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第一作者：钮峰
通讯作者：涂文广教授，周勇教授，邹志刚教授
通讯单位：香港中文大学（深圳）理工学院
论文DOI：10.1021/acscatal.2c00433
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通过醇和胺的C-N偶联是工业中合成不同有机胺的重要反应路径，而这一过程往往需要在高温高压等较苛刻的条件下进行。因此，本工作中，我们设计了一种基于CdS-Pd单原子体系催化剂用于实现高效可光催化苯甲醇和苯胺的C-N偶联反应获得二级胺。通过实验研究发现，Pd与CdS表面的悬挂S原子原位配位形成单一Pd-Sx物种。该催化剂的可见光催化C-N偶联的二级胺产率接近100%，同时释放出可观的绿色能源氢气（11.8 mmol gcat-1h-1）。机理研究与分析表明，苯甲醇上脱去的H+较容易吸附到长寿命的•Pd-Sx中间态物种而形成H-Pd-Sx中间体。最后，吸附的H又容易脱附，加成到苄烯苯胺的N上，实现氢转移，完成亚胺的加氢过程，得到最后所需要的二级胺产物苄基苯胺。整个过程中，H的吸脱附可以循环进行，因此Pd-Sx配位物种可以作为有效的氢转移的桥梁实现加氢过程。此外，该光催化剂体系具有较好的底物适应性和循环能力。这一工作将为温和条件下实现高效C-N偶联反应提供一种新的思路。
背景介绍
随着工业的发展与进步，有机胺广泛应用于农业、医药、家居、军工等领域，其合成在工业生产中有着越来越明显的重要性。基于“借氢机制（氢转移）”，通过胺与醇的C-N偶联被认为是一种较为绿色的合成有机胺的理想路径。这一过程主要包含醇的脱氢、亚胺的生成以及亚胺的加氢这三个主要步骤。其中醇的脱氢是整个反应的决速步骤。然而，基于这一机制，在热催化合成有机胺的过程中存在一些缺点：（1）醇的脱氢决速步骤需要较苛刻的条件（高温高压）；（2）易发生过度偶联，使得产物分布广，不利于分离；（3）反应中使用的催化剂多为高负载量的负载型贵金属催化剂（如Ru/Al2O3、Pd/Al2O3、Rh/Al2O3等），成本较高。因此，开发出高效低成本的催化剂具有一定的挑战性。近年来，利用光氧化还原技术实现常温常压条件下有机胺的合成引起了广泛的关注。研究者们通常采用一些贵金属有机配合物分子进行均相催化反应，但反应后催化剂难以进行分离，在实际工业生产中难以大规模应用。而采用传统的半导体光催化剂进行多相催化反应，则可以有效解决这一难题。然而仅仅依靠半导体本身的催化能力，很难达到较高的催化活性，实际应用过程中往往需要通过负载一些助催化剂或表面修饰来提高催化性能。近些年，单原子催化被认为是较有前景的领域。单原子催化剂由于其独特的电子结构和较高的原子利用效率而表现出优异的催化活性，被广泛应用于光催化水分解制氢、二氧化碳还原、固氮和有机物降解等领域。因此，我们课题组设计开发了一种单原子光催化剂CdS-Pd，该催化剂可以有效地用于可光催化苯甲醇和苯胺的C-N偶联反应，获得具有工业应用价值的二级胺。同时反应过程中释放出清洁能源氢气。这一工作将为温和条件下实现C-N偶联反应提供一种新的途径。
本文亮点
1. 本工作通过Pd原子与CdS表面的悬挂S原子原位配位制备了一种CdS-Pd的单原子光催化剂，该催化剂可以实现高效可光催化苯甲醇和苯胺的C-N偶联反应获得近100%产率的二级胺N-苄基苯胺以及较高的产氢活性。
2. 实验和理论计算结果证实了，相比于Pd纳米颗粒助催化剂负载的CdS，单一Pd-Sx物种能够有效捕获光生电子，使其具有较长的寿命，而且氢在Pd-Sx物种上的吸脱附能力较强，从而可以作为有效的氢转移载体实现亚胺的加氢，得到目标产物二级胺。
3. 此外，在优化的反应条件下，该催化剂具有较好的稳定性，以及对不同醇类和取代胺的C-N偶联反应具有良好的底物适应性。
图文解析
本工作中，首先我们采用水热法制备了六方晶系结构，颗粒尺寸约为50 nm的纳米球形CdS，其带宽约为2.2eV（ 图1 a ）。随后，在可见光催化C-N偶联反应过程中加入PdCl2溶液原位合成单原子催化剂CdS-Pd SAs。作为对比，我们采用浸渍法制备了Pd纳米颗粒负载的CdS催化剂CdS-Pd NPs。从图1b的XPS图谱可以看出，光催化反应后的CdS中事实上存在Pd元素。结合能336.7 eV和342 eV分别对应Pd 3d5/2和Pd 3d3/2，表明Pd以2+价态形式存在，而非单质态。因此，我们可以初步推测反应后，Pd与CdS进行了一定的配位。
图1 CdS和CdS-Pd SAs单原子催化剂的结构表征
为了进一步确定反应后Pd的状态以及与CdS的配位环境，我们对样品分别进行了X射线精细结构谱（XAFS）和球差电镜的表征。从图3d可以明显看出反应后的CdS表面上的Pd物种既不是二价态也不是单质态，而是以一定配位的形式存在。通过对样品CdS-Pd SAs中Pd的K-edge EXAFS图谱进行拟合，可以得出Pd-S的配位数约为3（ 表1 ）。通过进一步的HAADF-STEM和 EDS mapping图可以清晰地看到Pd以单原子形式均匀地分散在CdS上（ 图1 e-j ）。因此，综合上述表征方法，我们可以初步证实在光催化反应过程中，PdCl2以Pd-S配位键的形式将Pd原子锚定在了CdS载体上，为光催化反应过程提供一定的反应活性中心。
表1 样品CdS-PdSAs中Pd的EXAFS拟合数据
CN , coordination number; R , bonding distance; σ 2, Debye-Waller factor; Δ E0 , inner potential shift.
