在均质光滑的水平面上滴落一个液滴,直觉告诉我们液滴将要么静止,要么随机运动。 那么如果液滴是在垂直振动的液体浴表面上,其运动状态应该是怎样的呢?
早在2005年, 法国科学家 A. Boudaoud 发现小液滴可以在以高加速度垂直振动的液体浴上无限弹跳(Phys. Rev. Lett. 94, 177801 (2005).)。如果继续增加该加速度,可以使弹跳液滴在液体表面以恒定的水平速度“行走”, 值得注意的是,这个宏观系统的动力学和统计特征类似于微观量子系统 ,相关成果于2005年发表在 Nature 上(Nature 2005, 437, 208.)。
液滴运动模型帮助理解自旋系统,一篇Nature
在这项工作的基础上, 麻省理工学院 John W. M. Bush教授 课题组 发现弹跳液滴阵列可以模拟自旋系统(粒子的内在角动量),提出了“行走”液滴的流体动力学自旋晶格(HSL)作为一类具有粒子波耦合的主动自旋系统 。作者的这些发现可以增加对基于自旋的电子和计算的自旋系统的了解,并为未来的研究提供了令人兴奋的方向,从有源自旋波动力学到流体动力学模拟计算和基于液滴的拓扑绝缘体。相关研究成果以题为“Emergent order in hydrodynamic spin lattices”的论文发表于最新一期《Nature》上。
【物理模型】
为了帮助大家更好理解典型无序系统中有序现象的出现,首先介绍两个物理模型:(1)振荡器的动态同步(比如当一只萤火虫看到附近的其他萤火虫闪烁时,它会加快或减慢自己的闪烁速度以与相邻的萤火虫同步);(2)自旋模型(在该模型中,自旋排列在晶格上,这些晶格与热浴处于热平衡状态)。
【HSL系统】
作者构筑了HSL系统,其是由一系列同相弹跳液滴组成,每个液滴由一个浸没的圆形井限制并在垂直振动的液体浴的表面上运行(图1a,1b)。作者通过振动力和晶格几何形状的变化,以及通过施加系统旋转来模拟外加磁场的影响,诱导一系列集体“磁”有序现象, 证明了HSL的可调谐性 。
首先,作者通过改变 驱动加速度(γ) 和 相邻井之间流体浴的深度(H) 来调整 自旋-自旋耦合的幅度 (图 1b)。当成对耦合足够强时,最近邻相互作用可能会导致自旋翻转,这种翻转可以促进整个晶格的相干集体动力学。然后作者通过研究自旋数(N)= 20等距井和L/λ F = 3.7 的一维周期性(圆形)HSL(图1a,d-h),验证了HSL可以支持不同类型的集体有序,具体取决于晶格间距(L)和法拉第波长(λ F )之间的比率。从随机的初始自旋配置开始,作者观察到成对相互作用可以触发多次自旋翻转(图1d),导致瞬时磁化强度和自旋-自旋相关性的波动(图1e))。平均磁化强度消失⟨ M ⟩ 0,表明整体的镜像对称性得以保留(图1e)。然而,负的对相关⟨ χ ⟩ < 0表明偏向于局部反铁磁有序(图1g)。保持L /λ F 固定,在非周期性边界条件、不同N值和不同晶格半径R 的实验中出现类似的反铁磁偏置,确认反铁磁有序是由晶格间距选择的。出现的反铁磁有序的强度非单调地取决于驱动幅度γ(图1h)。对于γ γ c 观察到最强的集体反铁磁响应,表明整体集体有序与单个自旋态的鲁棒性之间存在相关性(图1c)。对于反铁磁HSL,作者发现对同相旋转有很大的偏差(图1f),这意味着相干轨道同步和紧急自旋有序之间存在因果关系。
