金属络合物国内外研究现状论文

个人简介： Edward H. Sargent，加拿大多伦多大学副校长、加拿大皇家科学院院士、加拿大工程院院士，是多伦多大学电子与计算机工程系教授。他是加拿大纳米技术领域的首席科学家，是胶体量子点光探测领域的开拓者，也是量子点PN结太阳能电池的发明者和光电转换效率的世界纪录的保持者，并通过所领导团队的努力，每年都在刷新纪录。迄今为止，已在Nature和Science等国际顶级期刊发表论文多篇团队已经发表超过300篇论文，论文被引用超过20000次，H因子72。

团队合照

接下来，我列举了Edward H. Sargent教授近期发表在Nature/Science系列期刊的工作！希望借此机会向大佬学习一下！

通过将二氧化碳电化学还原为化学原料，如乙烯，可同时达到二氧化碳减排和生产可再生能源的目的，目前，Cu是CO2RR的主要电催化剂。然而，迄今为止所达到的能源效率和生产率(目前的密度)仍然低于以工业生产乙烯所需的值。

鉴于此，卡内基梅隆大学的Zachary Ulissi、多伦多大学的Edward H. Sargent等人通过密度泛函理论计算结合主动机器学习来识别，描述了Cu-Al电催化剂能有效地将二氧化碳还原为乙烯，具有迄今为止所报道的最高的法拉第效率。与纯铜相比，在电流密度为400mA/cm2下Cu-Al电催化剂的法拉第效率超过了80%，以及在150mA/cm2下，在其阴极乙烯的能量转换效率则达到了~55%。理论计算表明，铜铝合金具有多个活性位点、表面定向和最佳CO结合能，有利于高效的、高选择性地还原CO2。

此外，原位X射线吸收光谱表明，铜和铝能够形成良好的铜配位环境，从而增强C-C二聚作用。这些发现说明了计算和机器学习在指导多金属系统的实验 探索 方面的价值，这些系统超越了传统的单金属电催化剂的局限性。

Accelerated discovery of CO2 electrocatalysts using active machine learning,

电解二氧化碳电还原反应(CO2RR)可用于绿色生产乙醇，然而，该反应的法拉第效率目前仍然不高，特别是在总电流密度超过10mA cm−2下。

鉴于此，多伦多大学的Edward H. Sargent团队报道了一类催化剂，其产乙醇的法拉第效率高达，阴极能量转化效率为31%。作者发现通过抑制中间体HOCCH*的脱氧作用，可以降低乙烯的选择性，促进乙醇生产。密度泛函理论(DFT)计算表明，由于封闭的N-C层具有很强的供电子能力，在Cu表面涂覆一层氮掺杂碳(N-C)可以促进C-C耦合，抑制HOCCH*中碳氧键的断裂，从而提高CO2RR中乙醇的选择性。

Efficient electrically powered CO2-to-ethanol via suppression of deoxygenation,

堆叠具有较小带隙的太阳能电池形成双结膜，为克服单结光伏电池的Shockley-Queisser极限提供了可能。随着溶液处理钙钛矿的快速发展，有望将钙钛矿的单结效率提高>20％。然而，这一工艺仍未实现与行业相关的纹理晶体硅太阳能电池进行整体集成。

来自多伦多大学的Edward H. Sargent 和阿卜杜拉国王 科技 大学的Stefaan De Wolf团队，报道了将溶液处理的微米级钙钛矿顶部电池与完全纹理化的硅异质结底部电池相结合，进行集成双叠层电池的方法。为解决微米级钙钛矿中电荷收集的难点，作者将硅锥体底部的耗尽宽度提高了三倍。此外，通过在钙钛矿表面固定一种自限型钝化剂(1-丁硫醇)，增加了扩散长度且进一步抑制了相偏析。这些多方位的结构改善，使钙钛矿—硅串联太阳能电池的整体效率达到了％。在85°C下进行400小时的热稳定性测试，以及在40°C、在最大功率点下工作400小时后，发现其性能衰减可忽略不计。