为了进一步研究CdS表面的S对催化反应的影响，我们首先对CdS进行了不同程度的表面修饰（400 oC高温煅烧：CdS-400；双氧水表面腐蚀：CdS-H2O2）。从图2 a可以看出，采用不同的手段修饰后，CdS的结构并未发生明显变化，仍然是结晶度较好的六方晶系结构。CdS、CdS-400和CdS-H2O2的能带分别为2.21、2.12和2.2 eV，即能带结构也未发生明显变化（ 图2 b ）。从图2 c和d可以明显看出， CdS通过表面修饰之后，Cd 3d和S 2p均向高结合能偏移，而且偏移程度随着修饰强度增强而增大。这主要是由于CdS修饰后产生了一定的S空位，使得表面部分Cd暴露，从而改变了Cd和S的周边电子云密度分布。
图2 修饰前后的CdS结构表征
在常温常压氮气气氛下，我们采用苯甲醇和苯胺的C-N偶联作为模型反应对所制备的催化剂进行可见光催化活性评价（ 图3 ）。首先我们确定了暗反应、无光催化剂以及只有PdCl2的情况下该模型反应没有任何催化活性。在添加PdCl2的条件下，我们对不同的半导体光催化剂进行了活性筛选，发现只有CdS能有效地进行光催化C-N偶联生成二级胺（N-苄基苯胺），产率高达1.48 mmolgcat-1h-1。而其他半导体催化剂在反应过程中只能催化生成亚胺（N-苄烯苯胺），且普遍产率较低（< 0.12 mmolgcat-1h-1）。
图3 可见光催化C-N偶联反应的催化剂活性筛选
基于CdS对该反应的催化特异性，我们测试了其苯胺的转化率及产物的选择性随时间的变化曲线。从图4b可以看出，随着反应的进行，苯胺的转化率不断提高，当反应达到16 h后，底物苯胺几乎完全转化。随着反应的进行，亚胺（N-苄烯苯胺）的选择性不断降低，而二级胺（N-苄基苯胺）的选择性不断提高，表明反应过程中逐步完成了亚胺的加氢过程。
为了进行对比，我们采用浸渍法提前将Pd纳米颗粒沉积到CdS表面上并进行光催化活性评价。从图4c我们发现，沉积Pd纳米颗粒的CdS催化活性是单一CdS活性的4倍。这主要是由于Pd纳米颗粒作为助催化剂可以有效地提高光生载流子的分离效率。而当我们将Pd以PdCl2的形式加入到反应体系中时，催化活性是单一CdS活性的约6.4倍。而且产物中出现了二级胺（N-苄基苯胺）。也就是说反应体系中原位加入PdCl2能够促使该反应完成加氢过程，有效实现氢转移。因此，我们可以初步推断，光催化反应过程中Pd和CdS表面悬挂的S作用产生的Pd-S物种对实现C-N偶联起到至关重要的作用。此外，在反应过程中我们可以检测到氢气的生成。从图4d可以看出，单一的CdS在反应过程中几乎不产生氢气。而CdS-Pd SAs产氢速率达到11.8 mmolgcat-1h-1，是CdS-Pd NPs的约2.7倍，CdS的近10倍。这一结果也与苯胺转化率的差异相吻合。
为了验证CdS表面的S与Pd作用形成了Pd-S物种，从而提高了C-N偶联反应性能，我们对CdS进行了不同程度的表面修饰。从图4e可以明显看出，随着表面修饰的增强，反应的活性逐渐下降，而且产物苄基苯胺的选择性也随之下降。这也就意味着，当我们遮盖或者去除部分S位点，反应底物在催化剂表面的吸附性能下降，从而导致反应活性降低。另一方面，由于S空位的增多，使得Pd原子很难与S进行配位产生Pd-S物种，从而无法完成C-N偶联反应过程中的氢转移，也就不能得到饱和的目标产物二级胺N-苄基苯胺。
图4 可见光催化活性评价
为了研究在光催化反应过程中不同自由基的作用，我们进行了捕获实验。从图5a可以看出，当体系中加入叔丁醇和苯醌来分别捕获•OH和•O2-，反应的活性基本没有发生变化，说明体系中的这两种自由基对反应基本没有贡献。而当体系中加入草酸铵捕获光生空穴后，产率降为原来的1/3，加入过硫酸钾捕获光生电子后，产率降为0。这一结果表明，光生电子和空穴在光催化C-N偶联反应中有着重要作用。
接着，我们采用超快光谱（TAS）来揭示光照下不同催化剂的载流子衰减动力学。图5b为不同催化剂的瞬态吸收图谱以及拟合曲线。采用双指数模型拟合可获得两个弛豫时间τ1和τ2。Τ1代表导带电子到过渡态的捕获时间，τ2代表电子与过渡态或者价带空穴复合的时间。通过对比，CdS-Pd Sas的弛豫时间明显要长，也就是说，在反应过程中CdS表面单原子态的Pd配位物种Pd-Sx可以作为电子陷阱来捕获光生电子，提高载流子的分离效率，从而加速光催化C-N偶联。另外，从CdS导带转移到过渡态Pd-Sx中间体的弛豫时间更长，更利于氢原子的吸附。
为了研究不同催化剂对于H的吸附以及转移能力，我们做了一个N-苄烯苯胺加氢的模型反应。从图5c可以明显看出，对于单原子态的CdS-Pd SAs催化剂，N-苄烯苯胺较容易实现光催化加氢到苄基苯胺产物，而单质态的Pd（CdS-Pd NPs）催化剂无法实现加氢过程。这也证明了单原子态的CdS-Pd SAs可以很好地吸附H并完成氢转移，从而实现加氢过程得到二级胺N-苄基苯胺。
基于以上的机理表征分析，我们可以给出一个可能的反应机理和路径（ 图5d ）。光催化反应前，当体系中同时加入CdS催化剂和PdCl2时，PdCl2很快吸附到CdS表面上与表面悬挂的S原子形成Pd-Sx的配位物种。当CdS被光激发后，表面的Pd-Sx配位物种可以有效捕获光生电子，形成•Pd-Sx中间态物种，同时光生空穴能够脱去苯甲醇上的质子，将其氧化成苯甲醛。然后生成的苯甲醛与苯胺进行亲核加成反应，产生醇胺中间体。由于醇胺非常不稳定，很快脱水生成亚胺。苯甲醇上脱去的H+较容易吸附到长寿命的•Pd-Sx中间态物种形成H-Pd-Sx。最后，吸附的H又容易脱附，加成到N-苄烯苯胺的N上，实现氢转移，完成亚胺的加氢过程，得到最后的目标产物N-苄基苯胺。整个过程中，H的吸脱附可以循环进行，因此Pd-Sx物种可以作为有效的氢转移的桥梁实现加氢过程。此外，过多的吸附H可以从H-Pd-Sx上脱附产生H2。
图5 反应机理表征及推测
我们通过DFT模拟计算进一步验证了为什么单原子态的CdS催化剂CdS-Pd SAs可以很好地实现光催化C-N偶联生成N-苄基苯胺（ 图6 ）。结合EXAFS拟合结果，我们以Pd-S三配位的形式作为计算模型来研究H吸附和反应过程。对于催化剂CdS-Pd NPs来说，在位点1和2的H吸附能分别为-2.801 eV和-2.936eV，而催化剂CdS-Pd SAs的H吸附能为-1.954 eV。通过过渡态能量搜索，可以得出，Pd纳米颗粒负载的CdS-Pd NPs的加氢能垒为0.38 eV，而对于单原子态的CdS-Pd SAs来说，由于形成的Pd-Sx配位物种能够有效地吸附和脱附H，因此脱附的H直接加成到亚胺的不饱和C上，完成加氢过程。