作者为了证明集体自旋动力学如何取决于晶格几何形状,对减小的晶格间距L /λ F = 2.8进行了一维实验(图2a-d)。实验表明晶格几何形状的变化可用于控制局部磁序,但不会导致整体镜像对称性破坏。为了使几何决定HSL中的集体自旋有序和相位同步的方式合理化, 作者从实验系统的详细流体动力学描述中导出了一个通用的相位振荡器模型 (图2e)。具体而言,有两个铁磁相FM 和两个反铁磁相AFM ,分别以优先同相(+)和异相(-)旋转为特征(图2f)。根据L,力参数α和β可以为正或为负,从而产生对应于耦合电位最小值的四个磁相。模型预测与实验数据非常吻合:反铁磁(图1d-f;L = 17.7 mm)和铁磁(图 2a-c;L = 13.2 mm)HSL 实验分别落在预测的AFM + 和FM + 范围内。
据报道,通过施加恒定磁场,反铁磁材料中的自旋可以重新排列成铁磁状态。作者通过以角速度(Ω)绕垂直轴旋转振动浴确定HSL是否可以经历类似的整体对称性破坏。当旋转方向由逆时针变为顺时针时,有效磁化强度(⟨ M ⟩)由正变负。然而向铁磁有序的转变需要超临界转速|Ω| > Ωc 0.22 rad s 1 (图3e)。旋转也会影响成对相位同步:随着自旋动力学由科里奥利力(Coriolis force)主导,相位差变得不相关(图3c)。表征旋转框架中的单自旋动力学揭示了导致场致极化的机制(图3f,g)。
二维经典量子自旋晶格显示了其一维对应物所不具备的特征,包括几何不稳定性和拓扑排序。 HSL为在宏观尺度上 探索 这种影响提供了一个有前途的平台。 例如,在没有旋转的情况下(Ω= 0;图4b,c)促进反铁磁有序的方形 HSL(图4a),随着科里奥利力的增加而发生极化转变(图4e)。此外,补充数据中对较大晶格的模拟证实了方形晶格中集体磁序的出现。
【总结】
John W. M. Bush课题组展示了液滴在垂直振动的液体浴表面上弹跳的行为。由于水下井的存在,浴的深度不同。在一定条件下, 液滴产生逐渐衰减的表面波,使液滴沿着顺时针或逆时针的圆形轨迹运动并以复杂的方式相互作用。 当这些圆形井排列在具有小(毫米级)晶格间距的一维或二维晶格上时,根据晶格形状和尺寸以及实验条件, 液滴自旋的模式可以类似于铁磁性或反铁磁性中的磁自旋排列。
总的来说,液滴阵列可以同步它们的弹跳垂直运动的能力就像萤火虫同步它们的闪光一样,另一方面,液滴自旋可以通过微妙的流体动力学相互作用表现出图案形成和对称性破坏,类似于在磁自旋物理模型。 因此,该系统似乎结合了前面提到的两个物理模型。
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参考文献
在一项新的研究中,来自美国普林斯顿大学的研究人员惊奇地发现,他们以为是对癌症如何在体内扩散---癌症转移---的直接调查却发现了液-液相分离的证据:这个生物学研究的新领域研究生物物质的液体团块如何相互融合,类似于在熔岩灯或液态水银中看到的运动。相关研究结果作为封面文章发表在2021年3月的Nature Cell Biology期刊上,论文标题为“TGF-β-induced DACT1 biomolecular condensates repress Wnt signalling to promote bone metastasis”。
论文通讯作者、普林斯顿大学分子生物学教授Yibin Kang说,“我们相信这是首次发现相分离与癌症转移有关。”
他们的研究不仅将相分离与癌症研究联系在一起,而且融合后的液体团块产生了比它们的部分之和更多的东西,自组装成一种以前未知的细胞器(本质上是细胞的一个器官)。
Kang说,发现一种新的细胞器是革命性的。他将其比作在太阳系内发现一颗新的星球。“有些细胞器我们已经认识了100年或更久,然后突然间,我们发现了一种新的细胞器!”