Efficient tandem solar cells with solution-processed perovskite on textured crystalline silicon,

在这里，作者首先讨论了四类分子强化策略：①分子加成修饰的多相催化剂、②有机金属络合物催化剂、③网状催化剂和④无金属聚合物催化剂。作者介绍了目前在分子策略方面的挑战，并描述了电催化CO2RR产多碳产品的前景。这些策略为电催化CO2RR提供了潜在的途径，以解决催化剂活性、选择性和稳定性的挑战，进一步发展CO2RR。

Molecular enhancement of heterogeneous CO2 reduction,

目前通过优化钙钛矿的组成经过组合优化，在最先进的钙钛矿太阳能电池中通常含有六种成分(AxByC1−x−yPbXzY3−z)。关于每个组成部分的精确作用仍然存在许多不清晰，如何正确理解和掌握钙钛矿材料中不同组分对晶体结构、性能的影响关系，对于制备新型的高性能钙钛矿材料而言具有重要的指导意义。

鉴于此，多伦多大学的Edward H. Sargent与麻省理工学院的William A. Tisdale等人利用瞬态光致发光显微镜(TPLM)，并结合理论计算，探究了钙钛矿材料中组分—结构—性能之间的关系。研究表明，单晶钙钛矿材料内部载流子的扩散率与结构组成无关；而对于多晶钙钛矿，不同的成分对载体扩散起着至关重要的作用。与CsMAFA型钙钛矿相比，不含MA的CsFA型钙钛矿载流子扩散率要低一个数量级。

元素组成研究表明，CsFA颗粒呈级配组成。在垂直载流子输运和表面电位研究中可以看到，CsFA型钙钛矿由于其非均匀结晶，从而引起晶粒的元素分布不一致，形成了不利于载流子扩散的“壳核结构”。而掺入MA可以有效改善颗粒成分的均匀性，在CsMAFA薄膜中产生了高的扩散系数。

Multi-cation perovskites prevent carrier reflection from grain surfaces, /

电解二氧化碳还原(CO2RR)转化为有价值的燃料和原料，为这类温室气体的利用提供了一条有吸引力的途径。然而，在这类电解装置内，往往是由有限的气体通过液体电解质扩散到催化剂的表面，电解效率仍然不高。

鉴于此，多伦多大学的David Sinton和Edward H. Sargent等人提出了一种催化剂：离聚物本体异质结结构(CIBH)，可用于分离气体、以及离子和电子的传输。CIBH由金属和具有疏水和亲水功能的超细离子层组成，可将气体和离子的输运范围从数十纳米扩展到微米级。采用这种设计策略，作者实现了在7 M KOH电解液中，以铜为催化剂进行电还原CO2，在阴极法拉第效率为45%下，产乙烯的偏电流密度高达 cm-2。

CO2 electrolysis to multicarbon products at activities greater than 1 A cm−2,

手性材料在推动生物标记、手性分析和检测、对映异构体选择性分离、偏振相关光子学和光电子学应用等领域的发展具有重要意义。一维半导体的区域选择性磁化可以实现室温下的各向异性磁性，以及自旋极化——这是自旋电子学和量子计算技术所必需的特性。

鉴于此，中国科学技术大学俞书宏院士团队与国家纳米科学中心唐智勇研究员课题组、多伦多大学Edward Sargent教授团队等人利用局域磁场调控电偶极矩与磁偶极矩之间的相互作用，成功合成了一类新型手性无机纳米材料。

利用这一策略，作者将具有不同晶格、化学成分和磁性能的材料，即一个磁性成分(Fe3O4)和一系列半导体纳米棒结合在一起，在特定的位置吸收紫外线和可见光谱。由此产生的异质纳米棒表现出由特定位置磁场诱导的光学活性。本文提出的区域选择性磁化策略为设计手性和自旋电子学的光学活性纳米材料提供了一条途径。

