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近日，我校理学院薛绍林教授课题组与香港城市大学合作，在制备高质量的光催化剂及光催化降解四环素水污染领域取得新进展。相关成果以《制备主要曝露{110}晶面的四方棱柱形γ-In2Se3及其光催化降解四环素》(Synthesis of Tetragonal Prismatic γ-In2Se3 Nanostructures with Predominantly {110} Facets and Photocatalytic Degradation of Tetracycline, DOI: 10.1016/j.apcatb.2019.118218)为题，发表于环境、化工领域著名期刊《应用催化B-环境》（Applied Catalysis B - Environmental）。该论文第一作者为硕士研究生魏晓帆，通讯作者为薛绍林教授。近年来，社会快速发展，一系列环境污染问题涌现。其中倍受关注的问题之一是抗生素造成的水污染。例如，四环素（TC），一种典型的抗生素，由于其能够治疗细菌性疾病，被广泛应用到药物和饲料添加剂中，在抗生素生产和使用中排名第二。但是，只有很小一部分四环素会被人或动物吸收代谢，其余全部以排泄物或本身存在于环境中，对生态系统造成严重威胁。因此去除多余四环素，保护环境刻不容缓。研究表明半导体催化剂可以利用太阳能对四环素进行彻底降解，无二次污染，可长效多次使用。因此，寻找高效的半导体催化剂是解决四环素污染引起的环境问题的关键。γ-In2Se3纳米材料具有良好的可见光和紫外光的光学吸收性能，关于其在光催化降解水污染领域的研究并不多见。此外，由于晶体生长过程的驱动力来自于总表面能的降低，自然条件下晶体倾向于沿高能晶面方向生长以降低其表面能，导致高能晶面的含量通常较低，而高能晶面通常具有较高的光催化活性。因此，对半导体材料进行晶面调控，曝露晶体特定晶面以增大纳米材料的光催化活性，可以通过此策略调整光催化剂表面原子结构，而进一步增强、优化光催化性能，引起了科研人员关注。研究课题组通过EDTA（ethylenediaminetetraacetic acid）辅助，合成了主要曝露{110}晶面的四方棱柱形γ-In2Se3，如图1所示。EDTA在水中作为桥状络合物，当其加入反应体系后会迅速电离成阴阳离子。在In2Se3纳米颗粒聚集并沿高能晶面生长的过程中，溶液中由EDTA电离形成的阴离子－COO-可以与In3+结合形成络合物，γ-In2Se3{110}晶面最外层原子为In3+，EDTA可以吸附在{110}晶面，当EDTA的量充分时，可以有效抑制晶体沿{110}面的生长，使{110}晶面得到曝露。
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光催化的核心期刊推荐--催化学报
催化学报
大核心期刊、CSCD核心期刊、统计源期刊收录。催化学报主要报道能源、环境、有机化工、新材料、多相催化、均相催化、生物催化、光催化、电催化、表面化学、催化动力学等学科领域的基础性和应用基础性的最新研究成果。
2.光学学报
是国内外公开发行的光学学术刊物，反映中国光学科技的新概念、新成果、新进展。 《光学学报》内容主要包括量子光学、非线性光学、适应光学、纤维光学、激光与物质相互作用、激光器件、全息和信息处理、光学元件和...
3.应用光学
《应用光学》是一本综合性技术类期刊，综合因子为：0.478，被北大核心期刊、CSCD核心期刊收录。应用光学重点反映光电子技术国内外的发展状况、研究水平、应用情况，密切跟踪国外高新技术的研究动态。
普通期刊：
中国光学
基础光学、发光理论与发光技术、光谱学与光谱技术、激光与激光技术、集成光学与器件、纤维光学与器件、光通信、薄膜光学与技术、光电子技术与器件、信息光学、新型光学材料、光学工艺、现代光学仪器与光学测试、光...
