，12.0Tg，平均11.1Tg，排放总量占前3位的省(市)为河南、山东和四川省。2004年的排放总量中，畜禽排氨量为8.3Tg，大约占总排氨量的69.2%；氮肥施用排氨量1.8Tg，大约占15.2%；人类排泄排氨量1.7Tg，大约占13.9%；氮肥生产排氨量0.2Tg，只占1.9%。在畜禽排氨量中，以牛类和猪类排氨量比例最大，分别占38.3%和31.1%，其次为禽类，占20.3%，羊类和马类分别占7.5%和2.8%.
图2 中国排放强度的空间分布
Fig. 2 Spatial distribution of emission intensity in the inland of China
2.3 1985-2010年中国大陆地区的排放量
从图3看出，我国年排放量呈逐年增加的趋势，1985-2000年之间稳步增长，从6.2Tg/a增加到13.1Tg/a，年平均增长率为5%；2001-2005年之间增长迅速，从13.4Tg/a增加到22.9Tg/a，年平均增长率为88%，这一研究结果与Ohara等[5]关于中国1980-2003年的年排放量估算值的增长趋势基本一致.1995年，年排放量12.2Tg，与Aardenne等[1]的估算值(12.0Tg)基本一致.2005年，年排放量达到了22.9Tg，比1995年的12.2Tg增加了大约88.4%，比1985年增加了大约2.7倍。在1997-1999年间，我国排放量有所减少(图3)，这是由于我国的能源消费结构发生了较大变化，煤炭消费量由1996年的103794.2万t(标准煤)下降到1997年的98801.2万t、1998年的92020.9万t、1999年的92463.8万t，之后逐年开始回升[25].
利用SPSS软件对1985-2000年的年排放量与每年的GDP进行相关性分析，结果显示，二者之间呈显著正相关，皮尔森相关系数为0.96(P＞0.01).以排放量为因变量，以GDP为自变量建立下面的回归方程：
把中国2001-2005年历年的GDP代入方程(4)，计算得到2001-2005年的年排放量，并与利用方程(2)统计得到的结果进行比较，误差范围为-1.6%～11.9%，平均误差为0.1%.在P=0.01水平对模拟值与统计值之间进行差异显著性检验，结果表明差异不显著，说明该方程可以用来估算中国的年排放量.把2006-2010年的GD
P总量代入方程(3)，可模拟得到2006-2010年的年排放量(在图3中以虚线表示).由模拟结果可知，2010年中国大陆地区排放量为36.7Tg.
图3 中国大陆地区1985-2010年的年排放量模拟值与统计值对比
Fig. 3 Emission of in the inland of China from 1985to 2010
2.4 中国排放强度的空间分布
我国大陆地区各省份的年排放强度可以用全国的年排放量乘以各省份GDP占全国GDP的比率后除以各省土地面积后得到.从图4看出，我国大陆地区的排放强度有逐年增加的趋势，1990年排放强度在20kg/以上的省份有10个，到2004年增加到了19个，排放强度在50kg/以上的省份则由1990年的4个增加到了2004年的11个.排放强度空间差异很大，有从内陆到沿海逐渐增加的趋势.以2004年为例，排放强度最高的是上海，达到了1637.2kg/，其次是北京(463.6kg/)和天津(353.9kg/)，然后是江苏(188.0kg/)、浙江(147.1kg/)和山东(123.0kg/)，排放强度最低的是西藏(0.2kg/)、青海(0.8kg/)、新疆(1.7kg/)、内蒙古(3.3kg/)和甘肃(4.8kg/)(图4).
图4 中国大陆地区年排放强度的时空分布Fig. 4 Spatial distribution of emission intensity in the inland of China
3 结论
(1) 在1996年以前，我国大陆地区的和的年排放量基本相当，但是此后的年排放量经历了1997-1999年的下降之后，变化比较平稳，而的年排放量自2000年以来呈逐年迅速增加的趋势，从1985年的6.2Tg增加到1995年的12.2Tg，进而增加到2004年的20.6Tg，增长率分别为68.9%和232.2%.
(2) 2004年我国大陆地区的排放总量中，畜禽排泄、氮肥施用、人类粪便、氮肥与合成氨生产分别占69.2%、15.2%、13.9%和1.9%；2004年我国的排放总量中，煤炭来源的占到了排放总量的77.4%，这主要是受到我国能源消费结构的制约.
(3) 和的排放强度都具有明显的空间差异，表现在中东部地区的排放强度明显高于西部地区，这与中东部地区人口多、能源消费量大以及畜禽养殖数量大有关.
