“超分子”一词早在20世纪30年代已经出现,但在科学界受到重视却是50年之后了.代写毕业论文超分子化学可定义为“超出分子的化学”,是关于若干化学物种通过分子间相互作用结合在一起所构成的,具有较高复杂性和一定组织性的整体的化学.在这个整体中各组分还保持某些固有的物理和化学性质,同时又因彼此间的相互影响或扰动而表现出某些整体功能1.超分子体系的微观单元是由若干乃至许许多多个不同化合物的分子或离子或其他可单独存在的具有一定化学性质的微粒聚集而成.聚集数可以确定或不确定,这与一分子中原子个数严格确定具有本质区别,把多个组分的基本微观单元聚集成“超分子”的凝聚力是一些(相对于共价键)较弱的作用力.如范氏力(含氢键)、亲水或憎水作用等2.
1超分子化合物的分类
1.1杂多酸类超分子化合物
杂多酸是一类金属一氧簇合物,一般呈笼型结构,是一类优良的受体分子,它可以与无机分子、离子等底物结合形成超分子化合物.作为一类新型电、磁、非线性光学材料极具开发价值3,有关新型Keg-gin和Dawson型结构的多酸超分子化合物的合成及功能开发日益受到研究者的关注.杜丹等4,5合成了Dawson型磷钼杂多酸对苯二酚超分子膜及吡啶Dawson型磷钼多酸超分子膜修饰电极,发现该膜电极对抗坏血酸的催化峰电流与其浓度在0.35~0.50mol/L范围内呈良好的线性关系.靳素荣等6合成了9钨磷酸/结晶紫超分子化合物,并对其光致变色性质进行了探究,即合成化合物具有光敏性,漫反射日光即可使其变蓝.王升富等7合成了磷钼杂多酸-L-半胱氨酸自组装超分子膜电极,发现该膜电极对酸性溶液中的NO2-有明显的电催化还原作用.毕丽华等8合成了多酸超分子化合物,首次发现了杂多酸超分子化合物溶于适当有机溶剂中可表现出近晶相液晶行为.刘术侠等9以Dawson型砷钼酸、金刚烷胺为原料合成了超分子化合物(C10H18N)6As2Mo18O62·6CH3CN·8H2O,该化合物具有可逆的光致变色特性,并提出了一个可能变色机理.
1.2多胺类超分子化合物
由于二氧四胺体系可有效地稳定如Cu(Ⅱ)和Ni(Ⅱ)等过渡金属离子的高价氧化态,若二氧四胺与荧光基团相连,则光敏物质荧光的猝灭或增强就与相连的二氧四胺配合物与光敏物质间是否发生电子转移密切相关,即通过金属离子可以调节荧光的猝灭或开启,起到光开关的作用.苏循成等10合成了8羟基喹啉取代的二氧四胺大环配体,其中含有2个独立的螯合基团,在适当情况下能分别与金属离子配位.
大环冠醚由于其自组装性能及分子识别能力而引起人们广泛的重视.近来,冠醚又成为在超分子体系中用于建构主体分子的一种重要的建造单元.代写硕士论文李晖等11利用了冠醚分子的分子识别能力及蒽醌分子的光敏性,设计合成了一种新的氮杂冠醚取代蒽醌分子,并以该分子作为主体分子,以稀土离子作为客体构成超分子体系,并研究了超分子体系内的能量转移过程.
1.3卟啉类超分子化合物
卟啉及其金属配合物、类似物的超分子功能已应用于生物相关物质分析,展示了更加诱人的前景,并将推动超分子络合物在分析化学中应用的深入开展.
1.4树状超分子化合物
树状大分子(dendrimer)是20世纪80年代中期出现的一类较新的合成高分子.薄志山等12首次合成以阴离子卟啉作为树状分子的核,树状阳离子为外层,基于卟啉阴离子与树状阳离子之间静电作用力来组装树状超分子复合物.镧系金属离子(Ln3+)如Tb3+和Eu3+的发光具有长寿命(微秒级)、窄波长、对环境超灵敏性等特点,是一种优良的发光材料,但镧系金属离子在水溶液中只有很弱的发光.朱麟勇等13合成了聚醚型树枝体与聚丙烯酸线性聚合体的两亲杂化嵌段共聚物,研究表明聚醚树枝体通过对Tb3+能量传递,使Tb3+发光强度大幅度提高的“天线效应”.
1.5液晶类超分子化合物
侧链液晶聚合物具有小分子液晶和高分子材料的双重特性,晏华在《超分子液晶》14中具体讨论了超分子和液晶的内在联系,探讨了超分子液晶分子工程和超分子液晶热力学.李敏等15从分子设计的角度出发,合成了以对硝基偶氮苯为介晶基团的丙烯酸类液晶聚合物,液晶基元上作为电子受体的硝基和作为电子给体的烷氧基可与苯环、NN之间形成一个离域的π电子体系.初步的研究表明:电晕极化制备的该类聚合物的取向膜具有二阶非线性光学性质.堪东中等16用4,4′-二羧酸1,6二酚氧基正己烷与等摩尔的4,4′-联吡啶合成了“T”型超分子液晶,并观察到随构筑“T”型介晶基元分子结构的变化,组装超分子体系由单向性液晶向稳定的双向性液晶转变的规律性.
1.6酞菁类超分子化合物
田宏健等17合成了带负电荷取代基的中位四(4′-磺酸基苯基)卟啉及锌络合物和带正电荷取代基的2,9,16,23四(4′-N,N,N三甲基)苯氧基酞菁季铵碘盐及锌络合物,并用Job氏光度滴定的方法确定了它们的组成,为面对面的杂二聚体或三明治式的杂三聚体超分子排列.发现在超分子体系中卟啉与酞菁能互相猝灭各自的荧光,用纳秒级的激光闪光光解技术观察到卟啉的正离子在600~650nm和酞菁负离子自由基在550~600nm的瞬态吸收光谱.结果表明在超分子体系中存在分子间的光诱导电子转移过程.
2超分子化合物的合成
2.1分子自组装
近年来分子自组装作为一种新的化学合成方法倍受关注,代写医学论文尤其是分子尺寸在1~100nm的化合物,它们用常见的化学合成法一般很难得到.最近,Yan等18运用超分子自组装方法合成了长度达厘米级、直径达毫米级、管壁达400nm的管,成为超分子化学合成上的一个亮点.