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先后在《人工晶体学报》、《结构化学》、《硅酸盐学报》等期刊上发表论文四十余篇，其中全国中文核心期刊三十余篇，被SCI收录一篇，被EI收录四篇。获四川省人民政府颁发的“四川省科学技术进步二等奖”一项、“四川省科学技术进步三等奖”两项。另外，还荣获了“乐山市科技进步二等奖”和“绵阳市科技进步二等奖”各一项。 1、四川省科技厅项目《新型环保手机辐射屏蔽材料的研究》（2006J13-034）2、四川省教育厅重点项目《环境友好微波电磁辐射屏蔽材料研究》（2006A139）3、绵阳师范学院重点项目《人体周围有害电磁辐射屏蔽的研究》（MA2006004） 1、 花生状碳酸钡粒子的制备与表征，人工晶体学报，2006，35（5），独立完成2、 二氧化钛/海泡石复合材料制备及光催化性能研究，非金属矿，2006，29（5），第一作者3、 介孔纳米二氧化钛的制备、表征及光催化性能研究，硅酸盐通报，2006，25（4），第一作者4、 无机热致变色材料的研究及应用进展，中国陶瓷，2006，42(4)，第一作者5、 改性海泡石对Zn2+离子的吸附研究，中国矿业，2006，15（4），通讯作者6、 负载型TiO2/海泡石光催化氧化亚甲基蓝的效果，矿业研究与开发，2006，26（2），通讯作者7、 室温固相反应制备超细碳酸钡粒子的研究，人工晶体学报，2007，36（4），第二作者
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牛人帮你解读催化方面的杂志（对大家投稿很有帮助）lichao5263我对Topics in Catalysis和Catalysis Today杂志感兴趣。现在我已经在Topics in Catalysis实现零的突破，期望在不久的将来也能在Catalysis Today上发表文章。这两本杂志发表会议专辑、祝寿专辑和专题文集。也就是说参加某些会议，比如北美催化学会、美国化学会、国际均相-多相催化关系会议等，有可能有会议论文可以发。一般，有名人物的邀请报告大会报告发表在Topics in Catalysis、Catalysis Today杂志上，其它百余篇口头报告和墙报发表在Studies in SurfaceScience and Catalysis上，甚至没有地方发表。能轮到发表是好事情，但是这些专辑的缺点是发表前的等待时间非常久，至少一两年。因为只要有一个人投稿比较慢，别人都得等他。所以很多人选择写那种“自由体”文章，即用点已经发表的旧数据，用点没有发表过的不能独立成文的废数据，用点以后即将发表的新数据“凑”成一篇文章。论档次么，个人感觉Topics in Catalysis比Catalysis Today更好一点，因为前者选择文章更精，是个贵族杂志，很多有名的人都在上面发文章，而且档次不高的学术会议也包不到Topics in Catalysis发表会议论文专辑。Topics in Catalysis上各种类型的文章都有的。有的象典型的科研论文，有的象Accounts，有的是“自由体”文章。和发表在Applied Catalysis上的文章相比，Topics in Catalysis上的文章更具有自由度，更加随便一点。有的文章虽然报道了部分新的数据，但是连实验部分也没有的：原来，新的实验是塞到小综述里面，作为小综述来讲的。有的文章实验结果部分和发表在其它催化杂志上的结果部分没有多少区别，只是在Introduction部分讲了很多背景知识，用了一些时髦的卡通图说明大气环境污染的途径，说明这一个领域发表文章数目的柱状图，这显然是把开会时秀的图也用上了。这在其它严肃催化杂志上是不可以的。还有的文章要么纯粹讲催化剂量子化学结构模型，要么用某种单一的仪器进行表征，要么综述文献，要么单一地讲沸石分子筛的合成，连活性曲线也没有的。而Catalysis Today上很多文章介绍最新实验的居多。但有的专辑比较偏，比如介绍反应器的文章，介绍等离子体在催化中应用的文章。Catalysis Letters虽然名字叫“催化快报”，但是其实文章长度的自由度比较大，从3页到15页都有的。一般要求6页，但是我也看到有的文章看起来象是被Journal of Catalysis退稿了才发表在Catalysis Letters。