图6 DFT模拟计算
总结与展望
总的来说，我们设计开发了一种CdS-Pd单原子光催化剂，该催化剂可以有效地用于可光催化苯甲醇和苯胺的C-N偶联反应，获得具有工业应用价值的二级胺。同时反应过程中释放出清洁能源氢气。结合实验以及模拟计算，我们推测Pd在光催化反应过程中与CdS表面的S原位配位形成Pd-Sx中间物种，而这一中间体可以提高载流子分离效率以及有效地进行H的吸脱附，构成Pd-Sx •Pd-Sx H-Pd-Sx Pd-Sx的循环过程，实现氢转移，完成亚胺的加氢过程，得到目标产物N-苄基苯胺。整个过程中，Pd-Sx中间体可以作为有效氢转移的桥梁实现加氢过程。此外，该催化剂体系具有较好循环能力和底物适应性。这一工作将为温和条件下实现C-N偶联反应提供一种新的思路。
作者介绍
钮峰 ，博士毕业于法国里尔大学（法国国家科学研究中心）（导师Andrei Khodakov教授和Vitaly Ordomsky研究员）。2020年8月加入香港中文大学（深圳）邹志刚院士团队从事博士后研究。以第一作者在ACS Catalysis，Green Chemistry，Solar Energy Materials & Solar Cells等期刊上发表SCI论文12篇。目前主要研究方向为多相热催化、光催化能源转化。
涂文广 ，2015年获南京大学物理学院博士学位。2015至2020年在新加坡南洋理工大学从事研究博士后研究工作。2020年6月起任职于香港中文大学（深圳）理工学院。主要从事于低维光电材料表界面结构的精准设计与构建，实现太阳能驱动下的小分子转换，取得了一系列重要成果，迄今为止已在Nature Communications, Advanced Material, Advanced functional Material, ACS Catalysis, ACS Energy Letters等期刊上发表论文70余篇, SCI被引超过8000次，H指数为44。
周勇 ，香港中文大学（深圳）兼职教授。2009 年9月被南京大学物理学院按海外人才引进回国工作，加入南京大学环境材料与再生能源研究中心，聘为教授。主要从事：1、人工光合成二氧化碳转化为可再生碳氢燃料；2、光电材料的设计和构建；3、高效、低成本钙钛矿太阳能电池产业化应用研究。近五年来，以第一作者或通讯作者在 国际重要期刊上发表论文超过 60 篇，其中包括 J. Am. Chem. Soc. (1 篇)、Adv. Mater. (2 篇)、Adv. Funct. Mater. (1 篇)和 Nano Lett. (1 篇)，受邀以第一作者或通讯作者撰写 2 篇综述论文。近五年论文他引超过 1600 次，5 篇论文入选 Web of Science 统计的“过去十年高被引论文”, H 指数 46。光催化还原 CO2 研究成果作为主要研究内容，荣获 2014 年国家自然科学二等奖(排名第四)。主编三本英文专著（Springer 等出版社出版）。多次受邀在国内外相关学术会议上做邀请报告或主持会议。担任 Current Nanoscience 中国地区编辑和 Mater. Res. Bull.编委。主持承担国家基金委、 科技 部 973 项目等项目。入选教育部新世纪人才（2010 年）、江苏省首届杰出青年基金(2012年)。
邹志刚 ，2003年凭为教育部“长江学者奖励计划”特聘教授，国家重点基础研究发展计划“973”项目首席科学家，教育部创新团队带头人，2015 年当选中国科学院院士，2018 年当选发展中国家科学院院士。主要从事新型可再生能源与环境材料方面的研究，邹院士在光催化领域做出了卓越的贡献，被媒体称为“光催化领域的前行者”。邹志刚院士已在 Nature等国际一流期刊上发表论文 602 多篇，H指数 74，连续 5年入选爱思唯尔材料科学高被引学者，是材料领域有国际影响力的学术带头人。申请中国发明专利 200 多项，其中 83 项已获授权；承担两届国家重大基础研究计划 973 项目、国家自然科学基金中日合作项目、 科技 部国际合作重大项目等多项科研项目；获国家自然科学二等奖 1 项、江苏省科学技术一等奖 2 项，作为第一完成人获第 46 届日内瓦国际发明展金奖及阿卜杜拉国王大学特别奖各 1项。
牛人帮你解读催化方面的杂志（对大家投稿很有帮助）lichao5263我对Topics in Catalysis和Catalysis Today杂志感兴趣。现在我已经在Topics in Catalysis实现零的突破，期望在不久的将来也能在Catalysis Today上发表文章。这两本杂志发表会议专辑、祝寿专辑和专题文集。也就是说参加某些会议，比如北美催化学会、美国化学会、国际均相-多相催化关系会议等，有可能有会议论文可以发。一般，有名人物的邀请报告大会报告发表在Topics in Catalysis、Catalysis Today杂志上，其它百余篇口头报告和墙报发表在Studies in SurfaceScience and Catalysis上，甚至没有地方发表。能轮到发表是好事情，但是这些专辑的缺点是发表前的等待时间非常久，至少一两年。因为只要有一个人投稿比较慢，别人都得等他。所以很多人选择写那种“自由体”文章，即用点已经发表的旧数据，用点没有发表过的不能独立成文的废数据，用点以后即将发表的新数据“凑”成一篇文章。论档次么，个人感觉Topics in Catalysis比Catalysis Today更好一点，因为前者选择文章更精，是个贵族杂志，很多有名的人都在上面发文章，而且档次不高的学术会议也包不到Topics in Catalysis发表会议论文专辑。Topics in Catalysis上各种类型的文章都有的。有的象典型的科研论文，有的象Accounts，有的是“自由体”文章。和发表在Applied Catalysis上的文章相比，Topics in Catalysis上的文章更具有自由度，更加随便一点。有的文章虽然报道了部分新的数据，但是连实验部分也没有的：原来，新的实验是塞到小综述里面，作为小综述来讲的。有的文章实验结果部分和发表在其它催化杂志上的结果部分没有多少区别，只是在Introduction部分讲了很多背景知识，用了一些时髦的卡通图说明大气环境污染的途径，说明这一个领域发表文章数目的柱状图，这显然是把开会时秀的图也用上了。