刘雅娟等19利用一对互补的分子组分5(4十二烷氧基苯乙烯基2,4,6(1H,3H)嘧啶三酮和4胺基2,6二十二烷基胺基1,3,5三嗪的自组装过程构筑了一种直径约为5μm的超分子纳米管.变温傅里叶红外光谱研究表明,在纳米管的形成过程中,氢键、π-π相互作用和范德华力等非共价键相互作用导致了超分子纳米管的形成.Reinhoudt等报道了最多具有47个钯配合物的有机金属树状分子,准弹性光散射实验(QELS)、原子力显微镜(AFM)和透射电镜(TEM)表明聚集体为直径200nm的圆球,Puddephatt合成了直到第4代的树状铂配合物(28个配位中心).
2.2模板合成
1992年Mobil公司的科研人员首次利用阳离子型表面活性剂的超分子液晶模板,合成了有介孔结构的氧化硅和铝硅酸盐,其中最具有代表性的是有六方排列介孔孔道的MCM-4120.
以环糊精(α-CD,β-CD,γ-CD)作为环的轮烷的合成及性能研究尤其引人注目.环糊精边缘是亲水的,内腔是疏水的,环糊精作为主体与疏水客体分子自我识别可形成轮烷.刘育21在以环糊精为受体的分子识别和组装方面做了深入的研究.Isnin等成功地合成了不对称的轮烷.分子一端为二甲基(二茂铁甲基)铵盐,另一端为萘2磺酸盐.Stoddart等用聚乙烯醇与α-CD作用,端基为2,4二硝基苯时,得到了含有20~23个α-CD的珍珠项链型轮烷.Stoddart等在室温下合成一系列的索烃.在室温下以二苯34冠10(BPP34CI0)作为模板得到了索烃,收率高达70%22.
2.3其他方法
最近,赵朴素等运用密度泛涵B3LYP方法,在6-31G水平上设计优化了丁二酮肟与苯甲酸通过四重氢键构筑的异三体超分子,代写职称论文显示形成三聚体的反应可自发进行,实验合成出相关异三聚体23.
赵士龙等24在水热条件下,合成了新型超分子化合物(bipyH2)2(H2P2Mo5O23).H2O,研究表明,杂多阴离子与质子化的4,4′-bipy和水分子通过氢键连成无限二维网状结构,形成超分子化合物.栾国有等25利用中温水热方法合成了化合物(H3NCH2CH2NH3)2(HPO4)2Mo5O15,并确定其构型为5个MoO6八面体通过共边和共角连接形成1个五元环,其环平面的上下两侧各有一组HPO4四面体通过共用3个O原子与Mo—O簇键合,并且H2P2Mo5O234-与H3NCH2CH2NH3通过强的氢键作用,形成一种新型的有机无机超分子杂化材料.
3超分子化合物的应用
3.1在光化学上的应用
Lehn等设计了专门用于光释放碱金属离子的穴醚,他们利用2硝基苄基醚充当一个大环的桥键,紫外光照可使此键断裂,形成单环化合物,后者对碱金属离子的络合能力大大下降.张海容等26发现在微量环已烷存在下,BCD可诱导BNS发射强的RTP.尹伟等27用Eu2+与邻菲咯啉(Phen)、2噻吩甲酰三氟丙酮(TTA)和联吡啶(Dpy)形成的四元、三元和二元系列配合物与上述2种分子筛组装成新的系列超分子纳米发光材料,并对它们的发光性能进行了比较.陈彰评28合成了卟啉冠醚4,4二甲基联吡啶超分子模型化合物.研究发现4,4二甲基联吡啶能很好地配合到卟啉与冠醚形成的空穴中去,在光照条件下,生成的卟啉激发态分子能很好地进行电子转移,形成了一个很好的光开关模型.
3.2在压电化学传感器的应用
超分子化学的主客体适应原理,在压电化学传感器中得到广泛的应用.超分子用作压电化学传感器的敏感涂层,利用超分子的非凡空间结构,通过分子间的协同作用,对目标分子进行分子识别.代写留学生论文符合空间结构的分析物被选择性地吸附,可以明显提高压电化学传感器的选择性.利用多种冠醚衍生物作为QCM涂层测定有机蒸气,如传感器阵列、模式识别等,在二元、三元、四元有机蒸气混合物中识别,猜测结果较好,并用于定量分析.利用单苯15冠5(B15C5)、单苯18冠6(B18C6)、二苯30冠10(DB30C10)涂于TSM化学传感器电极表面,可对39种有机蒸气进行分析,其中B15C5(涂载量12mg)对甲酸的检出限为20.1μg/L,并具有很宽的线性范围.
Dickert等用涂BCD的QCM和SAW测定四氯乙烯,测定下限可达几个10-6(Y).以后,他们又用交联BCD作为QCM的涂层测定氯苯,大量的二乙醚存在时(二乙醚-氯苯的体积比为50000∶1),不干扰测定,线性范围10×10-6~500×10-6(Y),并用于监测Grignard反应终点.Nelli等用间苯二酚杯芳烃衍生物作QCM敏感涂层,对硝基苯有较高的选择性,在相对湿度高达90%和有H2,H2S,NO,SO2,CH4,n-C4H1O共存时不干扰测定.Dermody等用多种杯芳烃衍生物,在SAW石英表面分子自组装成双分子层,测定苯、氯苯、甲苯等.Pinalli等用间苯二酚杯芳烃衍生物,测定气相中酒精的含量,线性范围1×10-3~4×10-3(Y),重现性好.Malitesta等用分子印迹电合成聚合制备仿生QCM传感器.姚守拙等用咖啡因(CAF)作模板分子制成BAW传感器,对CAF的响应范围为5.0×10-9~1.0×10-4
mol/L,在pH8.0时检出限5.0×10-9mol/L,回收率96.1%~105.6%29.
3.3超分子化合物的识别作用
所谓分子识别就是主体(或受体)对客体(或底物)选择性结合并产生某种特定功能的过程,是组装及组装功能的基础,是酶和受体选择性的根基.互补性(complementarity)及预组织(preorganization)是决定分子识别过程的2个关键原则,前者决定识别过程的选择性,后者决定识别过程的键和能力.