个人感觉Catalysis Letters发表的文章良琇不齐，有的差的文章只相当于催化学报上文章的水平。大部分文章具有一定新颖性，但是做实验并不全面。好比说有的文章就只有动力学曲线，有的有机催化的文章只用表告诉读者什么反应多少产率，有的文章催化剂表征也没有的。Applied Catalysis A: General更适合发表报道新催化剂用于和工业生产有关的反应，如费-托合成、加氢脱硫水气变换、蒸气重整、烷基化。一个目前正在热起来的方向为固体催化剂的有机催化，如精细化学品的选择氧化、手性催化等。大体上，如果作者能在文章中说最近某化学公司公开了某反应的流程，但是对催化剂配方没有详细报道，本文详细研究这个反应，这样就能引起读者的兴趣。有时Applied Catalysis A: General还报道改性的中孔分子筛和复合氧化物的催化。仔细阅读了2007年1月27日的Applied Catalysis A: General，发现里面的文章很多上是没有专门的讨论部分的。大体上，典型的文风是这样的：报道一个有工业应用价值反应的新催化剂，测试了不同条件下催化剂的效果，运用各种仪器进行表征，并进行初步解释。Journal of Molecular Catalysis A: Chemical和Applied Catalysis A: General具有同质性，区别是Journal of Molecular Catalysis A: Chemical更多发表均相催化、金属有机催化.鼓励的方向是离子液催化、超临界催化、emulsion催化。这里面发表的多相催化的文章和在Applied Catalysis A: General上发表的文章没有非常大的区别，细微的差别就是如果反应是别人不感兴趣的探针反应，如异丙苯裂解、异丙醇脱水，更适合Journal of Molecular Catalysis A: Chemical。固载型的均相催化剂的催化也适合Journal of Molecular Catalysis A: Chemical。如果只是报道催化剂合成，没有报道反应活性的文章不适合Journal of Molecular Catalysis A: Chemical。现在做光催化非常热门，很多文章泛滥，投Applied Catalysis B: Environmental投不中的光催化文章可以考虑送Journal of Molecular Catalysis A: Chemical。总体感觉Journal of Molecular Catalysis A: Chemical比较朴素，发表普通的文章。最近一年该编辑部修改了办刊方向，更加强调机理研究，不欢迎纯粹催化剂制备和表征（而没有详细反应）的文章，想必投稿更困难，每期发表的稿件也少了很多。Applied Catalysis B: Environmental主要发表环境催化，如汽车尾气催化、臭氧分解、氯化有机物催化燃烧、污染水的湿氧化、光催化、加氢脱氯等。Catalysis Communications我从来没有投过。要求是最多只能引35篇文献，图不能超过5章，没有Supporting Information。Journal of Catalysis是催化类最好的杂志，也是名流经常出没的杂志。浏览每一期杂志，发现上面经常出没的都是一些大头，比如Iglesia、Lercher、Baiker、De Vos、Jacobs、Corma、Niemantsverdriet、Davis、Li等人。一般无名小辈发表文章非常困难。不过最近该杂志也有不少中国人名字在那里出没。通过阅读一些最新文献，发现现在Journal of Catalysis固然保持一种工作非常细致的传统，一个新的动向是更加强调新颖性。比如有的材料工作者用材料学的方法合成出各种形状的CeO2，测其催化活性；有的材料工作者用材料方法把金属颗粒包在沸石“胶囊”里面达到特定的催化目的；有的催化工作者用emulsion介质做手性催化；有的催化工作者研究了金催化剂的别人从来没有报道过的有机催化反应，拓宽了金催化剂的应用；有的催化工作者说金块也有催化活性的，打破了以前的成见。以上这些就是创新性。这些文章的数据未必很多，但是具有创新性，也一样能发表。并且这类文章比较general，语言通俗易懂，适合大众口味，有点向JACS的长文章的风格靠拢。可以说，大概有些Journal of Catalysis研究简报的文章就是投Angew Chemie投不中才发Journal of Catalysis研究简报的，具有一定的创新性，否则审稿人就要说你可以投Catalysis Letters的。至于长文章，光催化效果好，只有几条活性曲线，是投不中那个杂志的。一般，要刻苦工作一年才能出篇Journal of Catalysis长文章。
