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▲第一作者：宋丽娜、张伟、王颖；通讯作者：徐吉静教授 通讯单位：吉林大学
论文DOI：10.1038/s41467-020-15712-z
针对锂氧气电池存在的反应动力学缓慢而导致能量转换效率低的问题，研究者通常开发高效、稳定的正极催化剂来降低电池的充电极化电压提高反应动力。该工作将Co单原子固定于掺杂N的碳球壳载体上，用于锂氧气电池的高效催化反应，实验发现Li2O2形成和分解路线与LiO2在单原子催化剂的吸附能有关。研究明确指出，在放电过程中，原子级分散的活性位点能够诱导放电产物的均匀成核和外延生长，最终形成有利的纳米花状放电产物。在充电过程中，CoN4活性中心对放电中间体LiO2弱的吸附能，诱导充电反应由两电子路径向单电子路径转变。 得益于高分散的Co-N单原子催化剂的能级结构和电子结构所发生的根本性变化，大幅提升了电池的充电效率和循环寿命。与同等含量的贵金属基催化剂相比，达到600 mV充放电极化电压的降低和218天的长寿命循环。
锂氧气电池具有锂离子电池10倍以上的理论容量密度，被誉为颠覆性和革命性电池技术 。然而该电池还处于研发的初级阶段，受限于ORR和OER电化学反应动力学缓慢，电池的实际容量、倍率性能、能量效率和循环寿命距产业化应用还有很大差距。因而开发高效稳定的催化剂，是提高电池反应动力和循环效率的迫切需要。原子级纳米晶具有最大化的原子利用效率和独特的结构特点，往往表现出不同于传统纳米催化剂的活性、选择性和稳定性，为调控电化学反应过程提供了多种可能。在锂氧电池中，电解液中可溶性LiO2中间体能够调控放电产物Li2O2的形成与分解路线。先前的研究结果表明[1]，不同的生成路线与LiO2在催化剂的不同晶面上的吸附能有关。 因此，探究单原子催化剂的尺寸效应对LiO2吸附能的影响，可能是一种调整低供体数电解质中过氧化锂形成与分解路径的新思路。这一新发现将为高能量效率和长循环寿命的锂氧电池的设计提供更多的选择。
单原子催化剂（SACs）是一类非常重要的电催化剂，其独特的单分散结构集均相催化和多相催化剂的优点于一身，拥有最大的金属利用率、优异的催化活性和稳定性。同时，SACs的活性位点相对简单确定且易于调控，因而这种独特的结构和性能使得单原子催化剂成为了一个非常理想的催化机理研究和性能优化的材料平台。然而当单原子催化剂与锂空气电池相遇，会擦出怎样的火花呢？本文采用原位聚合技术，设计合成了Co单原子嵌入的氮掺杂碳空心球（N-HP-Co）用于锂氧气电池的研究，并对其充放电过程进行详细分析。其结果表明，受益于N-HP-Co最大化暴露的CoN4单原子活性位点及活性位点在碳球壳上的均匀分布，降低了对LiO2的吸附能力，有效的改变了电池的反应路径，使得电池反应动力学得到极大提高，大幅提升了电池性能。
▲图一 单原子催化剂的合成过程。
单原子催化剂由于活性位点均匀性的提高以及配位环境的高度可控性，在许多催化反应中都表现出较高的催化活性。因此将单原子Co催化剂应用于锂氧气电池中，来探究对Li2O2形成与分解反应路径的影响。我们采用原位聚合的方法，以二氧化硅作为模板，盐酸多巴胺作为碳源，并在900 °C的氮气氛围内热解。
▲图二 单原子催化剂的特性表征。a, b) 样品的SEM图像（a：1微米；b：200纳米）；c) 样品的TEM图像（主图：200纳米；插图：10纳米）；d) 样品的EDX元素分析（50纳米）；e, f) 样品的HAADF-STEM图像（e：50纳米；f：2纳米）；g) 样品及对比材料的XRD图像；h) 样品的N 1s XPS光谱；i) 样品及对比材料的氮气吸附曲线。
