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成果简介

高容量硅 (Si) 被公认为高性能锂离子电池 (LIB) 的潜在负极材料。但是，放电/充电过程中的大体积膨胀阻碍了其面积容量。 本文，上海交通大学微纳米科学技术研究院张亚非教授课题组在《ACS Appl. Mater. Interfaces》期刊 发表名为“Binder-Free, Flexible, and Self-Standing Non-Woven Fabric Anodes Based on Graphene/Si Hybrid Fibers for High-Performance Li-Ion Batteries”的论文， 研究设计了一个柔性石墨烯纤维织物（GFF）为基础的三维导电网络，形成无粘合剂且自支撑的高性能锂离子电池的硅负极。

Si 颗粒被牢固地包裹在石墨烯纤维。起皱引起的大量空隙石墨烯在纤维中能够有效地适应锂化/脱锂过程中硅的体积变化。GFF/Si-37.5% 电极在 100 次循环后在0.4 mA cm –2的电流密度下表现出优异的循环性能，比容量为 920 mA hg –1。此外，GFF/Si-29.1% 电极在 400 次循环后在0.4 mA cm –2的电流密度下表现出 580 mA hg –1的优异可逆容量。GFF/Si-29.1% 电极的容量保持率高达 96.5%。更重要的是，质量负载为 13.75 mg cm –2的 GFF/Si-37.5% 电极实现了 14.3 mA h cm –2的高面积容量，其性能优于报道的自支撑 Si 阳极。这项工作为实现用于高能 LIB 的无粘合剂、柔性和自立式 Si 阳极提供了机会。

图文导读

图 1. (a) 自立式 GFF/Si - X电极制造过程示意图。（b）醋酸溶剂中的 GOF/Si、（c）GOFF/Si 和（d）GFF/Si- X 的数码照片，揭示了其柔韧性。(e) GFF/Si-37.5% 电极冲压成面积为 1.12 cm 2 的小圆盘。

图 2. (a) GFF/Si-37.5% 低倍率的 SEM 图像和 (b) 部分放大的 SEM 图像，揭示了两个独立的纤维在两者相遇的点合并为一个。(c,d) GFF/Si-37.5% 表面和横截面的 SEM 图像。

图 3. GFF/Si- X电极在 0.4 mA cm –2电流密度下的电化学特性；所有比容量均以自立式电极的总质量为基础计算。(a) 第一次循环充电/放电电压曲线。(b) ICE 的比较分析。(c) 循环性能比较。(d) GFF/Si-37.5% 电极在 0.2 mV s –1扫描速率下的CV 测量值。(e) GFF/Si-37.5% 的倍率性能。(f) 具有不同阳极重量的 GFF/Si-37.5% 电极的面积容量

图 4. GFF/Si-HI、GFF/Si-37.5% 和 GFF/Si-800 C 电极的循环性能比较

图 5. GFF/Si-HI、GFF/Si-37.5% 和 GFF/Si-800 C 的成分分析：(a) XRD 图，(b) 拉曼光谱，(c) GFF/Si-的 TGA 曲线N 2气氛中的HI ，和 (d) FT-IR 光谱。

图 6. (a,b) GFF/Si-37.5% 电极在循环前后的拉曼光谱和 XRD 图案。GFF/Si-37.5% 电极在 100 次放电/充电循环后的形态研究：(c,d) 锂化/脱锂后低倍和高倍率的 SEM 图像；插图是循环后 GFF/Si-37.5% 电极的数码照片；(e,f) TEM 和 HRTEM 图像；插图是低倍放大的 SAED 图像；(g) 元素映射。

小结

在这项研究中，基于 GFF 的 3D 导电网络被设计用于无粘合剂和自立式 Si 阳极。GFF 结构在放电/充电循环期间成功地抑制了 Si 的体积膨胀。提出了一种新策略，用于制造用于高性能 LIB 的无粘合剂、柔性和自立式 Si 阳极。