应用催化B环境 APPLIED《 CATALYSIS- ENVIRONMENTAL》期刊刊号为0926-3373,期刊2017-2018年影响因子为11.698,同年期刊自引率为12.50%,期刊覆盖领域有环境科学-工程:化工,期刊的平均1.9个月,大约5.4周,大类学科属于物理化学-2区小类学科属于工程:化工-1区应用催化B-环境欢迎以下领域的原创、新颖和高影响贡献： 催化消除环境污染物，如氮氧化物、一氧化碳、硫化合物、氯化和其他有机化合物，以及固定或移动源排放的烟尘。 对用于环境污染减排的催化剂，特别是用于工业过程的催化剂的基本理解。 新型和商用环境催化剂的制备、表征、活化、失活和再生的各个方面。 清洁能源生产的新催化路线和工艺，例如通过催化燃料加工产生氢气；燃料电池的新催化剂和电催化剂。 废物转化为有用产品的催化反应。 清洁制造用环保催化剂取代有毒化学品。 光催化过程的科学方面和对光催化剂应用于环境问题的基本理解。 催化燃烧新技术与催化剂。
Applied Surface Science期刊的中科院分区基础版为2区，升级版为1区，最新期刊影响因子为7.392. 本期刊所在地为荷兰，隶属于ELSEVIER出版集团，每年24期。
期刊的五年影响因子变化情况，该期刊影响因子逐年上升，最新数据为7.392。
Applied Surface Science涵盖对表面，界面，纳米结构及其应用的更好理解的主题。该期刊与特定表面分析技术和/或计算方法以及此类结构的处理有关的原子和分子水平的科学研究有关。
该期刊包含如下主题：
·催化、电催化和光催化的表面科学；
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二维组装；通过定向能量沉积（激光、离子或电子束）或其他技术（如等离子体）进行表面和界面改性；表面工程和功能化；功能性表面和涂层；表面电化学和腐蚀保护策略·应用于能量转换和储存的表面科学；表面纳米技术和器件；半导体——表面和界面；生物界面
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第一作者：钮峰
通讯作者：涂文广教授，周勇教授，邹志刚教授
通讯单位：香港中文大学（深圳）理工学院
论文DOI：10.1021/acscatal.2c00433
全文速览
通过醇和胺的C-N偶联是工业中合成不同有机胺的重要反应路径，而这一过程往往需要在高温高压等较苛刻的条件下进行。因此，本工作中，我们设计了一种基于CdS-Pd单原子体系催化剂用于实现高效可光催化苯甲醇和苯胺的C-N偶联反应获得二级胺。通过实验研究发现，Pd与CdS表面的悬挂S原子原位配位形成单一Pd-Sx物种。该催化剂的可见光催化C-N偶联的二级胺产率接近100%，同时释放出可观的绿色能源氢气（11.8 mmol gcat-1h-1）。机理研究与分析表明，苯甲醇上脱去的H+较容易吸附到长寿命的•Pd-Sx中间态物种而形成H-Pd-Sx中间体。最后，吸附的H又容易脱附，加成到苄烯苯胺的N上，实现氢转移，完成亚胺的加氢过程，得到最后所需要的二级胺产物苄基苯胺。整个过程中，H的吸脱附可以循环进行，因此Pd-Sx配位物种可以作为有效的氢转移的桥梁实现加氢过程。此外，该光催化剂体系具有较好的底物适应性和循环能力。这一工作将为温和条件下实现高效C-N偶联反应提供一种新的思路。
背景介绍
随着工业的发展与进步，有机胺广泛应用于农业、医药、家居、军工等领域，其合成在工业生产中有着越来越明显的重要性。基于“借氢机制（氢转移）”，通过胺与醇的C-N偶联被认为是一种较为绿色的合成有机胺的理想路径。这一过程主要包含醇的脱氢、亚胺的生成以及亚胺的加氢这三个主要步骤。其中醇的脱氢是整个反应的决速步骤。然而，基于这一机制，在热催化合成有机胺的过程中存在一些缺点：（1）醇的脱氢决速步骤需要较苛刻的条件（高温高压）；（2）易发生过度偶联，使得产物分布广，不利于分离；（3）反应中使用的催化剂多为高负载量的负载型贵金属催化剂（如Ru/Al2O3、Pd/Al2O3、Rh/Al2O3等），成本较高。