▲图三 单原子催化剂的原子结构分析。a) 样品的XANES光谱；b) 样品的傅里叶转换的Co-K边光谱；c, d)样品在k和R空间的EXAFS拟合曲线。
N掺杂的碳球壳作为载体是锚定Co单原子的关键步骤。高角度环形暗场球差电镜（HAADF）、能量色散谱（EDX）元素映像图表和X射线吸收光谱（XAS）测试等关键性表征技术证实了单原子Co的成功制备和CoN4高活性位点的存在。
▲图四 单原子催化剂的放电机理研究。a) 样品及对比材料的放电曲线；b) 样品及对比材料的CV曲线；c) 样品及对比材料的倍率性能；d, e, f) 样品及对比材料的放电产物的SEM图像及相应的XRD谱图（500纳米）；h, i) 样品及对比材料的放电机理图。
受益于N-HP-Co SACs最大化暴露的CoN4单原子活性位点在碳球壳上的均匀分布，电极氧化还原反应动力学得到极大提升，加快了放电产物Li2O2的形成速率，大幅提升了电池的放电容量和倍率性能。与同等含量的贵金属催化剂相比，在相同的电流密度和容量下，N-HP-Co SACs具有更多的反应活性位点，因而更有利于生成纳米片状的Li2O2，并通过“外延生长方式”进一步组装形成有利的纳米花状Li2O2。这种特殊的放电机制有利于打破电荷传输限制和放电产物电化学绝缘的本质。
▲图五 单原子催化剂的充电特性。a) 样品及对比材料在不同充电阶段的紫外可见光谱图；b) 样品的充电机理图；c-h) 样品及对比材料上的不同结构对LiO2的吸附能。
为了更全面地了解CoN4单位点催化剂的充电机理，通过密度泛函理论(DFT)计算表明复杂的配位环境可以显著改变中心金属原子CoN4对LiO2*的吸附能力，从而调控反应的活性和选择性。可以看出，CoN4活性中心对放电中间体LiO2弱的吸附能，有利于提高LiO2在电解质中的溶解度，诱导充电反应过程由两电子路径向单电子路径转变。因而有利于提高电池的充电效率。
▲图六 锂空气电池的循环稳定性。a) 样品及对比材料的循环性能；b-e) 样品及对比材料在不同循环过程中放电产物的SEM图像（b, d：1微米；c, e：500纳米）；f, g) 样品及对比材料在不同循环过程中的放电产物的XPS光谱。
单原子催化的锂空气电池可以有效的抑制副反应的发生，并展现出优异的循环稳定性，充分验证了催化剂对放电产物的精准调控对稳定电池体系的重要作用。
▲图七 单原子催化剂在循环过程中的稳定性。a) 样品在全圈循环后的XPS光谱；b) 样品在多圈循环后的EDX光谱（200纳米）；c) 样品在多圈循环后的XANES光谱；d) 样品在多圈循环后的傅里叶转换的Co-K边光谱。
N-HP-Co 在50次的循环过程中，Co的单原子结构依然被保留。Co单原子在碳载体上的固有稳定性使它们在电化学反应中具有优异的耐久性，这一显著的优势与低成本的优势相结合，为金属单原子催化剂在锂氧电池反应路线的可调性提供了新的策略。
单原子催化剂的合成受到草莓生长过程的启发，采用二氧化硅为模板，原位聚合生成氮掺杂的Co单原子催化剂。由于单原子催化的本质特征，低配位环境和单原子与碳球壳之间的协同作用能够精准的调控锂氧气电池中放电产物的生成与分解路线。与同等含量的贵金属催化剂相比，单原子催化剂不仅能够调控放电产物的形貌，同时增加了放电容量，避免了过多的副反应的发生，极大地提高了电池的电催化性能。该研究提出的单原子催化正极的概念、设计、制备及催化机制，将为锂空气电池领域新型催化剂的发展提供新的研究思路和科学依据，具有鲜明的引领性和开创性特征。
参考文献 [1] Yao, W. T. et al. Tuning Li2O2 formation routes by facet engineering of MnO2 cathode catalysts. J. Am. Chem. Soc.,2019,141,12832-12838.