对羧酸根、磷酸根的识别研究目的主要在于探讨主体分子对氨基酸、肽、核苷酸等的识别,进而研究对肽、核酸的催化水解反应.大环多胺及其金属配合物能很好地识别羧酸根、磷酸根的主体分子.带吖啶基团的配合物,通过Zn2+配合物的超分子自组装可对对二甲酸进行选择性识别.假如在大环多胺环外还有可以配位的氨基,则它与Cu(Ⅱ)能形成更加稳定的配合物.化合物(结构见图1)与Co(Ⅲ)形成的配合物与PO4
3-能形成相当坚固的配合物.因为分子识别的目的,这是系统可以作为一个能使磷酸键合位置移动的新摸型30.
3.4超分子化合物作为分子器件方面的研究
分子器件是一种由分子元件组装的体系(即超分子结构),它被设计成为在电子、离子或光子作用下能完成特定功能的体系.刘祁涛31用对苯二甲酸terph为配体,合成了Cu2(bpy)2(terph)Cl2·4H2O晶体,其中bpy为2,2′联吡啶.代写英语论文应用苯三甲酸(TMA)为配体可以合成Cu3(TMA)(H2O)3n配位超分子晶体,为由配体超分子的途径制造纳米级的孔材料、实现纳米反应器的设想提供了可能.8羟基喹啉、邻菲咯啉的许多金属配合物都具有荧光,且配合物稳定.把8羟基喹啉或邻菲咯啉引入大环,由于两者都具有独立的配位功能,可以形成稳定的超分子化合物,并进一步发展为光化学器件.
3.5超分子化合物在色谱和光谱上的应用
顾玉宗等32利用LB技术,以二十碳酸作辅助成膜材料,在疏水处理的P-Si上分别制备了2,4,6,10和20层聚乙烯咔唑(PVK)超分子膜.对这种体系的表面光电压谱(SPS)研究结果表明,表面光电压随PVK膜层数的增加而增强,在紫外区增强较为明显,随着膜层数的增加,表面光电压有趋于饱和的趋势.膜对基底的敏化主要是由于PVK的光导电性引起的.杨扬等33成功地用高效液相色谱法分离了某些超分子化合物合成过程中间产物富电子对苯二酚聚醚链(HQ)系列产品.
3.6超分子催化及模拟酶的分析应用
超分子的反应性和催化性,与酶对底物的识别和催化底物参加反应极相似.代写工作总结以模拟天然酶对底物的分子识别和高效催化活性为目的的模拟酶(或称人工酶)研究近十多年来是生物化学和有机化学的重要课题.其中对过氧化物模拟酶的分析应用研究非凡突出.慈云祥等将氨基酸、蛋白质、核酸,对某些金属卟啉的模拟酶活性的影响加以应用,并结合免疫分析技术,建立模拟酶作示踪物的酶免疫分析方法,或以模拟酶作非放射性探针标记物建立核酸序列分析方法34.
3.7在分析化学上的应用
Shinkai等在研究硼酸衍生化卟啉的分子组装行为,并用于测定糖分子构型方面取得了许多成果.例如:四(4硼酸基苯基)卟啉(TBPP)在水溶液中和糖分子存在下由π-π堆积成的聚集体,圆二色谱(CD)的激子偶合带(ECB)符号,对糖分子的绝对构型有专一性,可检测糖分子的绝对构型等等34.
4结语
目前,超分子化学的理论和方法正发挥着越来越重要的作用,该学科的研究将更加紧密地与各化学分支相结合.可以预见,作为超分子化学起源的主客体化学将与有机合成化学、配位化学和生物化学互相促进,为生命科学、能源科学等共同做出巨大贡献;超分子化学方法在无机化学中的应用,代写留学生论文将使人们获得多种具特定功能的配合物、晶体、陶瓷等材料;物理化学则要改变当前超分子化学的定性科学现状,从微观和宏观上把选择性分子间力、分子识别、分子自组装等过程用适当的变量进行定量描述,从而提高人们对超分子化学的熟悉和猜测、控制能力,最终要寻求解释超分子体系内在运动规律和预言此类体系整体功能的理论工具2.
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14晏华.超分子液晶M.北京:科学出版社,2000.1-230.
15李敏,周恩乐,徐纪平.含对硝基偶氮苯侧基的丙烯酸酯类液晶聚合物的超分子结构J.高等学校化学学报,1995,16(4):635-638.
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20王彤文,戴乐蓉.混合超分子液晶模板法合成六方介孔相含钛氧化钴J.物理化学学报,2001,17(1):10-14.
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“超分子”一词早在20世纪30年代已经出现,但在科学界受到重视却是50年之后了.代写毕业论文超分子化学可定义为“超出分子的化学”,是关于若干化学物种通过分子间相互作用结合在一起所构成的,具有较高复杂性和一定组织性的整体的化学.在这个整体中各组分还保持某些固有的物理和化学性质,同时又因彼此间的相互影响或扰动而表现出某些整体功能1.超分子体系的微观单元是由若干乃至许许多多个不同化合物的分子或离子或其他可单独存在的具有一定化学性质的微粒聚集而成.聚集数可以确定或不确定,这与一分子中原子个数严格确定具有本质区别,把多个组分的基本微观单元聚集成“超分子”的凝聚力是一些(相对于共价键)较弱的作用力.如范氏力(含氢键)、亲水或憎水作用等2.
1超分子化合物的分类
1.1杂多酸类超分子化合物
杂多酸是一类金属一氧簇合物,一般呈笼型结构,是一类优良的受体分子,它可以与无机分子、离子等底物结合形成超分子化合物.作为一类新型电、磁、非线性光学材料极具开发价值3,有关新型Keg-gin和Dawson型结构的多酸超分子化合物的合成及功能开发日益受到研究者的关注.杜丹等4,5合成了Dawson型磷钼杂多酸对苯二酚超分子膜及吡啶Dawson型磷钼多酸超分子膜修饰电极,发现该膜电极对抗坏血酸的催化峰电流与其浓度在0.35~0.50mol/L范围内呈良好的线性关系.靳素荣等6合成了9钨磷酸/结晶紫超分子化合物,并对其光致变色性质进行了探究,即合成化合物具有光敏性,漫反射日光即可使其变蓝.王升富等7合成了磷钼杂多酸-L-半胱氨酸自组装超分子膜电极,发现该膜电极对酸性溶液中的NO2-有明显的电催化还原作用.毕丽华等8合成了多酸超分子化合物,首次发现了杂多酸超分子化合物溶于适当有机溶剂中可表现出近晶相液晶行为.刘术侠等9以Dawson型砷钼酸、金刚烷胺为原料合成了超分子化合物(C10H18N)6As2Mo18O62·6CH3CN·8H2O,该化合物具有可逆的光致变色特性,并提出了一个可能变色机理.