因此，开发出高效低成本的催化剂具有一定的挑战性。近年来，利用光氧化还原技术实现常温常压条件下有机胺的合成引起了广泛的关注。研究者们通常采用一些贵金属有机配合物分子进行均相催化反应，但反应后催化剂难以进行分离，在实际工业生产中难以大规模应用。而采用传统的半导体光催化剂进行多相催化反应，则可以有效解决这一难题。然而仅仅依靠半导体本身的催化能力，很难达到较高的催化活性，实际应用过程中往往需要通过负载一些助催化剂或表面修饰来提高催化性能。近些年，单原子催化被认为是较有前景的领域。单原子催化剂由于其独特的电子结构和较高的原子利用效率而表现出优异的催化活性，被广泛应用于光催化水分解制氢、二氧化碳还原、固氮和有机物降解等领域。因此，我们课题组设计开发了一种单原子光催化剂CdS-Pd，该催化剂可以有效地用于可光催化苯甲醇和苯胺的C-N偶联反应，获得具有工业应用价值的二级胺。同时反应过程中释放出清洁能源氢气。这一工作将为温和条件下实现C-N偶联反应提供一种新的途径。
本文亮点
1. 本工作通过Pd原子与CdS表面的悬挂S原子原位配位制备了一种CdS-Pd的单原子光催化剂，该催化剂可以实现高效可光催化苯甲醇和苯胺的C-N偶联反应获得近100%产率的二级胺N-苄基苯胺以及较高的产氢活性。
2. 实验和理论计算结果证实了，相比于Pd纳米颗粒助催化剂负载的CdS，单一Pd-Sx物种能够有效捕获光生电子，使其具有较长的寿命，而且氢在Pd-Sx物种上的吸脱附能力较强，从而可以作为有效的氢转移载体实现亚胺的加氢，得到目标产物二级胺。
3. 此外，在优化的反应条件下，该催化剂具有较好的稳定性，以及对不同醇类和取代胺的C-N偶联反应具有良好的底物适应性。
图文解析
本工作中，首先我们采用水热法制备了六方晶系结构，颗粒尺寸约为50 nm的纳米球形CdS，其带宽约为2.2eV（ 图1 a ）。随后，在可见光催化C-N偶联反应过程中加入PdCl2溶液原位合成单原子催化剂CdS-Pd SAs。作为对比，我们采用浸渍法制备了Pd纳米颗粒负载的CdS催化剂CdS-Pd NPs。从图1b的XPS图谱可以看出，光催化反应后的CdS中事实上存在Pd元素。结合能336.7 eV和342 eV分别对应Pd 3d5/2和Pd 3d3/2，表明Pd以2+价态形式存在，而非单质态。因此，我们可以初步推测反应后，Pd与CdS进行了一定的配位。
图1 CdS和CdS-Pd SAs单原子催化剂的结构表征
为了进一步确定反应后Pd的状态以及与CdS的配位环境，我们对样品分别进行了X射线精细结构谱（XAFS）和球差电镜的表征。从图3d可以明显看出反应后的CdS表面上的Pd物种既不是二价态也不是单质态，而是以一定配位的形式存在。通过对样品CdS-Pd SAs中Pd的K-edge EXAFS图谱进行拟合，可以得出Pd-S的配位数约为3（ 表1 ）。通过进一步的HAADF-STEM和 EDS mapping图可以清晰地看到Pd以单原子形式均匀地分散在CdS上（ 图1 e-j ）。因此，综合上述表征方法，我们可以初步证实在光催化反应过程中，PdCl2以Pd-S配位键的形式将Pd原子锚定在了CdS载体上，为光催化反应过程提供一定的反应活性中心。
表1 样品CdS-PdSAs中Pd的EXAFS拟合数据
CN , coordination number; R , bonding distance; σ 2, Debye-Waller factor; Δ E0 , inner potential shift.
为了进一步研究CdS表面的S对催化反应的影响，我们首先对CdS进行了不同程度的表面修饰（400 oC高温煅烧：CdS-400；双氧水表面腐蚀：CdS-H2O2）。从图2 a可以看出，采用不同的手段修饰后，CdS的结构并未发生明显变化，仍然是结晶度较好的六方晶系结构。CdS、CdS-400和CdS-H2O2的能带分别为2.21、2.12和2.2 eV，即能带结构也未发生明显变化（ 图2 b ）。从图2 c和d可以明显看出， CdS通过表面修饰之后，Cd 3d和S 2p均向高结合能偏移，而且偏移程度随着修饰强度增强而增大。这主要是由于CdS修饰后产生了一定的S空位，使得表面部分Cd暴露，从而改变了Cd和S的周边电子云密度分布。
图2 修饰前后的CdS结构表征