这在其它严肃催化杂志上是不可以的。还有的文章要么纯粹讲催化剂量子化学结构模型，要么用某种单一的仪器进行表征，要么综述文献，要么单一地讲沸石分子筛的合成，连活性曲线也没有的。而Catalysis Today上很多文章介绍最新实验的居多。但有的专辑比较偏，比如介绍反应器的文章，介绍等离子体在催化中应用的文章。Catalysis Letters虽然名字叫“催化快报”，但是其实文章长度的自由度比较大，从3页到15页都有的。一般要求6页，但是我也看到有的文章看起来象是被Journal of Catalysis退稿了才发表在Catalysis Letters。个人感觉Catalysis Letters发表的文章良琇不齐，有的差的文章只相当于催化学报上文章的水平。大部分文章具有一定新颖性，但是做实验并不全面。好比说有的文章就只有动力学曲线，有的有机催化的文章只用表告诉读者什么反应多少产率，有的文章催化剂表征也没有的。Applied Catalysis A: General更适合发表报道新催化剂用于和工业生产有关的反应，如费-托合成、加氢脱硫水气变换、蒸气重整、烷基化。一个目前正在热起来的方向为固体催化剂的有机催化，如精细化学品的选择氧化、手性催化等。大体上，如果作者能在文章中说最近某化学公司公开了某反应的流程，但是对催化剂配方没有详细报道，本文详细研究这个反应，这样就能引起读者的兴趣。有时Applied Catalysis A: General还报道改性的中孔分子筛和复合氧化物的催化。仔细阅读了2007年1月27日的Applied Catalysis A: General，发现里面的文章很多上是没有专门的讨论部分的。大体上，典型的文风是这样的：报道一个有工业应用价值反应的新催化剂，测试了不同条件下催化剂的效果，运用各种仪器进行表征，并进行初步解释。Journal of Molecular Catalysis A: Chemical和Applied Catalysis A: General具有同质性，区别是Journal of Molecular Catalysis A: Chemical更多发表均相催化、金属有机催化.鼓励的方向是离子液催化、超临界催化、emulsion催化。这里面发表的多相催化的文章和在Applied Catalysis A: General上发表的文章没有非常大的区别，细微的差别就是如果反应是别人不感兴趣的探针反应，如异丙苯裂解、异丙醇脱水，更适合Journal of Molecular Catalysis A: Chemical。固载型的均相催化剂的催化也适合Journal of Molecular Catalysis A: Chemical。如果只是报道催化剂合成，没有报道反应活性的文章不适合Journal of Molecular Catalysis A: Chemical。现在做光催化非常热门，很多文章泛滥，投Applied Catalysis B: Environmental投不中的光催化文章可以考虑送Journal of Molecular Catalysis A: Chemical。总体感觉Journal of Molecular Catalysis A: Chemical比较朴素，发表普通的文章。最近一年该编辑部修改了办刊方向，更加强调机理研究，不欢迎纯粹催化剂制备和表征（而没有详细反应）的文章，想必投稿更困难，每期发表的稿件也少了很多。Applied Catalysis B: Environmental主要发表环境催化，如汽车尾气催化、臭氧分解、氯化有机物催化燃烧、污染水的湿氧化、光催化、加氢脱氯等。Catalysis Communications我从来没有投过。要求是最多只能引35篇文献，图不能超过5章，没有Supporting Information。Journal of Catalysis是催化类最好的杂志，也是名流经常出没的杂志。浏览每一期杂志，发现上面经常出没的都是一些大头，比如Iglesia、Lercher、Baiker、De Vos、Jacobs、Corma、Niemantsverdriet、Davis、Li等人。一般无名小辈发表文章非常困难。不过最近该杂志也有不少中国人名字在那里出没。通过阅读一些最新文献，发现现在Journal of Catalysis固然保持一种工作非常细致的传统，一个新的动向是更加强调新颖性。比如有的材料工作者用材料学的方法合成出各种形状的CeO2，测其催化活性；有的材料工作者用材料方法把金属颗粒包在沸石“胶囊”里面达到特定的催化目的；有的催化工作者用emulsion介质做手性催化；有的催化工作者研究了金催化剂的别人从来没有报道过的有机催化反应，拓宽了金催化剂的应用；有的催化工作者说金块也有催化活性的，打破了以前的成见。以上这些就是创新性。这些文章的数据未必很多，但是具有创新性，也一样能发表。并且这类文章比较general，语言通俗易懂，适合大众口味，有点向JACS的长文章的风格靠拢。可以说，大概有些Journal of Catalysis研究简报的文章就是投Angew Chemie投不中才发Journal of Catalysis研究简报的，具有一定的创新性，否则审稿人就要说你可以投Catalysis Letters的。至于长文章，光催化效果好，只有几条活性曲线，是投不中那个杂志的。一般，要刻苦工作一年才能出篇Journal of Catalysis长文章。