Regioselective magnetization in semiconducting nanorods,

电催化CO2还原反应(CO2RR)为温室气体的利用、化学燃料的生产提供了一种可持续的、碳中性的方法。然而，从CO2RR高选择性地生产C2产品(例如乙烯)仍然是一个挑战。

鉴于此，多伦多大学Edward H. Sargent教授、加州理工学院Theodor Agapie教授、Jonas C. Peters教授等人提出了一种分子调控策略，用有机分子使电催化剂表面功能化，用于稳定反应中间产物，使CO2RR高选择性地产乙烯。

通过电化学、操作/原位光谱和计算研究，研究了通过芳基吡啶的电二聚作用衍生的分子库对Cu的影响。结果发现，粘附分子提高了CO中间体的稳定性，有利于进一步还原成乙烯。在中性介质的液流电池中，在偏电流密度为230 mA cm-2下，电催化CO2RR产乙烯的法拉第效率高达72%。

Molecular tuning of CO2-to-ethylene conversion,

首先确定的研究方向，也就是毕业题目。 其次要写好“国内外发展现状、研究动态”要查阅大量的文献，可以在中国知网等网站上检索与研究方向相关的文献，一般学校网路上都能检索，同时可去图书馆查询有没有相关的书籍，如果英语好的话可以去上外国专业的资料库搜寻，例如美国Wiley InterScience等，如果大学上过文献检索课程，可以轻松检索到需要的文章； 最后阅读文献摘要，简述该研究物件国内外的发展过程、最新的成果、正在研究的方向等。

汗。。。这位老兄，跟论文有关的问题，100分都不嫌多。 这种吃力不讨好的事情，我觉得不会有人做的。。。

freckle(站内联络TA)瞎弄弄就行了linajun(站内联络TA)开题报告中国内外进展部分也就是交代你课题的研究背景，当然是介绍你所做课题相关的东西啦，你研究的哪一类材料，用的什么方法，这些方面现在国内外的研究现状是什么样的，还存在哪些问题，综述了这些之后才能体现出你所研究的课题的重要性、必要性和可行性，还有创新性！建议看一看你的师兄师姐们的学位论文的第一章文献综述（绪论）部分！

《林业公司资讯化建设研究》的开题报告 开题报告： :

500字左右，主要写你看过的文献上的资料

毕业论文指之 “国内外研究现状”的撰写 一、 写国内外研究现状的意义 通过写国内外研究现状，考察学生对自己课题目前研究范围和深度的理解与把握，间接考察学生是否阅读了一定的参考文献。这不仅是毕业论文 撰写不可缺少的组成部分，而而且是为了让学生了解相关领域理论研究前沿，从而开拓思路，在他人成果的基础上展开更加深入的研究，避免不必要的重复劳动或避免研究重复。 二、 国内外研究现状写法 在撰写之前，要先把从网路上和图书馆收集和阅读过的与所写毕业论文选题有关的专著和论文中的主要观点归类整理，找出课题的研究开始、发展和现在研究的主要方向，并从中选择最具有代表性的作者。 1. 在写毕业论文时，简写课题的研究开始、发展和现在研究的主要方向， 最重要的是对一些现行的研究主要观点进行概要阐述，并指明具有代表 性的作者和其发表观点的年份。 2. 再者简单撰写国内外研究现状评述研究的不足之处，可分技术不足和研究不足。即还有哪方面没有涉及，是否有研究空白；或者研究不深入； 还有哪些理论或技术问题没有解决；或者在研究方法上还有什么缺陷等等。 3. 最后简略介绍发展趋势。 三、 写国内外研究现状应注意的问题 1.注意写的是把研究现状，而不是写课题物本身现状，重要体现研究。例如，写演算法的视觉化研究现状，应该写有哪些专著或论文、哪位作者、有什么观点等；而不是大量演算法的视觉化研究何时产生、有哪些交易品种、如何演变，此只需一笔带过，也是对研究的一种把握。 2.要写最新研究成果和历史意义重大的研究成功，主要写最新成果。 3．不要写得太少或写的太多。如果写的少，说明你查阅的材料少；如果太多则说明你没有归纳，只是机械的罗列。一般2-3 页A4 纸即可。 4.如果没有与毕业论文选题直接相关的文献，就选择一些与毕业论文选题比较靠近的内容来写。多从网路上找资料，学习和练习。

