胶体量子点太阳能电池研究论文

个人简介： Edward H. Sargent，加拿大多伦多大学副校长、加拿大皇家科学院院士、加拿大工程院院士，是多伦多大学电子与计算机工程系教授。他是加拿大纳米技术领域的首席科学家，是胶体量子点光探测领域的开拓者，也是量子点PN结太阳能电池的发明者和光电转换效率的世界纪录的保持者，并通过所领导团队的努力，每年都在刷新纪录。迄今为止，已在Nature和Science等国际顶级期刊发表论文多篇团队已经发表超过300篇论文，论文被引用超过20000次，H因子72。

团队合照

接下来，我列举了Edward H. Sargent教授近期发表在Nature/Science系列期刊的工作！希望借此机会向大佬学习一下！

通过将二氧化碳电化学还原为化学原料，如乙烯，可同时达到二氧化碳减排和生产可再生能源的目的，目前，Cu是CO2RR的主要电催化剂。然而，迄今为止所达到的能源效率和生产率(目前的密度)仍然低于以工业生产乙烯所需的值。

鉴于此，卡内基梅隆大学的Zachary Ulissi、多伦多大学的Edward H. Sargent等人通过密度泛函理论计算结合主动机器学习来识别，描述了Cu-Al电催化剂能有效地将二氧化碳还原为乙烯，具有迄今为止所报道的最高的法拉第效率。与纯铜相比，在电流密度为400mA/cm2下Cu-Al电催化剂的法拉第效率超过了80%，以及在150mA/cm2下，在其阴极乙烯的能量转换效率则达到了~55%。理论计算表明，铜铝合金具有多个活性位点、表面定向和最佳CO结合能，有利于高效的、高选择性地还原CO2。

此外，原位X射线吸收光谱表明，铜和铝能够形成良好的铜配位环境，从而增强C-C二聚作用。这些发现说明了计算和机器学习在指导多金属系统的实验 探索 方面的价值，这些系统超越了传统的单金属电催化剂的局限性。

Accelerated discovery of CO2 electrocatalysts using active machine learning,

电解二氧化碳电还原反应(CO2RR)可用于绿色生产乙醇，然而，该反应的法拉第效率目前仍然不高，特别是在总电流密度超过10mA cm−2下。

鉴于此，多伦多大学的Edward H. Sargent团队报道了一类催化剂，其产乙醇的法拉第效率高达，阴极能量转化效率为31%。作者发现通过抑制中间体HOCCH*的脱氧作用，可以降低乙烯的选择性，促进乙醇生产。密度泛函理论(DFT)计算表明，由于封闭的N-C层具有很强的供电子能力，在Cu表面涂覆一层氮掺杂碳(N-C)可以促进C-C耦合，抑制HOCCH*中碳氧键的断裂，从而提高CO2RR中乙醇的选择性。

Efficient electrically powered CO2-to-ethanol via suppression of deoxygenation,

堆叠具有较小带隙的太阳能电池形成双结膜，为克服单结光伏电池的Shockley-Queisser极限提供了可能。随着溶液处理钙钛矿的快速发展，有望将钙钛矿的单结效率提高>20％。然而，这一工艺仍未实现与行业相关的纹理晶体硅太阳能电池进行整体集成。

来自多伦多大学的Edward H. Sargent 和阿卜杜拉国王 科技 大学的Stefaan De Wolf团队，报道了将溶液处理的微米级钙钛矿顶部电池与完全纹理化的硅异质结底部电池相结合，进行集成双叠层电池的方法。为解决微米级钙钛矿中电荷收集的难点，作者将硅锥体底部的耗尽宽度提高了三倍。此外，通过在钙钛矿表面固定一种自限型钝化剂(1-丁硫醇)，增加了扩散长度且进一步抑制了相偏析。这些多方位的结构改善，使钙钛矿—硅串联太阳能电池的整体效率达到了％。在85°C下进行400小时的热稳定性测试，以及在40°C、在最大功率点下工作400小时后，发现其性能衰减可忽略不计。

Efficient tandem solar cells with solution-processed perovskite on textured crystalline silicon,

在这里，作者首先讨论了四类分子强化策略：①分子加成修饰的多相催化剂、②有机金属络合物催化剂、③网状催化剂和④无金属聚合物催化剂。作者介绍了目前在分子策略方面的挑战，并描述了电催化CO2RR产多碳产品的前景。这些策略为电催化CO2RR提供了潜在的途径，以解决催化剂活性、选择性和稳定性的挑战，进一步发展CO2RR。

Molecular enhancement of heterogeneous CO2 reduction,

目前通过优化钙钛矿的组成经过组合优化，在最先进的钙钛矿太阳能电池中通常含有六种成分(AxByC1−x−yPbXzY3−z)。关于每个组成部分的精确作用仍然存在许多不清晰，如何正确理解和掌握钙钛矿材料中不同组分对晶体结构、性能的影响关系，对于制备新型的高性能钙钛矿材料而言具有重要的指导意义。