近日，三峡大学材料与化工学院叶立群教授团队，在共价有机框架材料（COFs材料）用于光催化合成过氧化氢(H2O2)领域取得突破。成果“分子水平工程助力COF光催化合成H2O2”（Molecularly Engineered Covalent Organic Frameworks for Hydrogen Peroxide Photosynthesis）在线发表于《德国应用化学》（Angew. Chem. Int. Ed）。该期刊是目前国际化学领域颇具影响力的期刊。 H2O2是一种绿色的氧化剂，在环境保护、化工生产、日常消毒等领域应用广泛。传统的蒽醌法合成H2O2存在高能耗和易产生有毒副产物等缺点，光催化技术虽然具备零能耗合成H2O2的优点，但是其低的2电子水氧化能力严重的抑制了由水和空气直接全合成H2O2的效率。基于此，叶立群教授发展了一种基于联吡啶构建的COF光催化剂，用于由水和空气作为原料直接光催化合成H2O2。在25度和60度下的太阳能-化学能转换效率分别达到0.57%和1.08%，8小时(1天平均日照时间)光照后的H2O2浓度超过5mM，能够直接应用于有机污染物的分解和致病性微生物的灭活。 成果得到国家自然科学基金、“111”创新引智基地基金的支持及黄应平教授的指导。 叶立群，博士，中国感光学会青年理事会理事，《先进粉末材料》（Adv. Powder Mater）杂志编委。研究方向为环境光催化，主持国家自然科学基金3项，以第一/通讯作者在《德国应用化学》（Angew. Chem. Int. Ed）、《环境科学与技术》(Environ. Sci. Technol)、《先进功能材料》（Adv. Funct. Mater）、《先进能源材料》（Adv. Energy. Mater）、《ACS催化》（ACS Catal）等国际学术期刊上发表SCI论文90余篇，h因子52，共被引10000余次。（通讯员：三峡大学易娜 雷勇）
Appled surface science，Applied Catalysis A: General，Applied Catalysis B: Environmental，Material Letter，Chemical Physics Letters很多都可以
Appled surface science，Applied Catalysis A: General，Applied Catalysis B: Environmental，Material Letter，Chemical Physics Letters很多都可以
Applied Surface Science期刊的中科院分区基础版为2区，升级版为1区，最新期刊影响因子为7.392. 本期刊所在地为荷兰，隶属于ELSEVIER出版集团，每年24期。
期刊的五年影响因子变化情况，该期刊影响因子逐年上升，最新数据为7.392。
Applied Surface Science涵盖对表面，界面，纳米结构及其应用的更好理解的主题。该期刊与特定表面分析技术和/或计算方法以及此类结构的处理有关的原子和分子水平的科学研究有关。
该期刊包含如下主题：
·催化、电催化和光催化的表面科学；
·沉积和生长；
二维组装；通过定向能量沉积（激光、离子或电子束）或其他技术（如等离子体）进行表面和界面改性；表面工程和功能化；功能性表面和涂层；表面电化学和腐蚀保护策略·应用于能量转换和储存的表面科学；表面纳米技术和器件；半导体——表面和界面；生物界面
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内容侧重于配位催化、酶催化、光肋催化、催化过程中的立体化学问题、催化反应机理与动力学、催化剂表面态的研究及量子化学在催化学科中的应用等。 《分子催化》工业催化过程中均相催化剂、固载化的均相催化剂、固...
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《催化学报》（月刊）创刊于1980年，由中国化学会和中国科学院大连化学物理研究所主办。 《催化学报》主要报道能源、环境、有机化工、新材料、多相催化、均相催化、生物催化、光催化、电催化、表面化学、催化动力...
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基础光学、发光理论与发光技术、光谱学与光谱技术、激光与激光技术、集成光学与器件、纤维光学与器件、光通信、薄膜光学与技术、光电子技术与器件、信息光学、新型光学材料、光学工艺、现代光学仪器与光学测试、光...
选好课题方向 目前光催化比较常见的有光催化分解水制氢/氧、光催化全分解水 、光催化二氧化碳还原、光合成、光降解等，做制氢的人很多且难出特别出彩的文章，课题方向可以考虑二氧化碳还原等；再可以考虑光电，做的人少，有光催化基础，，电催化相对简单结合电催化，做光电文章立点比较新；文献模板 高影响因子的阅稿者阅稿习惯已养成，可观摩师姐或者其他人投稿的结构，撰写自己的文献；通讯作者 建议以圈内影响力比较高的大牛做通讯作者，中的概率会略微高一些；最后，祝您生活愉快，科研有成！
1.分子催化内容侧重于配位催化、酶催化、光肋催化、催化过程中的立体化学问题、催化反应机理与动力学、催化剂表面态的研究及量子化学在催化学科中的应用等。《分子催化》工业催化过程中均相催化剂、固载化的均相催化剂、固...主管主办：中国科学院中国化学会;中国科学院兰州化学物理研究所快捷分类：科技化学工程科技I出版发行：甘肃双月刊A4期刊刊号：1001-3555,62-1039/O6创刊时间：1987年影响因子2.209审稿时间：1-3个月期刊级别：CSCD核心期刊北大核心期刊统计源期刊2.催化学报《催化学报》（月刊）创刊于1980年，由中国化学会和中国科学院大连化学物理研究所主办。《催化学报》主要报道能源、环境、有机化工、新材料、多相催化、均相催化、生物催化、光催化、电催化、表面化学、催化动力...主管主办：中国科学院中国化学会;中国科学院大连化学物理研究所快捷分类：工业化学工程科技I出版发行：辽宁月刊A4期刊刊号：0253-9837,21-1195/O6创刊时间：1980影响因子1.303审稿时间：1-3个月期刊级别：CSCD核心期刊北大核心期刊统计源期刊3.工业催化《工业催化》主要报道我国化工、石化、炼油、生物工程、医药、环保、新能源等方面催化新技术、新工艺，催化剂和工业助剂的研制，催化剂性能的测试与表征，催化反应器的开发，催化剂新成果、新产品的应用技术等。...主管主办：陕西延长石油（集团）有限责任公司西北化工研究院快捷分类：化工有机化工工程科技I出版发行：陕西月刊A4期刊刊号：1008-1143,61-1233/TQ创刊时间：1992影响因子0.185审稿时间：3-6个月期刊级别：统计源期刊4.化学反应工程与工艺化学反应动力学、催化剂及催化反应工程、反应工程技术及其分析、反应装置中的传递过程、流态化及多相流反应工程、聚合反应工程、生化反应工程、反应过程和反应器的数学模型及仿真、工业反应装置结构特性的研究、反...主管主办：中石化集团公司联合化学反应工程研究所;中石化上海石油化工研究院快捷分类：化工有机化工工程科技I出版发行：浙江双月刊A4期刊刊号：1001-7631,33-1087/TQ创刊时间：1985影响因子0.266审稿时间：1-3个月期刊级别：CSCD核心期刊北大核心期刊统计源期刊