论文第一作者、Kang实验室博士后研究员Mark Esposito说,这将改变人们对细胞是什么和做什么的一些基本看法,“每个人上学,他们都会学到‘线粒体是细胞的能量工厂’,以及其他一些有关细胞器的知识,但是如今,我们对细胞内部的经典定义,对细胞如何自我组装和控制自己的行为的经典定义开始出现转变。我们的研究标志着在这方面迈出了非常具体的一步。”
这项研究源于普林斯顿大学三位教授实验室的研究人员之间的合作。这三位教授是Kang、Ileana Cristea(分子生物学教授,活体组织质谱学的领先专家);Cliff Brangwynne(普林斯顿大学生物工程计划主任,生物过程中相分离研究的先驱)。
Kang说,“Ileana是一名生物化学者,Cliff 是一名生物物理学者和工程师,而我是一名癌症生物学家和细胞生物学者。普林斯顿大学刚好是一个让人们联系和合作的美妙地方。我们有一个非常小的校园。所有的科研部门都紧挨着。Ileana实验室实际上与我的实验室在Lewis Thomas的同一层楼! 这些非常紧密的关系存在于非常不同的研究领域之间,让我们能够从很多不同的角度引入技术,让我们能够突破性地理解癌症的代谢机制--它的进展、转移和免疫反应--也能想出新的方法来靶向它。”
这项最新的突破性研究,以这种尚未命名的细胞器为特色,为Wnt信号通路的作用增加了新的理解。Wnt通路的发现导致普林斯顿大学分子生物学教授Eric Wieschaus于1995年获得诺贝尔奖。Wnt通路对无数有机体的胚胎发育至关重要,从微小的无脊椎动物昆虫到人类。Wieschaus已发现,癌症可以利用这个通路,从本质上破坏了它的能力,使其以胚胎必须的速度生长,从而使肿瘤生长。
随后的研究揭示,Wnt信号通路在 健康 的骨骼生长以及癌症转移到骨骼的过程中发挥着多重作用。Kang和他的同事们在研究Wnt、一种名为TGF-b的信号分子和一个名为DACT1的相对未知的基因之间的复杂相互作用时,他们发现了这种新的细胞器。
Esposito说,把它想象成风暴前的恐慌购物。事实证明,在暴风雪前购买面包和牛奶,或者在大流行病即将到来时囤积洗手液和卫生纸,这不仅仅是人类的特征。它们也发生在细胞水平上。
下面是它的作用机制:惊慌失措的购物者是DACT1,暴风雪(或大流行病)是TGF-ß,面包和洗手液是酪蛋白激酶2(CK2),在暴风雪面前,DACT1尽可能多地抓取它们,而这种新发现的细胞器则把它们囤积起来。通过囤积CK2,购物者阻止了其他人制作三明治和消毒双手,即阻止了Wnt通路的 健康 运行。
通过一系列详细而复杂的实验,这些研究人员拼凑出了整个故事:骨肿瘤最初会诱导Wnt信号,在骨骼中传播(扩散)。然后,骨骼中含量丰富的TGF-b激发了恐慌性购物,抑制了Wnt信号传导。肿瘤随后刺激破骨细胞的生长,擦去旧的骨组织。( 健康 的骨骼是在一个两部分的过程中不断补充的:破骨细胞擦去一层骨,然后破骨细胞用新的材料重建骨骼)。这进一步增加了TGF-b的浓度,促使更多的DACT1囤积和随后的Wnt抑制,这已被证明在进一步转移中很重要。
通过发现DACT1和这种细胞器的作用,Kang和他的团队找到了新的可能的癌症药物靶点。Kang说,“比如,如果我们有办法破坏DACT1复合物,也许肿瘤会扩散,但它永远无法‘长大’成为危及生命的转移瘤。这就是我们的希望。”
Kang和Esposito最近共同创立了KayoThera公司,以他们在Kang实验室的合作为基础,寻求开发治疗晚期或转移性癌症患者的药物。Kang说,“Mark所做的那类基础研究既呈现了突破性的科学发现,也能带来医学上的突破。”
这些研究人员发现,DACT1还发挥着许多他们才开始 探索 的其他作用。Cristea团队的质谱分析揭示了这种神秘细胞器中600多种不同的蛋白。质谱分析可以让科学家们找出在显微镜玻片上成像的几乎任何物质的确切成分。
Esposito说,“这是一个比控制Wnt和TGF-b更动态的信号转导节点。这只是生物学新领域的冰山一角。”
Brangwynne说,相分离和癌症研究之间的桥梁仍处于起步阶段,但它已经显示出巨大的潜力。
他说,“生物分子凝聚物在癌症---它的生物发生,特别是它通过转移进行扩散---中发挥的作用仍然不甚了解。这项研究为癌症信号转导通路和凝聚物生物物理学之间的相互作用提供了新的见解,它将开辟新的治疗途径。”(生物谷 Bioon.com)
参考资料: 1.Mark Esposito et al. TGF-β-induced DACT1 biomolecular condensates repress Wnt signalling to promote bone metastasis. Nature Cell Biology, 2021, doi:10.1038/s41556-021-00641-w. 2.Kiran D. Patel et al. Condensing and constraining WNT by TGF-β. Nature Cell Biology, 2021, doi:10.1038/s41556-021-00649-2.