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化学反应惠泽人类2005年10月5日，今年的诺贝尔化学奖尘埃落定。法国化学家伊夫·肖万、美国化学家罗伯特·格拉布和理查德·施罗克三人分享了这一殊荣。谈及此次获奖成果，中国科学院金属有机化学国家重点实验室主任麻生明研究员说：“化学界对这一研究的重要意义非常认可。我们的一些研究人员总是希望'大而全’，但是看看这次的获奖成果，再看看上次(2001年)有机化学家的获奖成果，就知道化学家一生有这样一个'反应’就很了不起了。”该实验室的丁奎岭研究员告诉记者：“2002年，我和戴立信院士合写《中科院发展报告》中有关烯烃复分解反应的章节时，就曾提到格拉布催化剂的反应活性以及对反应底物的适用性，可与传统的碳－碳键形成方法如Diels-Alder反应和Wittig反应相媲美，而这两项研究都已经获得诺贝尔奖，我们也曾暗示格拉布等人的研究有问鼎诺贝尔奖的实力，现在他们果然获奖了。”指挥烯烃分子“交换舞伴”诺贝尔化学奖评委会主席佩尔·阿尔伯格将烯烃复分解反应描述为“交换舞伴的舞蹈”。授奖当天，在瑞典皇家科学院华丽的议事厅里，阿尔伯格和一位皇家科学院教授以及两位女工作人员一起，用舞蹈向听众诠释烯烃复分解反应的含义。最初两位男士是一对舞伴，两位女士是一对舞伴，在“加催化剂”的喊声中，他们交叉换位，转换为两对男女舞伴。“用互换舞伴来解释这一获奖的化学反应很形象。”麻生明告诉记者。今年诺贝尔化学奖的三位得主，获奖原因就是他们弄清了如何指挥烯烃分子“交换舞伴”，将分子部件重新组合成别的物质。一个碳原子可以通过单键、双键或三键方式与其他原子连接，有着碳-碳双键的链状有机分子被称为烯烃。丁奎岭说，研究碳-碳键的断裂与形成规律是有机化学中需要解决的核心问题之一。为了切断碳-碳键并使其按照人们希望的方式重新结合，需要寻找合适的催化剂，这也是化学家面临的挑战课题。关于金属催化的烯烃分子的切断与重组，即烯烃复分解反应的研究，可以追溯到上世纪50年代中期。但是刚开始时，科学家们所研制的催化剂均为多组分催化剂，“这么做是因为当时的科学家实际上没有认清反应的机理，不知道到底是哪种活性物质发挥了作用，只好使用多种混合物来进行催化。”这些催化体系还受到苛刻的反应条件等因素的限制，更加促使科学家们进一步认识和理解反应进行的机制。20世纪70年代，法国石油研究所的伊夫·肖万实现了理论上的突破。他阐明了烯烃与金属卡宾通过〔2+2〕环加成形成金属杂环丁烷中间体的相互转化过程，这一机制后来被广泛认同。金属卡宾是指一类有机分子，其中有一个碳原子与一个金属原子以双键连接，如果用舞蹈的方式来简单解释，它们可被看作一对拉着双手的舞伴。而在烯烃分子里，两个碳原子也像双人舞的舞伴一样，拉着双手在跳舞。金属卡宾在与烯烃分子相遇后，两对舞伴会暂时组合起来，手拉手跳起四人舞蹈。随后它们“交换舞伴”，组合成两个新分子，其中一个是新的烯烃分子，另一个是金属原子和它的新舞伴。后者会继续寻找下一个烯烃分子，再次“交换舞伴”。寻找更优秀的催化剂有了漂亮的理论，下一步的重点就是确定哪种金属卡宾适合充当促成舞伴交换的“中间人”，理查德·施罗克和罗伯特·格拉布正是寻找优秀催化剂的“伯乐”。