1.2多胺类超分子化合物
由于二氧四胺体系可有效地稳定如Cu(Ⅱ)和Ni(Ⅱ)等过渡金属离子的高价氧化态,若二氧四胺与荧光基团相连,则光敏物质荧光的猝灭或增强就与相连的二氧四胺配合物与光敏物质间是否发生电子转移密切相关,即通过金属离子可以调节荧光的猝灭或开启,起到光开关的作用.苏循成等10合成了8羟基喹啉取代的二氧四胺大环配体,其中含有2个独立的螯合基团,在适当情况下能分别与金属离子配位.
大环冠醚由于其自组装性能及分子识别能力而引起人们广泛的重视.近来,冠醚又成为在超分子体系中用于建构主体分子的一种重要的建造单元.代写硕士论文李晖等11利用了冠醚分子的分子识别能力及蒽醌分子的光敏性,设计合成了一种新的氮杂冠醚取代蒽醌分子,并以该分子作为主体分子,以稀土离子作为客体构成超分子体系,并研究了超分子体系内的能量转移过程.
1.3卟啉类超分子化合物
卟啉及其金属配合物、类似物的超分子功能已应用于生物相关物质分析,展示了更加诱人的前景,并将推动超分子络合物在分析化学中应用的深入开展.
1.4树状超分子化合物
树状大分子(dendrimer)是20世纪80年代中期出现的一类较新的合成高分子.薄志山等12首次合成以阴离子卟啉作为树状分子的核,树状阳离子为外层,基于卟啉阴离子与树状阳离子之间静电作用力来组装树状超分子复合物.镧系金属离子(Ln3+)如Tb3+和Eu3+的发光具有长寿命(微秒级)、窄波长、对环境超灵敏性等特点,是一种优良的发光材料,但镧系金属离子在水溶液中只有很弱的发光.朱麟勇等13合成了聚醚型树枝体与聚丙烯酸线性聚合体的两亲杂化嵌段共聚物,研究表明聚醚树枝体通过对Tb3+能量传递,使Tb3+发光强度大幅度提高的“天线效应”.
1.5液晶类超分子化合物
侧链液晶聚合物具有小分子液晶和高分子材料的双重特性,晏华在《超分子液晶》14中具体讨论了超分子和液晶的内在联系,探讨了超分子液晶分子工程和超分子液晶热力学.李敏等15从分子设计的角度出发,合成了以对硝基偶氮苯为介晶基团的丙烯酸类液晶聚合物,液晶基元上作为电子受体的硝基和作为电子给体的烷氧基可与苯环、NN之间形成一个离域的π电子体系.初步的研究表明:电晕极化制备的该类聚合物的取向膜具有二阶非线性光学性质.堪东中等16用4,4′-二羧酸1,6二酚氧基正己烷与等摩尔的4,4′-联吡啶合成了“T”型超分子液晶,并观察到随构筑“T”型介晶基元分子结构的变化,组装超分子体系由单向性液晶向稳定的双向性液晶转变的规律性.
1.6酞菁类超分子化合物
田宏健等17合成了带负电荷取代基的中位四(4′-磺酸基苯基)卟啉及锌络合物和带正电荷取代基的2,9,16,23四(4′-N,N,N三甲基)苯氧基酞菁季铵碘盐及锌络合物,并用Job氏光度滴定的方法确定了它们的组成,为面对面的杂二聚体或三明治式的杂三聚体超分子排列.发现在超分子体系中卟啉与酞菁能互相猝灭各自的荧光,用纳秒级的激光闪光光解技术观察到卟啉的正离子在600~650nm和酞菁负离子自由基在550~600nm的瞬态吸收光谱.结果表明在超分子体系中存在分子间的光诱导电子转移过程.
2超分子化合物的合成
2.1分子自组装
近年来分子自组装作为一种新的化学合成方法倍受关注,代写医学论文尤其是分子尺寸在1~100nm的化合物,它们用常见的化学合成法一般很难得到.最近,Yan等18运用超分子自组装方法合成了长度达厘米级、直径达毫米级、管壁达400nm的管,成为超分子化学合成上的一个亮点.
刘雅娟等19利用一对互补的分子组分5(4十二烷氧基苯乙烯基2,4,6(1H,3H)嘧啶三酮和4胺基2,6二十二烷基胺基1,3,5三嗪的自组装过程构筑了一种直径约为5μm的超分子纳米管.变温傅里叶红外光谱研究表明,在纳米管的形成过程中,氢键、π-π相互作用和范德华力等非共价键相互作用导致了超分子纳米管的形成.Reinhoudt等报道了最多具有47个钯配合物的有机金属树状分子,准弹性光散射实验(QELS)、原子力显微镜(AFM)和透射电镜(TEM)表明聚集体为直径200nm的圆球,Puddephatt合成了直到第4代的树状铂配合物(28个配位中心).
2.2模板合成
1992年Mobil公司的科研人员首次利用阳离子型表面活性剂的超分子液晶模板,合成了有介孔结构的氧化硅和铝硅酸盐,其中最具有代表性的是有六方排列介孔孔道的MCM-4120.
以环糊精(α-CD,β-CD,γ-CD)作为环的轮烷的合成及性能研究尤其引人注目.环糊精边缘是亲水的,内腔是疏水的,环糊精作为主体与疏水客体分子自我识别可形成轮烷.刘育21在以环糊精为受体的分子识别和组装方面做了深入的研究.Isnin等成功地合成了不对称的轮烷.分子一端为二甲基(二茂铁甲基)铵盐,另一端为萘2磺酸盐.Stoddart等用聚乙烯醇与α-CD作用,端基为2,4二硝基苯时,得到了含有20~23个α-CD的珍珠项链型轮烷.Stoddart等在室温下合成一系列的索烃.在室温下以二苯34冠10(BPP34CI0)作为模板得到了索烃,收率高达70%22.