导读:由于直接实验测试的难度,晶界 (GBs) 是否预熔是一个长期存在的问题。本文采用聚焦光束以局部加热块状硬球胶体晶体中的单个晶界 ,通过视频显微镜观察单粒子分辨率下的熔化动力学。我们发现所有的GB,包括高能GB,都可以通过异质成核机制过热和熔化。基于GBs的经典成核理论,我们测量了临界核的孵育时间和接触角,以计算所有相关的动力学因素以及能垒,弱过热条件下固-液界面的形核率和扩散系数。还测量了具有各种取向差的 GB 的过热极限,以进一步 探索 不稳定机制。在传统的均匀加热下,预熔仅发生在三结点处,而 GB 保持其原始结构直至熔点。三结点处的预熔化区域通过均匀液体层的侵入进一步阻止了高能GBs过热。总的来说,我们的实验证实了 GB 过热的存在。
胶体是可视化这一熔化过程的杰出模型系统,因为每个胶体粒子的动力学可以直接由光学视频显微镜跟踪,在缺陷处,尤其是在GB处,熔化开始于“预熔化”。 然而,由于缺乏对不同取向的GBs的系统研究,以及准确确定大熔点的挑战,使得揭示GBs熔化的本质仍然很困难。此外,除了有利于润湿的衬底或表面的影响外,晶体内原有的缺陷也会相互影响,导致复杂的熔化过程。因此,有必要提取单个GB的熔化行为。
重庆大学物理学院软凝聚态物理与智能材料重点实验室Ziren Wang教授团队,在本研究中,为了尽量减少各种缺陷之间产生的干扰,聚焦一束光局部加热NIPA胶体晶体中的单个GB以及其他类型的单个缺陷, 并通过视频显微镜研究相应的熔化过程。这种局部加热技术最初是用来研究均匀熔化的。与此同时,我们通过监测林德曼参数的突然斜率变化,并将均匀成核的临界半径外推到无穷大来精确定位熔点(图1c)。我们发现所有的GB都可以被过热和熔化,并经历成核机制。相关研究成果以题“ Superheating of grain boundaries within bulk colloidal crystals ”发表在国际著名期刊 Nature Communications 上。
论文链接:
图1:光学加热和熔点的测定。
图 2:三结处的预熔。a典型预熔三结在熔点处的真实图像。l 0是预熔袋的内切圆中心与晶-晶-液三联结的距离。b预熔袋d的尺寸随着T接近T m而增加。c两个紧密的三联结有助于润湿中间的 GB 并导致伪“预熔”。d一旦T > T m,GBs 通过侵入融化成液体层。e熔融 GBs 的平衡宽度w是取向错误的函数θ在T m + 0.1(2) C 时。在每个θ下任意选择倾斜角。f , g在连接到三重结的低角度 GB 的情况下的熔化行为。值得注意的是,均匀加热和局部加热方法都产生相同的 a - g,这意味着我们系统中的玻璃壁对三结的熔化行为影响很小。由于液体区域的横截面沿z方向是均匀的,我们将物平面固定在玻璃通道的中间范围内。误差线对应于标准偏差。比例尺:5 μm。
图 3:GB 的过热。
图 4:单个位错上的成核。
总的来说,本文报道了一个真实空间的研究,在大块胶体晶体中GB熔化的视频显微镜。在单个超热GB上观察到的成核现象是一个定性现象,这意味着没有预熔化的GB和GB润湿是一个相变,而不是一个平衡现象。虽然在较小的晶粒尺寸(S104)下,由于相邻的预熔三联结,GBs可能出现伪“预熔”,这为体系设置了约束,并为多晶材料的性能提供了许多其他含义。与此同时,MD模拟也揭示了在本体熔化温度以下存在大量结构无序的例子。在不同的条件下,GB的熔化情况不同,如GB的双晶化和粒子相互作用。因此,分离势可以是排斥的、吸引的或两者的结合。在这里,我们的实验验证了gb的过热存在。
在 块状金属玻璃(BMGs) 中引入更松散的原子堆积区域,可以促进塑性变形,使BMGs在室温下更具延展性。在此, 来自北京 科技 大学的吕昭平等研究者,提出了一种不同的合金设计方法,即掺杂非金属元素形成密集的填充图案。 相关论文以题为“Substantially enhanced plasticity of bulk metallic glasses by densifying local atomic packing”发表在Nature Communications上。