1990年，在美国麻省理工学院工作的施罗克和合作者报告说，金属钼的卡宾化合物可以作为非常有效的烯烃复分解催化剂。实践也证明，钼卡宾用于催化烯烃的复分解反应，取得了比以往的催化体系更容易引发的、更高的反应活性，反应条件也更温和，同时为发现性能更优秀的催化剂奠定了基础。1992年，美国加州理工学院的格拉布发现了钌卡宾络合物，并成功应用于降冰片烯的开环聚合反应，该催化剂克服了其他催化剂对功能基团容许范围小的缺点，不但对空气稳定，甚至在水、醇或酸的存在下，仍然可以保持催化活性。在此基础上，1996年格拉布对原催化剂作了改进，使其成为应用最为广泛的烯烃复分解催化剂。1999年，格拉布通过用氮卡宾配体代替膦配体，发展了第二代格拉布催化剂，其催化活性比第一代催化剂提高了两个数量级。丁奎岭说：“这点很重要，因为钌是贵金属。”在开环复分解聚合反应中，催化剂用量可以降低至百万分之一；在关环复分解反应中，催化剂用量也仅为万分之五，同时选择性更高，对底物的适应范围更加广泛，催化剂的成本也更低。麻生明说：“如果没有肖万的理论，就没有施罗克和格拉布的成果；但是如果没有后者的工作，肖万也得不到这个诺贝尔奖。这恰好体现了理论和实践相辅相成的道理。”奖励来得理所应当对于此次诺贝尔化学奖的归属，很多人表示是理所当然、水到渠成的事情，这不仅是因为这一科研成果本身非常重要，更重要的是它在生产生活领域有着极其广泛的实际应用，每天都惠及人类。诺贝尔奖的文告指出：烯烃的复分解反应是基础科学对人类、社会和环境做出重要贡献的例子。该方法现在被广泛应用于化工业，主要用于研发药品和先进塑料材料。通过肖万、格拉布和施罗克等人的工作，复分解法变得更加有效，反应步骤比以前简化，所需要的资源也大大减少；使用起来也更简单，只需要在正常温度和压力下就可以完成；对环境的污染也大大降低，使人们向着“绿色化学”又迈进了一大步，大大减少了有害废物对人们的危害。丁奎岭说，由于格拉布催化剂的诞生，使得过去许多令化学家束手无策的复杂分子的合成变得轻而易举，如亲水性高分子、高分子液晶、抗癌药物、昆虫信息素等的合成，用乙烯和丁烯来制备丙烯等。麻生明还告诉记者：“上次格拉布教授来我们所访问，介绍了他做出的一种高分子材料，用子弹打也无法穿透，很适合做防弹材料。” 不过，麻生明认为，金属卡宾络合物催化的烯烃复分解反应还不是完全的绿色反应。就像做衣服时，如果能把所有的布料，包括边角余料都用上，才算百分百的经济；从原子的经济性来讲，很多烯烃复分解反应还没有达到百分百绿色的程度。丁奎岭认为只能说这种反应比较“符合绿色原则”，废物很少。他还指出，烯烃复分解反应的研究还面临不少挑战，工业的大规模应用还很少，主要还是用在精细化工领域。记者问及我国在该领域的研究水平，两位专家都回答，我国这方面的研究还很薄弱。丁奎岭说，《科学观察》指出，从论文引用次数来看，这一领域在国际上是炙手可热的科学前沿。但中科院文献情报中心的统计表明，我国在该领域几乎没有大的课题和项目。“虽然也有科学家在使用这些催化剂进行天然气产物和复杂分子的合成研究，但是据我所知，国内可能还没有研究人员在致力于改进这种催化剂。”