鉴于此，多伦多大学的Edward H. Sargent与麻省理工学院的William A. Tisdale等人利用瞬态光致发光显微镜(TPLM)，并结合理论计算，探究了钙钛矿材料中组分—结构—性能之间的关系。研究表明，单晶钙钛矿材料内部载流子的扩散率与结构组成无关；而对于多晶钙钛矿，不同的成分对载体扩散起着至关重要的作用。与CsMAFA型钙钛矿相比，不含MA的CsFA型钙钛矿载流子扩散率要低一个数量级。

元素组成研究表明，CsFA颗粒呈级配组成。在垂直载流子输运和表面电位研究中可以看到，CsFA型钙钛矿由于其非均匀结晶，从而引起晶粒的元素分布不一致，形成了不利于载流子扩散的“壳核结构”。而掺入MA可以有效改善颗粒成分的均匀性，在CsMAFA薄膜中产生了高的扩散系数。

Multi-cation perovskites prevent carrier reflection from grain surfaces, /

电解二氧化碳还原(CO2RR)转化为有价值的燃料和原料，为这类温室气体的利用提供了一条有吸引力的途径。然而，在这类电解装置内，往往是由有限的气体通过液体电解质扩散到催化剂的表面，电解效率仍然不高。

鉴于此，多伦多大学的David Sinton和Edward H. Sargent等人提出了一种催化剂：离聚物本体异质结结构(CIBH)，可用于分离气体、以及离子和电子的传输。CIBH由金属和具有疏水和亲水功能的超细离子层组成，可将气体和离子的输运范围从数十纳米扩展到微米级。采用这种设计策略，作者实现了在7 M KOH电解液中，以铜为催化剂进行电还原CO2，在阴极法拉第效率为45%下，产乙烯的偏电流密度高达 cm-2。

CO2 electrolysis to multicarbon products at activities greater than 1 A cm−2,

手性材料在推动生物标记、手性分析和检测、对映异构体选择性分离、偏振相关光子学和光电子学应用等领域的发展具有重要意义。一维半导体的区域选择性磁化可以实现室温下的各向异性磁性，以及自旋极化——这是自旋电子学和量子计算技术所必需的特性。

鉴于此，中国科学技术大学俞书宏院士团队与国家纳米科学中心唐智勇研究员课题组、多伦多大学Edward Sargent教授团队等人利用局域磁场调控电偶极矩与磁偶极矩之间的相互作用，成功合成了一类新型手性无机纳米材料。

利用这一策略，作者将具有不同晶格、化学成分和磁性能的材料，即一个磁性成分(Fe3O4)和一系列半导体纳米棒结合在一起，在特定的位置吸收紫外线和可见光谱。由此产生的异质纳米棒表现出由特定位置磁场诱导的光学活性。本文提出的区域选择性磁化策略为设计手性和自旋电子学的光学活性纳米材料提供了一条途径。

Regioselective magnetization in semiconducting nanorods,

电催化CO2还原反应(CO2RR)为温室气体的利用、化学燃料的生产提供了一种可持续的、碳中性的方法。然而，从CO2RR高选择性地生产C2产品(例如乙烯)仍然是一个挑战。

鉴于此，多伦多大学Edward H. Sargent教授、加州理工学院Theodor Agapie教授、Jonas C. Peters教授等人提出了一种分子调控策略，用有机分子使电催化剂表面功能化，用于稳定反应中间产物，使CO2RR高选择性地产乙烯。

通过电化学、操作/原位光谱和计算研究，研究了通过芳基吡啶的电二聚作用衍生的分子库对Cu的影响。结果发现，粘附分子提高了CO中间体的稳定性，有利于进一步还原成乙烯。在中性介质的液流电池中，在偏电流密度为230 mA cm-2下，电催化CO2RR产乙烯的法拉第效率高达72%。

Molecular tuning of CO2-to-ethylene conversion,

翻译 | 宗华

Nature, 6 June 2019, Volume 570 Issue 7759

《自然》 2019年6月6日，第7759期570卷

地质学 Geology

Surface erosion events controlled the evolution of plate tectonics on Earth

地表侵蚀事件控制地球板块构造的演化

作者：Stephan V. Sobolev & Michael Brown

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摘要：

板块构造是地球上最重要的地质过程之一，但其产生和演化至今仍不清楚。

这里，我们将现在的板块构造模型外推到过去，并且提出，从约30亿年前起，大陆的隆起以及沉积物在大陆边缘和海沟的积累提供了稳定俯冲的润滑作用，同时在地球板块构造的发展中扮演了至关重要的角色。