Appled surface science，Applied Catalysis A: General，Applied Catalysis B: Environmental，Material Letter，Chemical Physics Letters很多都可以
中英文都可以刊名称：CHINESE JOURNAL OF CATALYSIS期刊缩写：CHINESE J CATAL中文名称：催化学报发行国家：中国出版社：Elsevier Science出版社影响因子（IF）：0.665（期刊主页介绍为0.990，中国科学技术信息研究）期刊主页：简介： ISSN: 0253-9837，本刊开辟有研究快讯、研究论文和综述等栏目。内容主要包括多相催化、均相络合催化、生物催化、光催化、电催化、表面化学、催化动力学以及有关边缘学科的理论和应用的研究成果。 根据美国汤森路透(Thomson Reuters)2012年6月29日公布的2011年度《期刊引证报告》(Journal Citation Reports, JCR),《催化学报》2011年SCI影响因子首次突破1.0, 达到1.171, 总被引频次为1529, 5年影响因子为0.945. 其中, 影响因子和5年影响因子均位居SCI收录的中文化学类期刊第1名, 也是历年来我国中文化学类期刊SCI影响因子的最高值. 这表明,《催化学报》正在被越来越多的国内外同行阅读和参考, 该刊在国际学术交流中的作用进一步提高. 《催化学报》取得的成绩离不开广大作者、审稿专家和读者多年来的大力支持和帮助,在此向您表示衷心感谢!英文文章为选择部分高质量的中文稿要求作者翻译，在爱思维尔出版社的网上刊出，内容跟中文版一样。目的是提高催化学报的国际影响力。2006年本刊与Elsevier合作在ScienceDirect网络平台上出版《催化学报》英文电子版期刊《Chinese Journal of Catalysis》. 旨在促进国内外催化领域的学术交流,进一步扩大中国催化研究在国际上的影响力. 该英文版期刊与中文版期刊同步出版,其文章由本刊编委会从中文版中挑选并由作者进行翻译. 英文版期刊中文章的引用信息与中文版期刊中的同一篇文章完全相同.
Appled surface science，Applied Catalysis A: General，Applied Catalysis B: Environmental，Material Letter，Chemical Physics Letters很多都可以
牛人帮你解读催化方面的杂志（对大家投稿很有帮助）lichao5263我对Topics in Catalysis和Catalysis Today杂志感兴趣。现在我已经在Topics in Catalysis实现零的突破，期望在不久的将来也能在Catalysis Today上发表文章。这两本杂志发表会议专辑、祝寿专辑和专题文集。也就是说参加某些会议，比如北美催化学会、美国化学会、国际均相-多相催化关系会议等，有可能有会议论文可以发。一般，有名人物的邀请报告大会报告发表在Topics in Catalysis、Catalysis Today杂志上，其它百余篇口头报告和墙报发表在Studies in SurfaceScience and Catalysis上，甚至没有地方发表。能轮到发表是好事情，但是这些专辑的缺点是发表前的等待时间非常久，至少一两年。因为只要有一个人投稿比较慢，别人都得等他。所以很多人选择写那种“自由体”文章，即用点已经发表的旧数据，用点没有发表过的不能独立成文的废数据，用点以后即将发表的新数据“凑”成一篇文章。论档次么，个人感觉Topics in Catalysis比Catalysis Today更好一点，因为前者选择文章更精，是个贵族杂志，很多有名的人都在上面发文章，而且档次不高的学术会议也包不到Topics in Catalysis发表会议论文专辑。Topics in Catalysis上各种类型的文章都有的。有的象典型的科研论文，有的象Accounts，有的是“自由体”文章。和发表在Applied Catalysis上的文章相比，Topics in Catalysis上的文章更具有自由度，更加随便一点。有的文章虽然报道了部分新的数据，但是连实验部分也没有的：原来，新的实验是塞到小综述里面，作为小综述来讲的。有的文章实验结果部分和发表在其它催化杂志上的结果部分没有多少区别，只是在Introduction部分讲了很多背景知识，用了一些时髦的卡通图说明大气环境污染的途径，说明这一个领域发表文章数目的柱状图，这显然是把开会时秀的图也用上了。这在其它严肃催化杂志上是不可以的。还有的文章要么纯粹讲催化剂量子化学结构模型，要么用某种单一的仪器进行表征，要么综述文献，要么单一地讲沸石分子筛的合成，连活性曲线也没有的。而Catalysis Today上很多文章介绍最新实验的居多。但有的专辑比较偏，比如介绍反应器的文章，介绍等离子体在催化中应用的文章。Catalysis Letters虽然名字叫“催化快报”，但是其实文章长度的自由度比较大，从3页到15页都有的。一般要求6页，但是我也看到有的文章看起来象是被Journal of Catalysis退稿了才发表在Catalysis Letters。个人感觉Catalysis Letters发表的文章良琇不齐，有的差的文章只相当于催化学报上文章的水平。大部分文章具有一定新颖性，但是做实验并不全面。好比说有的文章就只有动力学曲线，有的有机催化的文章只用表告诉读者什么反应多少产率，有的文章催化剂表征也没有的。Applied Catalysis A: General更适合发表报道新催化剂用于和工业生产有关的反应，如费-托合成、加氢脱硫水气变换、蒸气重整、烷基化。一个目前正在热起来的方向为固体催化剂的有机催化，如精细化学品的选择氧化、手性催化等。大体上，如果作者能在文章中说最近某化学公司公开了某反应的流程，但是对催化剂配方没有详细报道，本文详细研究这个反应，这样就能引起读者的兴趣。有时Applied Catalysis A: General还报道改性的中孔分子筛和复合氧化物的催化。仔细阅读了2007年1月27日的Applied Catalysis A: General，发现里面的文章很多上是没有专门的讨论部分的。