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块状非晶玻璃从液态继承了无序的非晶结构。由于缺乏作为低势垒变形载体的晶体缺陷,如位错和堆垛缺陷,BMGs通常比它们的晶体对应物更强、更硬。然而,BMGs合金在室温下拉伸塑性极低,在载荷作用下往往发生灾难性破坏,严重阻碍了其广泛应用。与晶体相不同的是,BMGs的无序原子堆积不易定量描述,只有有限的方法来调整它们的结构-性能关系。因此, 调整BMGs的力学性能以克服其室温脆性,一直是一个长期存在的挑战。
在远低于玻璃化转变温度的BMGs中,塑性变形主要是由于局部扩散跃迁或被称为剪切转变区(shear transformation zone, STZs)的原子团簇的局部共同剪切事件,即一组原子共同克服了局部原子重排的能量势垒鞍点。 变形能力源于金属键合所固有的灵活性: 离域电子允许金属原子在彼此之间滑动而不受键合断裂的影响,而键合断裂有利于损伤而非剪切,例如在离子玻璃中。尽管局部剪切转变开始的位置仍然难以预测,但人们普遍认为,在BMGs中引入更松散的填充区域,可以有效地促进局部塑性事件。这些区域具有较高的局部势能,在加载时容易发生非弹性变形,表现为类液体行为。 因此,增加松散填充区域的数量,可以有效地提高BMGs的塑性。
这种材料设计路线,通过低温热循环或严重塑性变形等方法提高了BMGs的塑性,这些方法通常通过增加密度较低区域的可用性来增强结构波动。然而,目前大多数提高GMGSD塑性的方法,通常会由于引入更松散的填充区域而降低热稳定性和屈服强度。相比之下,松散填充区域的湮没通常被认为可以提高强度和硬度,并改善热稳定性,但往往会恶化塑性,正如BMGs中退火诱发的脆化所证明的那样。
在这里,研究者报告了一个新的设计概念,以改善BMGs的变形能力。研究者通过掺杂非金属元素(NMEs)来增加BMG的结构波动,这些元素具有较小的原子尺寸和与组成BMG的元素的混合负热 。研究者选择的候选元素是氧、氮、碳和硼,分别添加到Ti-、Zr-和Cu基BMGs中,同时,确定了特别合适的掺杂体系(范围从0.1%到0.3%),因此,研究者观察到强度和延展性的显著提高。这可以归因于在非金属溶质周围形成的局部致密堆积区域(LDPRs)体积分数的增加,同时避免了脆性二次相的形成。这些LDPRs的邻近区域变得相对松散,从而增强了材料的结构波动,促进了局部剪切,极大地提高了材料的宏观塑性和韧性,并增强了强度。在热力学的指导下,根据与这些掺杂剂相关的适当的负混合热,该方法原则上是通用的,可以用于广泛改善MGs性能。
图1 基底与掺杂ZrTiHfCuNi BMGs材料的力学行为。
图2 基合金纳米压痕探针τmax的相对频率分布。
图3 研究了基合金和O0.2、B0.2、O0.3掺杂合金的低温比热容实验数据。
图4 低温下BMGs中γ弛豫的研究。
图5 基合金和O掺杂合金的局部原子堆积和剪切响应的MD模拟。
图6 增强BMGs结构异质性的两种方法示意图。
综上所述,目前的研究结果表明了如何通过不同的设计概念成功地克服BMGs的室温脆性。这是通过形成塑料顺应区,形成周围的密集填充团簇包含间隙掺杂剂。在这种方法中,小的间隙原子被称为“簇形成者”,因为它们体积小,热力学上的考虑,以及它们部分的共价键贡献。由此产生的结构不均一性的增加被证明是大幅度提高BMGs塑性的有效方法,在没有损失的情况下,而是在强度上增加。因此,适当掺杂氧、硼、碳、氮等NMEs,可以同时提高塑性、强度、热稳定性,甚至增强GFA。 这种组合在玻璃成型、可塑性、强度和成本之间取得了良好的平衡,为符合塑料和耐损伤的BMGs开辟了全新的合成、加工和应用范围。 (文:水生)