在常温常压氮气气氛下，我们采用苯甲醇和苯胺的C-N偶联作为模型反应对所制备的催化剂进行可见光催化活性评价（ 图3 ）。首先我们确定了暗反应、无光催化剂以及只有PdCl2的情况下该模型反应没有任何催化活性。在添加PdCl2的条件下，我们对不同的半导体光催化剂进行了活性筛选，发现只有CdS能有效地进行光催化C-N偶联生成二级胺（N-苄基苯胺），产率高达1.48 mmolgcat-1h-1。而其他半导体催化剂在反应过程中只能催化生成亚胺（N-苄烯苯胺），且普遍产率较低（< 0.12 mmolgcat-1h-1）。
图3 可见光催化C-N偶联反应的催化剂活性筛选
基于CdS对该反应的催化特异性，我们测试了其苯胺的转化率及产物的选择性随时间的变化曲线。从图4b可以看出，随着反应的进行，苯胺的转化率不断提高，当反应达到16 h后，底物苯胺几乎完全转化。随着反应的进行，亚胺（N-苄烯苯胺）的选择性不断降低，而二级胺（N-苄基苯胺）的选择性不断提高，表明反应过程中逐步完成了亚胺的加氢过程。
为了进行对比，我们采用浸渍法提前将Pd纳米颗粒沉积到CdS表面上并进行光催化活性评价。从图4c我们发现，沉积Pd纳米颗粒的CdS催化活性是单一CdS活性的4倍。这主要是由于Pd纳米颗粒作为助催化剂可以有效地提高光生载流子的分离效率。而当我们将Pd以PdCl2的形式加入到反应体系中时，催化活性是单一CdS活性的约6.4倍。而且产物中出现了二级胺（N-苄基苯胺）。也就是说反应体系中原位加入PdCl2能够促使该反应完成加氢过程，有效实现氢转移。因此，我们可以初步推断，光催化反应过程中Pd和CdS表面悬挂的S作用产生的Pd-S物种对实现C-N偶联起到至关重要的作用。此外，在反应过程中我们可以检测到氢气的生成。从图4d可以看出，单一的CdS在反应过程中几乎不产生氢气。而CdS-Pd SAs产氢速率达到11.8 mmolgcat-1h-1，是CdS-Pd NPs的约2.7倍，CdS的近10倍。这一结果也与苯胺转化率的差异相吻合。
为了验证CdS表面的S与Pd作用形成了Pd-S物种，从而提高了C-N偶联反应性能，我们对CdS进行了不同程度的表面修饰。从图4e可以明显看出，随着表面修饰的增强，反应的活性逐渐下降，而且产物苄基苯胺的选择性也随之下降。这也就意味着，当我们遮盖或者去除部分S位点，反应底物在催化剂表面的吸附性能下降，从而导致反应活性降低。另一方面，由于S空位的增多，使得Pd原子很难与S进行配位产生Pd-S物种，从而无法完成C-N偶联反应过程中的氢转移，也就不能得到饱和的目标产物二级胺N-苄基苯胺。
图4 可见光催化活性评价
为了研究在光催化反应过程中不同自由基的作用，我们进行了捕获实验。从图5a可以看出，当体系中加入叔丁醇和苯醌来分别捕获•OH和•O2-，反应的活性基本没有发生变化，说明体系中的这两种自由基对反应基本没有贡献。而当体系中加入草酸铵捕获光生空穴后，产率降为原来的1/3，加入过硫酸钾捕获光生电子后，产率降为0。这一结果表明，光生电子和空穴在光催化C-N偶联反应中有着重要作用。
接着，我们采用超快光谱（TAS）来揭示光照下不同催化剂的载流子衰减动力学。图5b为不同催化剂的瞬态吸收图谱以及拟合曲线。采用双指数模型拟合可获得两个弛豫时间τ1和τ2。Τ1代表导带电子到过渡态的捕获时间，τ2代表电子与过渡态或者价带空穴复合的时间。通过对比，CdS-Pd Sas的弛豫时间明显要长，也就是说，在反应过程中CdS表面单原子态的Pd配位物种Pd-Sx可以作为电子陷阱来捕获光生电子，提高载流子的分离效率，从而加速光催化C-N偶联。另外，从CdS导带转移到过渡态Pd-Sx中间体的弛豫时间更长，更利于氢原子的吸附。
为了研究不同催化剂对于H的吸附以及转移能力，我们做了一个N-苄烯苯胺加氢的模型反应。从图5c可以明显看出，对于单原子态的CdS-Pd SAs催化剂，N-苄烯苯胺较容易实现光催化加氢到苄基苯胺产物，而单质态的Pd（CdS-Pd NPs）催化剂无法实现加氢过程。这也证明了单原子态的CdS-Pd SAs可以很好地吸附H并完成氢转移，从而实现加氢过程得到二级胺N-苄基苯胺。