2.3其他方法
最近,赵朴素等运用密度泛涵B3LYP方法,在6-31G水平上设计优化了丁二酮肟与苯甲酸通过四重氢键构筑的异三体超分子,代写职称论文显示形成三聚体的反应可自发进行,实验合成出相关异三聚体23.
赵士龙等24在水热条件下,合成了新型超分子化合物(bipyH2)2(H2P2Mo5O23).H2O,研究表明,杂多阴离子与质子化的4,4′-bipy和水分子通过氢键连成无限二维网状结构,形成超分子化合物.栾国有等25利用中温水热方法合成了化合物(H3NCH2CH2NH3)2(HPO4)2Mo5O15,并确定其构型为5个MoO6八面体通过共边和共角连接形成1个五元环,其环平面的上下两侧各有一组HPO4四面体通过共用3个O原子与Mo—O簇键合,并且H2P2Mo5O234-与H3NCH2CH2NH3通过强的氢键作用,形成一种新型的有机无机超分子杂化材料.
3超分子化合物的应用
3.1在光化学上的应用
Lehn等设计了专门用于光释放碱金属离子的穴醚,他们利用2硝基苄基醚充当一个大环的桥键,紫外光照可使此键断裂,形成单环化合物,后者对碱金属离子的络合能力大大下降.张海容等26发现在微量环已烷存在下,BCD可诱导BNS发射强的RTP.尹伟等27用Eu2+与邻菲咯啉(Phen)、2噻吩甲酰三氟丙酮(TTA)和联吡啶(Dpy)形成的四元、三元和二元系列配合物与上述2种分子筛组装成新的系列超分子纳米发光材料,并对它们的发光性能进行了比较.陈彰评28合成了卟啉冠醚4,4二甲基联吡啶超分子模型化合物.研究发现4,4二甲基联吡啶能很好地配合到卟啉与冠醚形成的空穴中去,在光照条件下,生成的卟啉激发态分子能很好地进行电子转移,形成了一个很好的光开关模型.
3.2在压电化学传感器的应用
超分子化学的主客体适应原理,在压电化学传感器中得到广泛的应用.超分子用作压电化学传感器的敏感涂层,利用超分子的非凡空间结构,通过分子间的协同作用,对目标分子进行分子识别.代写留学生论文符合空间结构的分析物被选择性地吸附,可以明显提高压电化学传感器的选择性.利用多种冠醚衍生物作为QCM涂层测定有机蒸气,如传感器阵列、模式识别等,在二元、三元、四元有机蒸气混合物中识别,猜测结果较好,并用于定量分析.利用单苯15冠5(B15C5)、单苯18冠6(B18C6)、二苯30冠10(DB30C10)涂于TSM化学传感器电极表面,可对39种有机蒸气进行分析,其中B15C5(涂载量12mg)对甲酸的检出限为20.1μg/L,并具有很宽的线性范围.
Dickert等用涂BCD的QCM和SAW测定四氯乙烯,测定下限可达几个10-6(Y).以后,他们又用交联BCD作为QCM的涂层测定氯苯,大量的二乙醚存在时(二乙醚-氯苯的体积比为50000∶1),不干扰测定,线性范围10×10-6~500×10-6(Y),并用于监测Grignard反应终点.Nelli等用间苯二酚杯芳烃衍生物作QCM敏感涂层,对硝基苯有较高的选择性,在相对湿度高达90%和有H2,H2S,NO,SO2,CH4,n-C4H1O共存时不干扰测定.Dermody等用多种杯芳烃衍生物,在SAW石英表面分子自组装成双分子层,测定苯、氯苯、甲苯等.Pinalli等用间苯二酚杯芳烃衍生物,测定气相中酒精的含量,线性范围1×10-3~4×10-3(Y),重现性好.Malitesta等用分子印迹电合成聚合制备仿生QCM传感器.姚守拙等用咖啡因(CAF)作模板分子制成BAW传感器,对CAF的响应范围为5.0×10-9~1.0×10-4
mol/L,在pH8.0时检出限5.0×10-9mol/L,回收率96.1%~105.6%29.
3.3超分子化合物的识别作用
所谓分子识别就是主体(或受体)对客体(或底物)选择性结合并产生某种特定功能的过程,是组装及组装功能的基础,是酶和受体选择性的根基.互补性(complementarity)及预组织(preorganization)是决定分子识别过程的2个关键原则,前者决定识别过程的选择性,后者决定识别过程的键和能力.
对羧酸根、磷酸根的识别研究目的主要在于探讨主体分子对氨基酸、肽、核苷酸等的识别,进而研究对肽、核酸的催化水解反应.大环多胺及其金属配合物能很好地识别羧酸根、磷酸根的主体分子.带吖啶基团的配合物,通过Zn2+配合物的超分子自组装可对对二甲酸进行选择性识别.假如在大环多胺环外还有可以配位的氨基,则它与Cu(Ⅱ)能形成更加稳定的配合物.化合物(结构见图1)与Co(Ⅲ)形成的配合物与PO4
3-能形成相当坚固的配合物.因为分子识别的目的,这是系统可以作为一个能使磷酸键合位置移动的新摸型30.
3.4超分子化合物作为分子器件方面的研究
分子器件是一种由分子元件组装的体系(即超分子结构),它被设计成为在电子、离子或光子作用下能完成特定功能的体系.刘祁涛31用对苯二甲酸terph为配体,合成了Cu2(bpy)2(terph)Cl2·4H2O晶体,其中bpy为2,2′联吡啶.代写英语论文应用苯三甲酸(TMA)为配体可以合成Cu3(TMA)(H2O)3n配位超分子晶体,为由配体超分子的途径制造纳米级的孔材料、实现纳米反应器的设想提供了可能.8羟基喹啉、邻菲咯啉的许多金属配合物都具有荧光,且配合物稳定.把8羟基喹啉或邻菲咯啉引入大环,由于两者都具有独立的配位功能,可以形成稳定的超分子化合物,并进一步发展为光化学器件.
3.5超分子化合物在色谱和光谱上的应用
顾玉宗等32利用LB技术,以二十碳酸作辅助成膜材料,在疏水处理的P-Si上分别制备了2,4,6,10和20层聚乙烯咔唑(PVK)超分子膜.对这种体系的表面光电压谱(SPS)研究结果表明,表面光电压随PVK膜层数的增加而增强,在紫外区增强较为明显,随着膜层数的增加,表面光电压有趋于饱和的趋势.膜对基底的敏化主要是由于PVK的光导电性引起的.杨扬等33成功地用高效液相色谱法分离了某些超分子化合物合成过程中间产物富电子对苯二酚聚醚链(HQ)系列产品.