徐吉静，1981年7月出生于山东省单县，现任吉林大学，化学学院，无机合成与制备化学国家重点实验室，未来科学国际合作联合实验室，教授，博士生导师。光学晶体标准化技术委员会副秘书长。主要从事多孔新能源材料与器件领域的基础研究和技术开发工作，研究方向包括锂（钠、钾、锌）离子电池关键材料及器件，锂空气（硫、二氧化碳）电池等新型化学电源，外场（光、力、磁、热）辅助能量储存与转化新体系。近5年共发表SCI学术论文50余篇，其中包括第一作者/通讯作者论文：Nat.Commun.3篇、Nat.Energy 1篇、Angew.Chem.Int.Ed. 2篇、Adv.Mater.3篇、Energy Environ.Sci.1篇、ACS Nano 1篇、ACS Cent.Sci.1篇。迄今为止，论文被他引4000余次，单篇最高引用360次，12篇论文入选ESI高引论文，研究成果被Nature、Science等作为亮点报道。获授权发明专利和国防专利10项。曾获科睿唯安“全球高被引学者”（2019年）、吉林省拔尖创新人才（2019年）、吉林省青年 科技 奖（2018年）和吉林大学学术带头人（2018年）等奖项或荣誉。
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煤的工业分析也称煤的实用分析、近似分析或技术分析，包括煤的外在水分、内在水分、全水分、分析煤样水分、灰分、挥发分、固定碳、全硫和各种硫及发热量等项目。作为校正挥发分、发热量和元素成分碳含量等需用的，碳酸盐中二氧化碳含量也属工业分析范围。一般把煤的水分、灰分、挥发分和固定碳称作煤的半工业分析，如包括硫分和发热量等分析项目，就称作煤的全工业分析。煤的工业分析是煤质分析中最基本的也是最重要的分析项目，因此凡是以煤为原料或燃料的工业部门都需要进行煤的工业分析。煤质分析化验分为两类，一类是测定煤所固有的成分如碳、氢、氧、氮等，称为元素分析，其测定结果是作为对煤进行科学分类的主要依据，在生产上，是计算发热量、热平衡、物料平衡的依据；另一类是在人为规定的条件下，（鹤壁市华诺电子科技有限公司）根据技术需要测定煤经转化生成的物质或呈现的性质如灰分、挥发分等，称作技术分， 根据水分、灰分、挥发分和固定碳含量四项基本测定结果，对煤中有机质、无机质的含量、性质等有了初步了解，并可初步判断煤的种类、加工利用效果及工业用途等。煤的工业分析是煤质分析中最基本的也是最重要的分析项目。
对于煤的工业分析而言，它可以确定出煤的整体组成部分，下面是由我整理的煤的工业分析技术论文，谢谢你的阅读。
浅谈煤的工业分析
摘要 ：文章浅谈了煤的工业分析方法的要点、原理及测定过程中的注意事项，并对测试结果在实际工作中的应用作了简单的介绍。
关键字 ：水分 灰分 挥发分 固定碳
Abstract: the article briefly discusses the coal industrial analysis method, principle and the main points of the matters needing attention in the process of measurement, and its application in the practical work of the result of the test made a simple introduction.
The keyword volatile moisture ash fixed carbon
中图分类号：TQ52文献标识码：A
正文：
煤的工业分析也称煤的技术分析或实用分析，在国家标准中，煤的工业分析是指包括煤的水分(M )、灰分(A )、挥发分(V )和固定碳(Fc )四个分析项目指标的测定的总称。煤的工业分析是了解煤质特性的主要指标，也是评价煤质的基本依据。通常煤的水分、灰分、挥发分是直接测出的，而固定碳是用差减法计算出来的。广义上讲，煤的工业分析还包括煤的全硫分和发热量的测定， 又叫煤的全工业分析。工业分析是一种规范性很强的定量分析方法，是在特定条件下所测得的各项数值。
1、煤的水分
煤的水分，是煤炭计价中的一个最基本指标。煤是多孔性固体，含有一定的水分。水分是煤中的无机组分，其含量和存在状态与煤的内部结构及外界有关。一般而言，水分的存在不利于煤的加工利用。
煤的水分按照它的存在状态及物理化学性质，可分为外在水分、内外水分及化合水三种类型。
煤的水分直接影响煤的使用、运输和储存。煤的水分增加，煤中有用成分相减少，且水分在燃烧时变成蒸汽要吸热，因而降低了煤的发热量。煤的水分增加，还增加了无效运输，并给卸车带来了困难。特点是冬季寒冷地区，经常发生冻车，影响卸车，影响生产，影响车周转，加剧了运输的紧张。煤的水分也容易引起煤炭粘仓而减小煤仓容量，甚至发生堵仓事故。
煤中水分按存在形态的不同分为两类，既游离水和化合水。煤的工业分析中只测试游离水，不测结晶水。
煤的游离水分又分为外在水分和内在水分。煤的全水分，是指煤质全部的游离水分，既煤中外在水分和内在水分之和，简记符号Mt。