基于以上的机理表征分析，我们可以给出一个可能的反应机理和路径（ 图5d ）。光催化反应前，当体系中同时加入CdS催化剂和PdCl2时，PdCl2很快吸附到CdS表面上与表面悬挂的S原子形成Pd-Sx的配位物种。当CdS被光激发后，表面的Pd-Sx配位物种可以有效捕获光生电子，形成•Pd-Sx中间态物种，同时光生空穴能够脱去苯甲醇上的质子，将其氧化成苯甲醛。然后生成的苯甲醛与苯胺进行亲核加成反应，产生醇胺中间体。由于醇胺非常不稳定，很快脱水生成亚胺。苯甲醇上脱去的H+较容易吸附到长寿命的•Pd-Sx中间态物种形成H-Pd-Sx。最后，吸附的H又容易脱附，加成到N-苄烯苯胺的N上，实现氢转移，完成亚胺的加氢过程，得到最后的目标产物N-苄基苯胺。整个过程中，H的吸脱附可以循环进行，因此Pd-Sx物种可以作为有效的氢转移的桥梁实现加氢过程。此外，过多的吸附H可以从H-Pd-Sx上脱附产生H2。
图5 反应机理表征及推测
我们通过DFT模拟计算进一步验证了为什么单原子态的CdS催化剂CdS-Pd SAs可以很好地实现光催化C-N偶联生成N-苄基苯胺（ 图6 ）。结合EXAFS拟合结果，我们以Pd-S三配位的形式作为计算模型来研究H吸附和反应过程。对于催化剂CdS-Pd NPs来说，在位点1和2的H吸附能分别为-2.801 eV和-2.936eV，而催化剂CdS-Pd SAs的H吸附能为-1.954 eV。通过过渡态能量搜索，可以得出，Pd纳米颗粒负载的CdS-Pd NPs的加氢能垒为0.38 eV，而对于单原子态的CdS-Pd SAs来说，由于形成的Pd-Sx配位物种能够有效地吸附和脱附H，因此脱附的H直接加成到亚胺的不饱和C上，完成加氢过程。
图6 DFT模拟计算
总结与展望
总的来说，我们设计开发了一种CdS-Pd单原子光催化剂，该催化剂可以有效地用于可光催化苯甲醇和苯胺的C-N偶联反应，获得具有工业应用价值的二级胺。同时反应过程中释放出清洁能源氢气。结合实验以及模拟计算，我们推测Pd在光催化反应过程中与CdS表面的S原位配位形成Pd-Sx中间物种，而这一中间体可以提高载流子分离效率以及有效地进行H的吸脱附，构成Pd-Sx •Pd-Sx H-Pd-Sx Pd-Sx的循环过程，实现氢转移，完成亚胺的加氢过程，得到目标产物N-苄基苯胺。整个过程中，Pd-Sx中间体可以作为有效氢转移的桥梁实现加氢过程。此外，该催化剂体系具有较好循环能力和底物适应性。这一工作将为温和条件下实现C-N偶联反应提供一种新的思路。
作者介绍
钮峰 ，博士毕业于法国里尔大学（法国国家科学研究中心）（导师Andrei Khodakov教授和Vitaly Ordomsky研究员）。2020年8月加入香港中文大学（深圳）邹志刚院士团队从事博士后研究。以第一作者在ACS Catalysis，Green Chemistry，Solar Energy Materials & Solar Cells等期刊上发表SCI论文12篇。目前主要研究方向为多相热催化、光催化能源转化。
涂文广 ，2015年获南京大学物理学院博士学位。2015至2020年在新加坡南洋理工大学从事研究博士后研究工作。2020年6月起任职于香港中文大学（深圳）理工学院。主要从事于低维光电材料表界面结构的精准设计与构建，实现太阳能驱动下的小分子转换，取得了一系列重要成果，迄今为止已在Nature Communications, Advanced Material, Advanced functional Material, ACS Catalysis, ACS Energy Letters等期刊上发表论文70余篇, SCI被引超过8000次，H指数为44。
周勇 ，香港中文大学（深圳）兼职教授。2009 年9月被南京大学物理学院按海外人才引进回国工作，加入南京大学环境材料与再生能源研究中心，聘为教授。主要从事：1、人工光合成二氧化碳转化为可再生碳氢燃料；2、光电材料的设计和构建；3、高效、低成本钙钛矿太阳能电池产业化应用研究。近五年来，以第一作者或通讯作者在 国际重要期刊上发表论文超过 60 篇，其中包括 J. Am. Chem. Soc. (1 篇)、Adv. Mater. (2 篇)、Adv. Funct. Mater. (1 篇)和 Nano Lett. (1 篇)，受邀以第一作者或通讯作者撰写 2 篇综述论文。近五年论文他引超过 1600 次，5 篇论文入选 Web of Science 统计的“过去十年高被引论文”, H 指数 46。光催化还原 CO2 研究成果作为主要研究内容，荣获 2014 年国家自然科学二等奖(排名第四)。主编三本英文专著（Springer 等出版社出版）。多次受邀在国内外相关学术会议上做邀请报告或主持会议。担任 Current Nanoscience 中国地区编辑和 Mater. Res. Bull.编委。主持承担国家基金委、 科技 部 973 项目等项目。入选教育部新世纪人才（2010 年）、江苏省首届杰出青年基金(2012年)。