大体上，典型的文风是这样的：报道一个有工业应用价值反应的新催化剂，测试了不同条件下催化剂的效果，运用各种仪器进行表征，并进行初步解释。Journal of Molecular Catalysis A: Chemical和Applied Catalysis A: General具有同质性，区别是Journal of Molecular Catalysis A: Chemical更多发表均相催化、金属有机催化.鼓励的方向是离子液催化、超临界催化、emulsion催化。这里面发表的多相催化的文章和在Applied Catalysis A: General上发表的文章没有非常大的区别，细微的差别就是如果反应是别人不感兴趣的探针反应，如异丙苯裂解、异丙醇脱水，更适合Journal of Molecular Catalysis A: Chemical。固载型的均相催化剂的催化也适合Journal of Molecular Catalysis A: Chemical。如果只是报道催化剂合成，没有报道反应活性的文章不适合Journal of Molecular Catalysis A: Chemical。现在做光催化非常热门，很多文章泛滥，投Applied Catalysis B: Environmental投不中的光催化文章可以考虑送Journal of Molecular Catalysis A: Chemical。总体感觉Journal of Molecular Catalysis A: Chemical比较朴素，发表普通的文章。最近一年该编辑部修改了办刊方向，更加强调机理研究，不欢迎纯粹催化剂制备和表征（而没有详细反应）的文章，想必投稿更困难，每期发表的稿件也少了很多。Applied Catalysis B: Environmental主要发表环境催化，如汽车尾气催化、臭氧分解、氯化有机物催化燃烧、污染水的湿氧化、光催化、加氢脱氯等。Catalysis Communications我从来没有投过。要求是最多只能引35篇文献，图不能超过5章，没有Supporting Information。Journal of Catalysis是催化类最好的杂志，也是名流经常出没的杂志。浏览每一期杂志，发现上面经常出没的都是一些大头，比如Iglesia、Lercher、Baiker、De Vos、Jacobs、Corma、Niemantsverdriet、Davis、Li等人。一般无名小辈发表文章非常困难。不过最近该杂志也有不少中国人名字在那里出没。通过阅读一些最新文献，发现现在Journal of Catalysis固然保持一种工作非常细致的传统，一个新的动向是更加强调新颖性。比如有的材料工作者用材料学的方法合成出各种形状的CeO2，测其催化活性；有的材料工作者用材料方法把金属颗粒包在沸石“胶囊”里面达到特定的催化目的；有的催化工作者用emulsion介质做手性催化；有的催化工作者研究了金催化剂的别人从来没有报道过的有机催化反应，拓宽了金催化剂的应用；有的催化工作者说金块也有催化活性的，打破了以前的成见。以上这些就是创新性。这些文章的数据未必很多，但是具有创新性，也一样能发表。并且这类文章比较general，语言通俗易懂，适合大众口味，有点向JACS的长文章的风格靠拢。可以说，大概有些Journal of Catalysis研究简报的文章就是投Angew Chemie投不中才发Journal of Catalysis研究简报的，具有一定的创新性，否则审稿人就要说你可以投Catalysis Letters的。至于长文章，光催化效果好，只有几条活性曲线，是投不中那个杂志的。一般，要刻苦工作一年才能出篇Journal of Catalysis长文章。
第一作者：Zhong-Hua Xue
通讯作者：张华彬教授、楼雄文教授
通讯单位：阿卜杜拉国王 科技 大学、南洋理工大学
DOI: 10.1016/j.joule.2021.12.011
全文速览
人工光催化能源转化是通过直接收集太阳能以解决能源危机和环境问题的一种非常有趣的策略，其中开发高效的光催化剂是推动光催化反应走向实际应用的中心任务。近年来，单原子催化剂(SACs)因其最大的原子利用率和优异的催化活性，而成为一种极具前景的光催化剂候选材料。在本文中，作者综述了面向光催化能源转化系统的SACs研究最新进展及当前面临的挑战，并系统性地探讨了单原子光催化过程中电荷分离/传输和分子吸附/活化的基本原理。作者不仅概述了单原子活性位点如何促进光生电子-空穴的传输并促进高效光活化循环的构建，而且全面介绍了SACs在各种光催化领域中的广泛应用。通过综述上述进展，并利用与SACs光催化整体发展相关的潜在解决方案以应对未来的一些挑战，从而为将来的SACs光催化能源转化研究提供一些启示。
背景介绍
对于无限且可自由获取的太阳能利用，人工光催化能源转化提供了一种很有希望的战略，即通过减少温室气体排放以克服全球能源危机和应对日益不稳定的气候变化。例如，光催化分解水是实现可持续清洁H2燃料生产的一种技术简单且具有成本竞争力的途径，而光催化CO2还原则是一种可部署且极具吸引力的战略，其将惰性的CO2转化为高附加值化学品并最终关闭碳循环。然而，传统的光催化系统在很大程度上依赖于催化剂的能带结构和表面结构，并由于电子-空穴对的分离缓慢和表面活性中心有限等问题，使其性能仍远不能令人满意。尽管已经付出巨大努力，但迄今为止多相光催化剂仍存在许多不足之处，如电荷载流子复合速度快、分子活化效率低等，从而显著抑制从催化剂表面到反应物物种的电荷传输与分子的进一步转化。
基于上述情况，SACs成为设计和开发经济高效的光催化剂和助催化剂的新选择及理念。有利的是，单原子光催化系统中孤立的反应位点不仅可以为光催化反应创建更多的活性中心，而且还可以拓宽光吸收范围以提高电荷分离/传输效率。所构建出的单原子光催化剂的构型具有高度可调控性，从而提供足够的光阱和表面结构精细修饰以吸附和活化分子。此外，单原子光催化剂的结构简单性可以使科研人员能够得出更精确的结构-性能相关性，从而更好地理解光催化的基本机理，并促进目标光催化剂的合理设计。尽管SACs在光催化系统中的应用研究仍处于起步阶段，但上述这些优势足以使其成为促进光催化反应的候选材料。为了推动这一新兴但发展迅速的领域，及时对单原子光催化应用的最新进展进行综述将不仅有助于揭示其主要工作机理，而且有助于启发未来的研究方向。据作者所知，尽管此前的文献中有一些非常优秀的综述重点介绍SACs的背景和合成策略，以及它们在光催化方面的独特优势；然而，这些综述并没有涵盖与单原子光催化中能带工程和能量转移路线高度相关的基本原理。