煤的全水分测定可采用四种方法，即通氮干燥法、空气干燥法、微波干燥法及空气干燥的一步法和两步法。在我们实际的工作中用的是空气干燥法，即称取一定量粒度小于6mm的煤样，在空气流中，于105-110℃干燥至质量恒定，然后根据煤样的质量损失计算全水分的含量。
2、煤的灰分
煤的灰分不是煤中固有的成分，而是煤在规定条件下完全燃烧后的残留物，灰分简记符号为A，也表示灰分的质量分数。即煤中矿物质在一定条件下经一系列分解、化合等复杂反应而形成的的，是煤质矿物质的衍生物。灰分全部来自矿物质，组成和质量又不同于矿物质，煤的灰分和煤中的矿物质关系密切，对煤炭利用都有直接影响，工业上常用灰分产率估算煤中矿物质的含量。
煤的灰分可用来表示煤中矿物质的含量，通过测定煤中灰分产率，可以研究煤的其他性质，如含碳量、发热量、结渣性等，用以确定煤的质量和使用价值。
中国标准GB/T212-2001规定，灰分测定方法包括缓慢灰化法和快速灰化法两种。其中缓慢灰化法为仲裁法。
缓慢灰化法测定时，称取粒度小于0.2mm的空气干燥煤样(1±0.1)g(称准至0.0002g)，均匀地摊平于灰皿中，放入马弗炉中，以每分钟不大于2cm的速度把灰皿推入炉内的炽热部位，即恒温区(若煤样着火发生爆燃，则实验作废)，关上炉门，在(815±10)℃温度下灼烧40min。从炉中取出灰皿，冷却5min左右，移入干燥器中冷却至室温后称量并进行检查性灼烧。如遇检查性灼烧时结果不稳定，应改用缓慢灰化法重新测定。灰分低于15.00%时，不必进行检查性灼烧。
3、煤的挥发分和固定碳
(1)煤的挥发分
挥发分的概念 煤样在规定的条件下，隔绝空气加热，并进行水分校正后的挥发物质产率称为挥发分，简记符号为V。煤的挥发分主要是由水分、碳、氢的氧化物和碳水化合物(以CH4为主)组成，但不包括物理吸附水和矿物质中的二氧化碳。可以看出，挥发分不是煤中固有的挥发性物质，而是煤在特定条件下的热分解产物，所以煤的挥发分称为挥发分产率更确切。挥发分测定结果随加热温度、加热时间、加热速度以及实验设备的形式、试样容器的材质、大小不同而有所差异。因此说挥发分的测定是一个规范性很强的实验项目，只有采用合乎一定规范的条件进行分析测定，所得挥发分的数据才有可比性。
挥发分的测定 按国家标准GB/T212-2001的规定，挥发分的测定方法要点为：称取一定量的空气干燥煤样，放在带盖的瓷坩埚中，在(900±10)℃下，隔绝空气加热7min，以减少的质量占煤样质量百分数减去该煤样的水分的质量分数(Mad)作为煤样的挥发分
(2)煤的固定碳
煤的固定碳的概念 从测定煤样挥发分后的焦渣中减去灰分后的残留物称为固定碳，简记符号为FC。固定碳和挥发分一样不是煤中固有的成分，而是热分解产物。在组成上，固定碳除含有碳元素外，还包含氢、氧、氮和硫等元素。因此，固定碳与煤中有机质的碳元素含量是两个不同的概念，绝不可混淆。一般而言，煤中固定碳含量小于碳元素含量，只有在高煤化程度的煤中两者才比较接近。
固定碳的计算 煤的工业分析中，固定碳一般不直接测定，而是通过计算获得。在空气干燥煤样测定水分、灰分和挥发分后，由下式计算没的固定碳的质量分数
Wad(FC)=100-(Mad+Aad+Vad)
式中 Wad(FC) ——空气干燥煤样的固定碳的质量分数，%
Mad ——空气干燥煤样的水分的质量分数，%
Aad ——空气干燥煤样的灰分的质量分数，%
Vad ——空气干燥煤样的挥发分的质量分数，%
结论： 随着煤的煤化程度的增加，煤中水分开始下降很快，以后变化则不大;固定碳含量逐渐增加;挥发分产率则先增加后降低。若以干燥无灰基计算，挥发分产率随煤化程度增加呈线性关系下降。
参考文献
【1】 朱银惠《 煤化学 》 化学工业出版社 2004年8月
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论文发表一般需要的时间如下：1、普刊即省级国家级一般安排周期是1到3个月；2、本科学报的安排周期一般为2到4个月；3、北大核心以上级别期刊的安排周期一般为6到8个月，审稿周期为一个月；4、科技核心期刊从投稿到录用发表，一般是3到6个月。
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单县综合开发建设有限责任公司成立于2015年07月15日，法定代表人：刘振，注册资本：10,000.0元，地址位于山东省菏泽市单县北城街道牌坊街御花苑小区南-10。
公司经营状况：单县综合开发建设有限责任公司目前处于开业状态，公司拥有2项知识产权，招投标项目72项。
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单县滨河家园建设二期
耿振华先后来到安泰家园、北城家园、滨河家园等棚改回迁房项目建设现场，听取项目建设汇报，研究项目建设中存在的困难和问题。
建设周期为5年。项目概况：单县2018年棚户区改造城东片区二期滨河家园建设项目，建筑面积约为390000m，建设地点位于单县平原路以东，规划13号路以北，滨河路以西，北园路以南，项目总投资约86000万元。