我们得出这样的结论：两次最大的表面侵蚀和俯冲润滑事件分别发生在古元古代全球休伦冰期（亿~22亿年前）之后，导致哥伦比亚超大陆的形成，以及在新元古代“雪球”地球冰期（亿~ 亿年前）之后。

Abstract

Plate tectonics is among the most important geological processes on Earth, but its emergence and evolution remain unclear. Here we extrapolate models of present-day plate tectonics to the past and propose that since about three billion years ago the rise of continents and the accumulation of sediments at continental edges and in trenches has provided lubrication for the stabilization of subduction and has been crucial in the development of plate tectonics on Earth. We conclude that the two largest surface erosion and subduction lubrication events occurred after the Palaeoproterozoic Huronian global glaciations ( to billion years ago), leading to the formation of the Columbia super continent, and after the Neoproterozoic ‘snowball’ Earth glaciations ( to billion years ago).

Magnetism in cold subducting slabs at mantle transition zone depths

地幔过渡带深部冷俯冲板块的磁性

作者：I. Kupenko, G. Aprilis, D. M. Vasiukov, C. McCammon, et al

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摘要：

地球的壳—幔边界，即莫霍维奇不连续面，传统上被认为是磁性地壳和非磁性地幔之间的交界面。

然而，这一假设受到地球物理观测结果的质疑，幔源包体中磁性剩余物的识别——表明地幔有磁性来源——也对此提出了挑战。

这里，我们将同步加速器穆斯堡尔源光谱技术应用于激光加热的金刚石压砧中，研究了在压力和温度分别高达90吉帕和1300开尔文的情况下，三氧化二铁同质多形体的磁跃迁和临界温度。

结果表明，赤铁矿在冷俯冲或极冷俯冲地温作用下，在地幔过渡带深部仍具有磁性，并且形成了西太平洋地区的深磁化岩系。

Abstract

The Earth’s crust–mantle boundary, the Mohorovičić discontinuity, has been traditionally considered to be the interface between the magnetic crust and the non-magnetic mantle. However, this assumption has been questioned by geophysical observations and by the identification of magnetic remanence in mantle xenoliths, which suggest mantle magnetic sources. Here we apply synchrotron Mössbauer source spectroscopy in laser-heated diamond anvil cells to investigate the magnetic transitions and critical temperatures in Fe 2 O 3 polymorphs at pressures and temperatures of up to 90 gigapascals and 1,300 kelvin, respectively. Ourresults show that haematite remains magnetic at the depth of the transition zone in the Earth’s mantle in cold or very cold subduction geotherms, forming a frame of deep magnetized rocks in the West Pacific region.

生物学 Biology

Predator-induced collapse of niche structure and species coexistence

捕食者诱导的生态位结构与物种共存的崩溃

作者：Robert M. Pringle, Tyler R. Kartzinel, Todd M. Palmer, et al

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摘要：

生物入侵既是一个紧迫的环境挑战，也是一个研究基本生态过程的机会，比如顶级捕食者在调节生物多样性和食物网结构中的作用。

在以沙氏变色蜥为当地顶级捕食者的加勒比小岛的全生态系统操作中，我们实验性地引入沙氏变色蜥的竞争对手——绿安乐蜥和/或新的顶级捕食者——卷尾蜥蜴的入侵。研究发现，卷尾蜥蜴破坏了相互竞争的猎物物种共存的稳定性，这与经典的梯形捕食理论相反。

恐惧驱动的对捕食者的逃避破坏了原本稳定共存的空间和饮食生态位结构，加剧了无捕食者庇护所内的种间竞争，导致两个岛屿上的绿安乐蜥种群灭绝。

Abstract

Biological invasions are both a pressing environmental challenge and an opportunity to investigate fundamental ecological processes, such as the role of top predators in regulating biopersity and food-web structure. In whole-ecosystem manipulations of small Caribbean islands on which brown anole lizards (Anolis sagrei) were the nativetop predator, we experimentally staged invasions by competitors (green anoles, Anolis smaragdinus) and/or new top predators (curly-tailed lizards, Leiocephalus carinatus). We show that curly-tailed lizards destabilized the coexistence of competing prey species, contrary to the classic idea of key stonepredation. Fear-driven avoidance of predators collapsed the spatial and dietary niche structure that otherwise stabilized coexistence, which intensified interspecific competition within predator-free refuges and contributed to the extinction of green-anole populations on two islands.