文献：

导读

背景

光子学（photonics）是研究作为信息和能量载体的光子的行为及其应用的学科。光子学及其发展的相关技术即光子技术，具有丰富的内涵和广阔的应用前景。如果你使用智能手机、笔记本电脑、平板电脑，那么就有望从光子学的研究中获益。

创新

近日，美国特拉华大学电气与计算机工程系助理教授 Tingyi Gu 领导的一支团队正在开发光子器件方面的前沿技术，该技术可以使得器件之间以及使用者之间的通信速度更快。

最近，该研究小组设计出一种“硅-石墨烯”器件，它能以亚太赫兹的带宽，在一皮秒之内发射无线电波。这样不仅可携带更多信息，而且速度也更快。他们的研究近期发表在《美国化学会应用电子材料（ACS Applied Electronic Materials）》期刊上。

论文第一作者、研究生 Dun Mao 表示：“在这项研究中，我们仔细研究了用于未来光电子应用的集成石墨烯的硅光子器件的带宽限制。”

技术

硅是大自然产生的一种非常富足的材料，通常作为电子器件中的半导体使用。然而，研究人员们已经耗尽了仅由硅制成的半导体器件的潜能。这些设备受制于硅的载流子迁移率（电荷通过材料的速度）以及间接带隙（限制了释放和吸收光线的能力）。

现在，Gu 的团队将硅与一种具有更多有益特性的材料（二维材料石墨烯）相结合。二维材料以只有一层原子而得名。与硅相比，石墨烯具有更好的载流子迁移率以及直接带隙，使得电子传输得更快，并且电气和光学特性更好。通过将硅与石墨烯相结合，科学家们将可以继续利用已经在硅器件中使用的技术，硅与石墨烯的结合使运行速度变得更快。博士生 Thomas Kananen 表示：“通过研究材料的特性，我们能否比现在做更多的事情？这就是我们想要搞清楚的。”

为了将硅与石墨烯相结合，团队采用了一种他们正在开发的方法。一篇发表在《npj 2D Materials and Application》期刊上的论文描述了这种方法。团队将石墨烯放置到一个特殊的地方，即所谓的“p-i-n结”。它是材料之间的一种接口。通过将石墨烯放置在“p-i-n 结”上，团队以一种可以提升响应率和器件速度的方法优化了这个结构。

这个方法很健壮，而且便于其他研究人员采用。这一工艺产生在12英寸的超薄材料晶圆上，并利用了小于一毫米的元件。某些元件是在商业制造厂生产。其他的工作在特拉华大学的纳米制造设施进行，材料科学与工程系副教授 Matt Doty 是该设施的主任。

Doty 表示：“特拉华大学纳米制造设施（UNDF）是一个员工支持的工厂，它使用户可在7纳米的长度级别制造设备，约为人类发丝直径的万分之一。UNDF成立于2016年，为从光电子学到生物医学再到植物科学的一系列领域带来了新的研究方向。”

价值

硅与石墨烯结合之后，可作为光电探测器使用，可以感知光线，并制造电流，并且比现有方案的带宽更大和响应时间更少。所有这些研究意味着未来将带来更便宜、更快速的无线设备。博士后研究员、发表在《npj 2D Materials and Application》期刊上的论文第一作者 Tiantian Li 表示：“它可以使得网络更强、更好、更便宜。这是光子学的关键点。”

现在，团队正在思考拓展这种材料的应用途径。Gu 表示：“我们正在寻找更多的基于类似结构的元件。”

关键字

参考资料

【1】

【2】Dun Mao, Thomas Kananen, Tiantian Li, Anishkumar Soman, Jeffrey Sinsky, Nicholas Petrone, James Hone, Po Dong, Tingyi Gu. Bandwidth Limitation of Directly Contacted Graphene–Silicon Optoelectronics. ACS Applied Electronic Materials, 2019; 1 (2): 172 DOI: 10.1021/acsaelm.8b00015