3.6超分子催化及模拟酶的分析应用
超分子的反应性和催化性,与酶对底物的识别和催化底物参加反应极相似.代写工作总结以模拟天然酶对底物的分子识别和高效催化活性为目的的模拟酶(或称人工酶)研究近十多年来是生物化学和有机化学的重要课题.其中对过氧化物模拟酶的分析应用研究非凡突出.慈云祥等将氨基酸、蛋白质、核酸,对某些金属卟啉的模拟酶活性的影响加以应用,并结合免疫分析技术,建立模拟酶作示踪物的酶免疫分析方法,或以模拟酶作非放射性探针标记物建立核酸序列分析方法34.
3.7在分析化学上的应用
Shinkai等在研究硼酸衍生化卟啉的分子组装行为,并用于测定糖分子构型方面取得了许多成果.例如:四(4硼酸基苯基)卟啉(TBPP)在水溶液中和糖分子存在下由π-π堆积成的聚集体,圆二色谱(CD)的激子偶合带(ECB)符号,对糖分子的绝对构型有专一性,可检测糖分子的绝对构型等等34.
4结语
目前,超分子化学的理论和方法正发挥着越来越重要的作用,该学科的研究将更加紧密地与各化学分支相结合.可以预见,作为超分子化学起源的主客体化学将与有机合成化学、配位化学和生物化学互相促进,为生命科学、能源科学等共同做出巨大贡献;超分子化学方法在无机化学中的应用,代写留学生论文将使人们获得多种具特定功能的配合物、晶体、陶瓷等材料;物理化学则要改变当前超分子化学的定性科学现状,从微观和宏观上把选择性分子间力、分子识别、分子自组装等过程用适当的变量进行定量描述,从而提高人们对超分子化学的熟悉和猜测、控制能力,最终要寻求解释超分子体系内在运动规律和预言此类体系整体功能的理论工具2.
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简介
女,法学博士(先后在中国政法大学和德国科隆大学获得两个博士学位),中国政法大学副教授。曾长期在德国和美国研习和讲授法律。研究领域涉及知识产权法、公司法、金融法等,尤其对新技术与法律之间的互动感兴趣。以中、德、英文在中国、德国、英国、美国和台湾一些权威、核心期刊和有影响的出版社出版专著和发表论文。
专著:
Verwertungsrechte und Verwertungschutz im Internet nach neuem Urheberrecht – Vergleich des internationalem, U.S., europäischem und deutschem Rechts (《网络版权开发与保护的法律新发展比较研究》),德国C.H. Beck出版社,2004
主要论文有
1、《评德国的版权补偿费制度及其改革》,收录于《中国欧盟知识产权法比较研究》 ,2005年3月 2、《放任还是管制:美国及欧盟电子签名立法对中国的启示》,载于《法学》2005年第五期 3、《建筑物上著作权和物权的冲突及其法律解决》,载于《政治与法律》2005年第五期 4、《版权保护期限的是与非》,载于《法学》2005年第十一期 5、《对国有公司中管理权制约机制的法律思考》,载于《法治论从》2005年第六期 6、《作为社会规范的技术与法律的协调》,载于《中国社会科学》2006年第一期,《民商法学》(转载)2006年5期 7、Legal Protection of Technological Measures in China, European Intellectual Property Review (EIPR), Vol 28 Issue 2, 2006 8、《德国著作权法数字化第二步改革评介》,载于《中国版权》2006年第二期 9、Legal Protection of Technological Measures, a comparative study of U.S., European and Chinese anti-circumvention rules, Global Law Working Paper Series of New York University, School of Law, available 10、《谐仿的著作权法边界——从‘一个馒头引发的血案’说起》,载于《法学》2006年第三期 11、《电视节目模板的法律保护》,载于《法律科学》2006年第四期,《民商法学》(转载)2006年11期 12、《商标平行进口的法律规制》,载于《全球化与知识产权保护》(冯晓青主编),中国政法大学出版社,2008年1月 13、《中国大陆反击术规避规则检讨》,载于《月旦法学》2008年第4期 14、《数字私人复制的利益平衡问题》,载于《法学》2008年第5期 译著: 《法学和法哲学导论》(德译汉),中国法律出版社,2005 合著: 《中国证券交易法律制度研究》(法律出版社,2000 )等。
[编辑本段]二.国家人事部人事人才科研所研修员
女,字墨莉,号亨通主人,1982年11月24日生于湖南津市市。5岁学书,先后参加无锡书法艺专和淮海书法艺专高级班学习,得到四位全国著名书法家指授;参加全国、国际书赛20多次均获奖;作品被美、英、日、韩、新、加、港、台、故宫和炎黄艺术博物馆等地多家收藏。在美国纽约联合国大厦展出并被收藏。举办个展,由陈立夫先生题名《小学生罗莉个人书画展》,展出甲骨、篆、草、行、颜体书法和鸡、虾、竹、石等国画精作73幅。荣获祖国和平统一杯金奖,陈立夫亲笔题赠四幅,罗莉为陈立夫、张学良、蒋纬国先生书写了对联,省电视台和多省市报刊有专介。入编《中国当代名人录》等10多部典集。获世界铜奖艺术家称号。系世界书画家协会加拿大总会永久会员、国家人事部人事人才科研所研修员,中国艺术研究院创作委员,中国青少年书法家协会会员,分会理事,中国硬笔书法家协会会员。
[编辑本段]三.中国传媒大学教授
女,1953年生于北京。1982年毕业于北京广播学院新闻系播音专业,留校任教至今。 现为中国传媒大学(原北京广播学院)播音主持艺术学院教授、硕士生导师、电视播音主持教研室主任。教授过播音主持艺术专业所有主干课程。领衔组建了电视播音主持教研室,创建并讲授《电视节目播音主持》和《文艺作品演播》两门专业课,为本学科带头人。曾荣获中央“三大台”教学奖。 主要研究方向:电视播音主持艺术、文艺作品演播。主要著作有:《电视播音主持艺术》、《文艺作品演播》,并为几十部(集)中外影视剧中的主要人物配音;在几百部(集)广播剧中演播主要人物;为几十部(集)电视片解说;演播各类广播文艺节目几十个,所作节目获得好评及各种奖项,成为教学研究的有力资源。