图1 . SACs用于光催化能源转化示意图。
在该综述中，作者重点从文献中提炼出单原子光催化的关键原理，以全面了解其工作机理，从而促进更高效单原子光催化剂的合理设计与制备。作者首先简要介绍了SACs光催化应用的成就和特点，随后对单原子光催化剂的合成策略及相关结构表征方法进行概述。更重要的是，作者通过举例说明了单原子金属位点加速表面电荷分离/传输的机理以及单原子光催化中分子的吸附和活化。此外，作者还介绍了SACs在众所周知的新兴光催化领域中的应用以及最新进展。最后，作者对SACs在光催化能源转化方面的未来发展方向提出了一些挑战与展望，有望为光催化中SACs的理解和工程提供一些新见解，并进一步加速这一重要新兴研究领域的发展。
图文解析
图2 . 从Webof Science中分析出单原子光催化的文献总结 ：(a)通过搜索单原子光催化关键词获得的文献数量和引用数量(截止于2021-12-12)；(b)近年来不同单原子光催化体系的百分比分布。
图3 . 单原子光催化的发展成就和特性表征时间线。
图4 . 单原子光催化剂的合成策略。
图5 . 孤立金属位点能带调控。
总结与展望
综上所述，本文详细地总结了SACs的主要原理及其在光催化领域的广泛应用。毫无疑问，单原子光催化剂因其可以加速电荷分离/传输效率和增强分子吸附/活化能力，是构建高效光催化系统的优秀候选材料。除了此前已获得的杰出成就外，单原子光催化剂的 探索 和实际应用还面临着许多挑战，包括如何实现孤立反应位点的长期稳定性和高负载等。为了克服当前的挑战，作者提出以下十点未来的研究方向和解决方案：
1. 单原子催化剂相对较低的稳定性，是其在光催化领域中应用的一个明显缺点。由于反应中间体或副产物与孤立金属位点的强键合而产生的毒化效应，可能使单原子光催化剂失活。此外，光生电子诱导的单原子反应位点向零价态金属原子的转化，也可能导致孤立金属位点的聚集形成团簇或纳米颗粒。在理想条件下，增强金属-载体相互作用和优化光催化反应，可能在一定程度上能够防止反应过程中孤立金属位点的团聚。
2. 尽管单原子光催化剂的能量转换效率在平均反应位点方面具有显著优势，但由于不饱和活性位点的密度较低，其整体性能仍远不能令人满意。因此，应进一步修饰半导体载体的表面结构以增强相互作用，可以增加单原子的负载量。此外，在基底中引入足够多的锚定位点(例如N、P和S)或特定官能团(例如吡啶和-NH2)也可用于提供丰富的结合位点以稳定单原子。
3. 精确控制反应位点的配位几何结构和单原子的数量，对于调节单原子光催化剂的活性和选择性至关重要，但这仍然是一个巨大的挑战。在合成过程中需要精确控制孤立反应位点和半导体载体之间的相互作用，以构建所需构型。通过基于结构-性能关系的理论预测，也可以提供一种可行的策略。此外，在实践中非常需要提高表征策略的准确性以准确分析单原子光催化剂的配位构型。
4. 探究两个相邻单体之间的协同作用，对于控制催化性能和加深对多相催化机理的理解具有巨大的潜力。因此，双原子或多金属单原子光催化剂的可控合成是非常必要的。由于双原子或多金属单原子光催化剂中相邻反应位点之间的协同效应，反应物的反应路径可能会大大改变，从而导致反应势垒显著降低，催化性能得到显著提高。
5. 自然界中的光催化和酶催化系统为从太阳能到化学能的转化提供了一个精妙的蓝图，其在环境条件下通常表现出卓越的活性和选择性。通过模仿自然光合反应中酶催化等活性位点的结构，可以实现更高水平SACs的仿生设计，以进一步提高SACs的整体光催化能源转化性能。将末端功能配体或孤立金属位点周围的附加活性位点进行集成，可能是开发仿生单原子光催化剂的可行策略。
6. 大量单原子光催化剂是基于含缺陷的半导体材料所开发，其中含有丰富配位金属原子的表面结合位点，从而实现增强的电荷分离/传输。然而，高浓度的缺陷可能会恶化半导体材料的结晶度，从而增加单原子光催化剂体相或表面上电子-空穴对的大量复合。因此，作者建议仔细调控单原子光催化剂中半导体载体的结构(如结晶度、缺陷)，并进一步确定其对整个反应过程的贡献。
7. 对单金属位点诱导的单原子光催化剂中电荷分离/传输过程的完整理解目前仍然具有挑战性。为此，将超快瞬态吸收光谱与电化学或显微镜技术相结合，是研究光催化反应中能量转移和捕获过程的有力手段。开发实时超快瞬态吸收技术来跟踪光催化中光生载流子的动力学，将进一步加深对电子泵模型和孤立金属位点诱导电子陷阱态的理解。
8. 追踪光催化反应过程中活性位点的结构演化，不仅可以深入了解单原子的光活化过程，还可以为合理设计高效的光催化剂提供指导。然而，目前相关的实验证据仍然非常有限，通常无法理解光催化系统中SACs的分子吸附/活化机制。利用原位或operando研究结合各种技术如拉曼光谱、XAS和XPS，可能是检测反应过程中孤立金属位点化学状态和配位环境动态演化的极好方法。
9. 将理论计算与实验结果相结合，已成为研究催化剂电子结构和光催化过程中分子吸附/活化的有力手段，其可以揭示出单原子光催化在原子尺度上的工作机理。然而，光催化反应过程中活性中心动态演化的理论模型，在实现对单原子光活化循环的合理认识方面相当有限。结合不同的模拟方法，可为 探索 单原子光催化剂在反应过程中的演化和揭示光催化活化机理提供合理途径。
10. 作为人工智能最有力的组成部分之一，基于计算机算法的机器学习可通过数据挖掘实现了快速可靠的预测，其在 探索 高效催化剂方面也显示出巨大潜力。因此， 探索 合适的机器学习方法并结合理论计算数据来预测单原子光催化剂的催化性能，并找出目标反应的理想构型是非常必要的。机器学习的实施还将为光催化反应构建结构-性能关系，从而提高对单原子光催化的理解，并促进具有高度应用潜力的高效单原子光催化剂合理开发。
文献来源
Zhong-Hua Xue, Deyan Luan, Huabin Zhang, Xiong Wen (David) Lou. Single-atom catalysts for photocatalytic energy conversion. Joule. 2022. DOI:10.1016/j.joule.2021.12.011.
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