Tracing the origin of adult intestinal stem cells

追踪成体肠干细胞的起源

作者：Jordi Guiu, Edouard Hannezo, Shiro Yui, et al

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摘要：

成体肠干细胞位于李培昆氏腺窝的底部。在那里，它们表达LGR5等标记物，促进肠上皮细胞的持续补充。

虽然胎儿的LGR5表达细胞可产生成体肠干细胞，但目前尚不清楚这些在模式上皮细胞中的细胞群是否代表独特的肠干细胞前体。

这里，利用无偏差定量谱系追踪方法、生物物理建模和肠移植，我们证实小鼠肠上皮的所有细胞——和它们的位置以及在胎儿肠道管LGR5表达模式无关——主动为成体干细胞池作贡献。

利用三维成像，我们发现在胎儿发育过程中绒毛经历了总体重塑和分裂。这使得上皮细胞从非增生性绒毛进入增生性绒毛间区，从而为成体干细胞生态位的形成作出贡献。

Abstract

Adult intestinal stem cells are located atthe bottom of crypts of Lieberkühn, where they express markers such as LGR5 and fuel the constant replenishment of the intestinal epithelium. Although fetal LGR5-expressing cells can give rise to adult intestinal stem cells, it remains unclear whether this population in the patterned epithelium represents unique intestinal stem-cell precursors. Here we show, using unbiased quantitative lineage-tracing approaches, biophysical modelling and intestinal transplantation, that all cells of the mouse intestinal epithelium—irrespective of their location and pattern of LGR5 expression in the fetal guttube—contribute actively to the adult intestinal stem cell pool. Using 3D imaging, we find that during fetal development the villus undergoes gross remodelling and fission. This brings epithelial cells from the non-proliferative villus into the proliferative intervillus region, which enables them to contribute to the adult stem-cell niche.

物理学 Physics

Freestanding crystalline oxide perovskites down to the monolayer limit

独立的晶体氧化物钙钛矿降至单层极限

作者：Dianxiang Ji, Songhua Cai, Tula R. Paudel, et al

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摘要：

二维材料如石墨烯和过渡金属双卤代烷，揭示了当大块晶体被还原为单层时所出现的电子相。

过渡金属氧化物钙钛矿含有多种相关的电子相，因此基于过渡金属氧化物钙钛矿的单层材料的类似行为将为尚未被 探索 的丰富的奇异二维相关相谱打开大门。

这里，我们报告了独立钙钛矿薄膜的制作。这种薄膜的高晶体质量几乎降至单个晶胞。

采用近年发展起来的以水溶性Sr 3 Al 2 O 6 为牺牲性缓冲层的方法，我们通过反应分子束外延法合成了SrTiO 3 和BiFeO 3 薄膜，并将它们转移到不同的衬底上，特别是晶体硅片和多孔碳薄膜上。

Abstract

Two-dimensional materials such as graphene and transition-metal dichalcogenides reveal the electronic phases that emerge when a bulk crystal is reduced to a monolayer. Transition-metal oxide perovskites host a variety of correlated electronic phases, so similar behaviour in monolayer materials based on transition-metal oxide perovskites would open the door to a rich spectrum of exotic 2D correlated phases that have not yet been explored. Here we report the fabrication of freestanding perovskite films with high crystalline quality almost down to a single unitcell. Using a recently developed method based on water-soluble Sr 3 Al 2 O 6 as the sacrificial buffer layer we synthesize freestanding SrTiO 3 and BiFeO 3 ultrathin films by reactive molecular beam epitaxy and transfer them to perse substrates, in particular crystalline silicon wafers and holey carbon films.

Lattice anchoring stabilizes solution-processed semiconductors

晶格锚定稳定经溶液处理的半导体

作者：Mengxia Liu, Yuelang Chen, Chih-Shan Tan, et al

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摘要：

经溶液处理的半导体的稳定性仍然是其向更广泛应用方向改进的重要领域。

无机铯卤化铅钙钛矿具有非常适合串列太阳能电池的带隙，但在室温附近会发生不希望发生的相变。胶体量子点（CQDs）是一种结构坚固的材料，因其尺寸可调的带隙而备受赞誉。

这里，我们报告了一种将铯卤化铅钙钛矿和铅的硫属化合物CQDs结合在一起的“晶格锚定”杂化材料。其中，两种材料之间的晶格匹配有助于其稳定性超过组分的稳定性。

我们发现，CQDs使钙钛矿保持在期望的立方相，并且抑制了向不期望的晶格错配相的转变。

Abstract

The stability of solution-processed semiconductors remains an important area for improvement on their path to wider deployment. Inorganic caesium lead halide perovskites have a bandgap well suited to tandem solar cells but suffer from an undesired phase transition near room temperature. Colloidal quantum dots (CQDs) are structurally robust materials prized for their size-tunable bandgap. Here we report‘lattice-anchored’ hybrid materials that combine caesium lead halide perovskites with lead chalcogenide CQDs, in which lattice matching between the two materials contributes to a stability exceeding that of the constituents. We find that CQDs keep the perovskite in its desired cubic phase, suppressing the transition to the undesired lattice-mismatched phases.

合作事宜：

投稿事宜：