[编辑本段]四.广西医科大学口腔医学院教授
女,口腔颌面外科学教授,多次被评为广西医科大学优秀教师和优秀中国共产党党员。发表教学和科研论文10篇,熟悉口腔外科各种疾病的诊疗,擅长颞下颌关节紊乱病、三叉神经痛及血管瘤的治疗。研究方向:生物医学工程学、血管瘤及血管畸形的病因和治疗的基础和临床研究、颞下颌关节紊乱症的病因和治疗的基础和临床研究。
[编辑本段]五.指小女生
基本定义
“萝莉”或“萝莉塔”作为名词用以指称“女孩子”本身,或指称“穿着萝莉装的女性”。但作为形容词有时会专指“拥有萝莉风格”,例如萝莉装(ロリータ・ファッション,Lolita fashion)。
相关词汇
萝莉塔时装(ロリータ・ファッション,Lolita fashion) - 拥有萝莉风格的时装. 萝莉塔情结(ロリータ・コンプレックス,Lolita complex) - 指对萝莉有性喜好的情结. 萝莉控(ロリコン,Lolicon) - 原为洛丽塔情结日文的略语,后引申指对萝莉有癖好的人,以及逐渐演变成拥有洛丽塔情结的人,后者带贬义 。但与恋童癖相比较,两者区别是很大的。 中文名字:萝莉、洛莉塔 英文名字:loli,lolita 日文名字:ロリ 指小女生,年龄约为12岁以下的少女,或者外貌像小孩的女孩。 最初来自弗拉基米尔·纳博科夫的小说《洛莉塔》,描写了一位中年人跟他12岁养女的一种恋童癖爱情。文章描写一位极其注意伦理道德的中年男子的窘迫。他非常不道德地爱上了他的养女。 作者死后,作品被改编成电影,导演:Adrian Lyne编剧:Stephen Schiff主演:Jeremy Irons (Humbert) Dominique Swain (Lolita)1,北美数度禁映。在电影市场开放到那种程度的美国,审查居然会严格到那种程度,可以想象人们对于《LOLITA》的恐惧。 中文名字是《一树梨花压海棠》,黑白片,气氛相当灰暗,演员也太老了,看起来总有20岁来着,这就是最初的罗莉,和现在一般的15岁上限有很大区别。 罗莉和幼齿的区别: 罗莉强调和幼小年龄不相符合的心里早熟 ; 幼齿就是小,年龄、心理、身体未发育或刚发育。
萝莉的特征和意思
1.性别:女 2.年龄:一般不超过15岁,但精神年龄可略微成熟一点 3.性格:可爱、令人想去保护爱惜、天真无邪、开朗活泼、对男女知识不太了解、没有谈过恋爱、很黏哥哥 4.体征: A 胸部:稍有发育者居半数,平胸居三成、发育良好居两成。 B 眼睛:水汪汪的,当含着泪时,会令人为之关切. 发动时机为她的要求未得到时 C 嗓音:甜美幼嫩,在叫“哥哥——”时.有99%的男性会心跳加速 5.物种: 人类居多、有少数非人与半人类 6.服装:洋装居多,水手服、运动服或其它服饰皆可。 7.必杀技:擒抱。被抱住时,会喘不过气来.通常会和嗓音一起结合成连续技。极度危险 虽然"萝莉"这个词经常被用来指年纪小的女孩,尤其是第二性征尚未发育或未完全发育的女孩,但是并不是所有的人都这样使用。然而也有一些人认为萝莉的定义与一般意义上年纪小的女孩不同,这些人认为萝莉专指年级小但是对成年男性很有吸引力的女孩,尤指性方面的吸引力。 与罗莉相对的是御姐 御姐是指成熟女性,有主见,独立。 六. 褒义 简单地说就是能引起人们(通常是男生)对年纪小或者看起来年纪小的女孩的特殊偏好(不一定是平时所说的“爱”)的女生,简单的说就是看起来显得萌的女孩,但是不一定是幼女或者少女,基本是介于两者之间的存在。但是由于各个人萌的对象不同也会有很大的定义差异,目前的年龄段的指代基本是高中以下,也有一部分人的好球带比较高,但是也因为一些ACG产物中的特殊别类的人物(比如神灵之类活了1W年还是幼儿体的那种)也能叫做萝莉,所以年龄渐渐的就不成为单一的定义,也衍生出只要萌就好的一类人和对于年龄身材等各个方面的数据都有严格要求的一类人,所以也不能对于每个人都有泛用性。但是目前的标准虽然不一定,但是基本的就一定要萌,而且身体处于暧昧的状态。
[编辑本段]六.形容词
形容年轻女子长得娇小可爱、声音甜美。
[编辑本段]七.广东工业大学教授
女,博士,教授。 1986.9-1990.7: 武汉大学物理系半导体专业,本科; 1990.9-1993.7: 武汉大学物理系光学专业,硕士; 1998.9-2001.6: 中山大学光电材料和技术国家重点实验室光学专业,博士; 2001.12-2003.2:香港大学化学系,博士后研究助理。 2004.9-2004.12:香港城市大学生物化学系,博士后研究助理。 本人长期从事非线性光学研究,曾作为主要工作人员参与国家自然科学基金“固体激元与热库作用的相干瞬态过程与相干控制”(19974078,已结题),863青年基金“超短强激光脉冲作用下钕玻璃的非线性效应”(青2001-05,已结题),广东省自然科学基金“量子相干态干涉光谱仪的原理,技术与应用”(990222, 已结题)和国家自然科学基金“新型光致储能发光材料及其机理研究”(已结题),获三十八批中国博士后科学基金二等奖资助.熟悉超快激光脉冲产生技术及超快光谱实验研究方法,各种非线性光谱技术以及激光与物质相互作用的理论。在香港大学访问期间研究稀土无机和有机荧光上转换材料,取得了可喜的科研成果,在国际著名的科技刊物发表了一些有重要影响的论文。 