邹志刚 ，2003年凭为教育部“长江学者奖励计划”特聘教授，国家重点基础研究发展计划“973”项目首席科学家，教育部创新团队带头人，2015 年当选中国科学院院士，2018 年当选发展中国家科学院院士。主要从事新型可再生能源与环境材料方面的研究，邹院士在光催化领域做出了卓越的贡献，被媒体称为“光催化领域的前行者”。邹志刚院士已在 Nature等国际一流期刊上发表论文 602 多篇，H指数 74，连续 5年入选爱思唯尔材料科学高被引学者，是材料领域有国际影响力的学术带头人。申请中国发明专利 200 多项，其中 83 项已获授权；承担两届国家重大基础研究计划 973 项目、国家自然科学基金中日合作项目、 科技 部国际合作重大项目等多项科研项目；获国家自然科学二等奖 1 项、江苏省科学技术一等奖 2 项，作为第一完成人获第 46 届日内瓦国际发明展金奖及阿卜杜拉国王大学特别奖各 1项。
《二氧化钛光催化薄膜》是笔者根据多年从事TiO2光催化技术科研和教学经验，参考国内外该领域的众多科研论文及图书资料编写而成。绪论阐述了二氧化钛薄膜光催化技术发展过程；第1章主要阐述TiO2光催化反应原理；第2章着重阐述二氧化钛光催化薄膜制备方法；第3章讲述影响TiO2薄膜结构的因素；第4章讲述复合半导体改性TiO2薄膜；第5章讲述贵金属沉积改性TiO2薄膜；第6章讲述金属离子改性TiO2薄膜；第7章讲述非金属离子改性TiO2薄膜；第8章讲述TiO2光催化薄膜应用与展望。本书由崔玉民，张文保，洪文珊著。
Appled surface science，Applied Catalysis A: General，Applied Catalysis B: Environmental，Material Letter，Chemical Physics Letters很多都可以
高等合成催化是有机合成化学中的一个重要分支，主要研究有机分子的合成方法和催化反应机理。它涉及到有机化学、物理化学、材料科学等多个学科领域，是化学领域中的前沿研究方向之一。高等合成催化主要研究如何利用催化剂促进有机分子的化学反应，以达到高效、高选择性、低副反应的合成目的。其中，催化剂的设计、合成和表征是关键的研究内容。高等合成催化的应用范围非常广泛，包括医药、农药、材料、精细化工等领域。至于“几区”的问题，我不太明白您的意思。如果您是指高等合成催化在SCI期刊中的分区情况，那么这个问题的答案是不确定的，因为具体的分区情况会随着时间和期刊的变化而变化。不过，一般来说，高等合成催化的研究成果在化学、材料、化工等领域的高水平期刊上发表，如Nature、Science、JACS、Angewandte Chemie等。
“高等合成催化”不是一个地理概念，因此没有所谓的“几区”的说法。它是一种化学技术或研究领域，主要研究如何通过化学合成来制造化合物。在这个领域中，研究人员通常会使用各种催化剂来促进化学反应，从而实现高效、低成本的生产。如果您有任何关于高等合成催化技术的疑问，可以继续向我提问，我将尽力回答。
应用催化a是三区。
催化的基本上在三区，catal commun，catal lett， appl catal a， j mol catal a都是三区，appl catal b 二区，j catal 一区。
《应用催化基础》是2009年化学工业出版社出版的图书，作者是吴越。本书可供科研院所、企业、高等院校中从事与催化有关的研究人员参考，也可作为高等院校本科学生、研究生教学之用。
应用催化A：
General出版关于工业和学术领域的化学科学家基本和实际感兴趣的催化各个方面的原始论文，重点是对催化剂和催化反应、新催化材料、新技术和新工艺的新理解，特别是那些具有潜在实际意义的。
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高等合成催化属于第一区。这是因为该领域的研究具有基础性和原创性，需要深入探究其机理和应用，并且可以对其他领域产生重要启示。同时，该领域的研究经常涉及到复杂的化学反应和催化剂设计，需要很高的专业知识和技能。因此，高等合成催化被归为第一区。值得一提的是，区域分类标准可能因具体情况而异，需要结合实际情况进行评估。