近期发表论文如下: 1. L. Luo (罗 莉), X. X. Zhang, King Fai Li, J. X. Shi , K.W. Cheah , W. K. Wong , M. L. Gong,“Strong near-IR photoluminescence of Er/Yb co-doped porous silicon”, APPLIED PHYSICS LETTERS, 81(21),212505 (2005) , 2.L. Luo (罗 莉) X. X. Zhang, King Fai Li, K. W. Cheah, J. X. Shi , W. K. Wong, M. L. Gong, “Er/Yb doped porous silicon – a novel white light source”, ADVANCED MATERIALS, 16 (18),1664 (2004), 3.L.Luo (罗 莉), Winnie Po-Wan Lai, Wing-Tak Wong, K. F. Li, K. W. Cheah, “Green upconversion fluorescence in terbium coordination complexes”, CHEMICAL PHYSICS LETTERS, 398(4-6), 372 (2004) 4.L. Luo (罗 莉), L. Chen, Z. R. Qiu, D. C. Dai, J. Y. Zhou, and J. Kuhl. “Measurement of femtosecond resonant nonlinear refraction in Nd:YVO4 by degenerate pump-probe spectroscopy”, JOURNAL OF APPLIED PHYSICS, 89 (12), 8342 (2001) , 5. 罗 莉, 丘志仁, 戴德昌, 周建英, “稀土粉末Eu: Y2O3的自由感应衰减量子拍”, 发光学报, Vol.25, N0.3, P37, 2004, 6. 罗莉, 余向阳,陈磊,丘志仁,周建英, “稀土材料的超快共振非线性光学特性研究”,光学学报, 23(1), 6 (2003), 7. 罗莉, 周建英, “化学反应飞秒相干动力学与激光相干控制”, 物理, 29(3), 141(2000) 8.王干全, 罗莉,余向阳, 周建英, “飞秒相干光场激发固体样品的线性与上转换荧光光谱研究”, 光子学报, 2003年第32卷,第8期,1430-1433,(EI收录) 9. 陈磊,罗莉,戴德昌, 罗琦,丘志仁,周建英, “量子波包干涉仪的实验技术研究”,中国激光,A28(2),141(2001) (EI收录)
[编辑本段]八.西南大学动物科技学院副教授
罗 莉 :女,1972年出生,四川宜宾人,理学硕士,副教授。主要从事水生动物营养与饲料的教学与科研。曾任原西南农大水产学院部门工会主席。担任《水产动物营养与饲料学》等专业课程的教学。主持科研项目六项。主研省部级科研项目八项,其中国家九五攻关“草鱼饲料参数研究”项目,通过国家科委成果鉴定;“草鱼人工饲料配方优化技术研究”项目,获2003年度重庆市科技进步三等奖;“淡水池塘80:20养鱼新技术” 项目,获2002年全国农牧渔业丰收奖二等奖。以第一作者发表学术论文二十余篇,其中,美国CA文摘收录论文两篇,国家一级学报三篇,二级学报数篇。致力于学科与实验室建设,为水生动物营养与饲料实验室从零开始的建设和发展作出较大贡献。曾任水产饲料教研室主任,两次荣获原西南农大优秀教研室三等奖。
毕业论文是学术论文的一种形式,为了进一步探讨和掌握毕业论文的写作规律和特点,需要对毕业论文进行分类。由于毕业论文本身的内容和性质不同,研究领域、对象、方法、表现方式不同,因此,毕业论文就有不同的分类方法。
按内容性质和研究方法的不同可以把毕业论文分为理论性论文、实验性论文、描述性论文和设计性论文。后三种论文主要是理工科大学生可以选择的论文形式,这里不作介绍。文科大学生一般写的是理论性论文。理论性论文具体又可分成两种:一种是以纯粹的抽象理论为研究对象,研究方法是严密的理论推导和数学的运算,有的也涉及实验与观测,用以验证论点的正确性。另一种是以对客观事物和现象的调查、考察所得观测资料以及有关文献资料数据为研究对象,研究方法是对有关资料进行分析、综合、概括、抽象,通过归纳、演绎、类比,提出某种新的理论和新的见解。
按议论的性质不同可以把毕业论文分为立论文和驳论文。立论性的毕业论文是指从正面阐述论证自己的观点和主张。一篇论文侧重于以立论为主,就属于立论性论文。立论文要求论点鲜明,论据充分,论证严密,以理和事实服人。驳论性毕业论文是指通过反驳别人的论点来树立自己的论点和主张。如果毕业论文侧重于以驳论为主,批驳某些错误的观点、见解、理论,就属于驳论性毕业论文。驳论文除按立论文对论点、论据、论证的要求以外,还要求针锋相对,据理力争。
按研究问题的大小不同可以把毕业论文分为宏观论文和微观论文。凡届国家全局性、带有普遍性并对局部工作有一定指导意义的论文,称为宏观论文。它研究的面比较宽广,具有较大范围的影响。反之,研究局部性、具体问题的论文,是微观论文。它对具体工作有指导意义,影响的面窄一些。
另外还有一种综合型的分类方法,即把毕业论文分为专题型、论辩型、综述型和综合型四大类:
1.专题型论文。这是分析前人研究成果的基础上,以直接论述的形式发表见解,从正面提出某学科中某一学术问题的一种论文。如本书第十二章例文中的《浅析领导者突出工作重点的方法与艺术》一文,从正面论述了突出重点的工作方法的意义、方法和原则,它表明了作者对突出工作重点方法的肯定和理解。
2.论辩型论文。这是针对他人在某学科中某一学术问题的见解,凭借充分的论据,着重揭露其不足或错误之处,通过论辩形式来发表见解的一种论文。如《家庭联产承包责任制改变了农村集体所有制性质吗?》一文,是针对“家庭联产承包责任制改变了农村集体所有制性质”的观点,进行了有理有据的驳斥和分析,以论辩的形式阐发了“家庭联产承包责任制并没有改变农村集体所有制”的观点。另外,针对几种不同意见或社会普遍流行的错误看法,以正面理由加以辩驳的论文,也属于论辩型论文。
3.综述型论文。这是在归纳、总结前人或今人对某学科中某一学术问题已有研究成果的基础上,加以介绍或评论,从而发表自己见解的一种论文。
4.综合型论文。这是一种将综述型和论辩型两种形式有机结合起来写成的一种论文。如《关于中国民族关系史上的几个问题》一文既介绍了研究民族关系史的现状,又提出了几个值得研究的问题。因此,它是一篇综合型的论文。