含大量质子数为131的碘就是它影响人体对127的吸收!
方法提要
由于核探测技术和电子科学技术的进步,一台仪器、一个试样可同时测量也可以单独测量α、β放射性,节省了人力物力,给工作带来方便。
经验证明把试样制成0.05~0.18mg/mm2(一般取0.1mg/mm2)试样,既可以满足对α测量的厚层(大于有效厚度即饱和层),又可以满足对β测量的薄层(小于最大取样量)的各自制样要求。
测定的物质不同,0.1mg/mm2的要求也不是固定不变的,例如对比较纯净的饮用水,要想制取大量固体残渣不易做到(虽然有的在水样处理时可以多加一点硫酸,沉淀时可以多加点氯化钡,多取水样)。可以根据具体情况,放宽到0.05mg/mm2。对于来源丰富的试样可以加大取样量,取0.15~0.18mg/mm2,甚至达到0.3mg/mm2。
饮用水样在pH4条件下,利用硫酸钡和活性炭将水中的放射性物质沉淀和吸附下来,把沉淀灼烧,制成0.05mg/mm2的试样源;生物样把灼烧好的试样灰制成0.05mg/mm2试样源;土壤样把处理好的土壤取0.1mg/mm2制成试样源,放在低本底α、β测量仪上测量α、β放射性。
要特别注意,校准(标定)仪器(测标准源效率)时,标准源质量必须与其一致,不然增加了测定的不确定度。
仪器
低本底α、β测量仪。
试剂
硫酸。
盐酸。
氯化钡溶液(100g/L)。
EDTA溶液(10g/L)。
α源天然铀粉末标准源(比活度10Bq/g)或241Am粉末标准源(比活度10.2Bq/g)及天然铀(或239Pu)检查面源。
β源氯化钾粉末标准源(比活度14.4Bq/g)及90Sr-90Y检查面源。
活性炭将20g活性炭浸泡于200mLEDTA溶液中或200mL(1+99)HCl中,搅拌后放置过夜。倾去上层清液,然后过滤,用水冲洗活性炭呈中性,放入干燥箱中,在105℃下烘干。
试样采集和预处理
(1)水样
试样采集:
1)采集河水、地面水(第一居民取水点)、总排入口水样时,应于水面以下一定深度采集;如水较深时,应同时采集不同深度的试样;当水面较宽时,还应取河流断面口左、中、右若干个试样。
2)选择有代表性的工业用水、自来水、上游水作为对照点与试样同时采集。
3)污染水要保证所采集的试样有代表性,采集方法根据废水排放情况、废水性质、分析要求和监测目的分三种:瞬时采法、平均采法、单独采法。
4)采样工具可用普通清洁并没有放射性污染的玻璃瓶(盛水样的容器最好用塑料桶),并于采集地点用水将样瓶(桶)内洗涤多次后,再进行采集。
5)浅水区采集时,注意不要搅动水底的淤泥。
6)采样瓶(桶)必须编号固定专用,防止交叉污染。
7)采样量(体积)视分析项目而定,一般2~10L,同时应保证容器中留有1/10的空隙;任何情况下,容器都不能注满水样。
试样预处理:
采样时应填写采样记录和试样标签,采好的水样应立即添加保护剂,用硝酸或盐酸进行酸化(酸化pH≤2);静置24h后,取上层清液分析(测氡时例外)。
如水样浑浊,应过滤后再进行酸化。
(2)土壤样
试样采集:
土壤采样地点宜选择在地势平坦的地方,根据需要适当布点。采样时宜选用对角线采样法和梅花形采样法,根据不同监测目的,采样深度5cm为宜。取样时先用小刀划出10cm×10cm方块,取出垂直深度5cm的土壤试样;深层土取20cm以下的土壤。
采集污染土壤试样,首先对被调查区域的自然条件、农业生产环境、土壤性质和污染历史状况等进行调查。在此基础上,根据需要设置采样点,以代表某一面积污染情况,并选择未受污染的一定面积作对照。
采集河底泥试样,应与采集水样时在同一个地点,以便对照。
试样预处理:
将现场采好的土壤(河底泥)试样,用清洁纸(塑料袋)包好或装在其他清洁的容器内,标明采样时间、地点、采样面积、深度以及采样点周围情况。
将土壤试样放在实验室内自然晾干,或在110℃下烘干后,除去石块、草等杂质,称量。
干燥后的土壤试样,放在清洁的平板上压研,铺成1~2cm厚的方块,沿方块对角线划一交叉线,使试样分成四份,以交叉线相交点为中心,画一正方形,正方形以外的土壤全部去掉。如此反复淘汰,直至剩余土样达到300g左右时为止。将此土壤样放入高温炉内于500℃灼烧1~2h,冷却后用研钵研碎,过40~100目筛,混匀,装瓶待测。
(3)生物样
蔬菜:
将采得的蔬菜试样除去根部洗净,待表面水分晾干或擦干后称鲜样质量。将鲜样切碎,在空气中风干或放入鼓风干燥箱内烘干,将干样放入瓷蒸发皿中,置于电炉上炭化,炭化时防止试样起火使部分试样的灰粒被热气带走造成损失。然后转入高温炉,温度从低逐步升高,最后保持400~450℃之间,经常观察,防止烧结,灰化完全的灰粉应为灰白色并呈疏松状。若灰粉仍为黑色,则应将其取出放冷后,用6mol/LHNO3或6mol/LNaNO2溶液将灰粉润湿蒸干后重新灰化。
将灰化完全的试样放至室温,称灰质量,保存备用。
稻谷:
于早晚两造收获季节,选择必须监测的稻田,在不同部位采集约500g混合样,并了解稻田的灌溉施肥(尤其是钾肥)等情况。将采集的稻谷试样,去除杂质称鲜样质量,用30g/LNaAc溶液将试样润湿,放入瓷蒸发皿中在电炉上炭化,然后转入高温炉中于450℃温度灰化。灰化完全的灰粉应为灰白色,如灰化不完全,可按蔬菜试样处理方法用6mol/LNaNO2溶液处理,重新灰化,保存备用。
鱼样:
将污染河段(或对照点)捕获的鱼样解剖,去掉鱼鳞和内脏,洗净,晾干或擦干后,分别从各鱼体上取一定量的鱼肉和鱼骨称鲜样质量(若只有小鱼,不必将鱼肉、鱼骨分别分析)。
将晾干的鱼样分别切碎,放入已称量的瓷蒸发皿内,在电炉上炭化,待无烟后,转入高温炉中。逐渐升高温度,最后保持在450℃左右灰化成疏松的灰白色的灰为止,冷至室温后,称灰质量,保存备用。
肉类样:
去骨去内脏器官后,按鱼样制样法制样备用。
试样制备、测量与结果计算
水样:将制备好的固体残渣粉末称取0.05mg/mm2。
土壤样:将处理好的粉末称取0.1mg/mm2。
生物样:将制备好的灰分称取0.05mg/mm2。
将以上称量试样分别均匀铺在试样盘内,以面标准源检查仪器正常后,即可进行正式测量。测量α、β计数率,并测本底,求出各自的净计数率。按不同的质量要求,找出相应质量的标准源效率,计算α、β放射性。
结果计算
水、土壤、生物中总α总β放射性分别用式[(66.60)、(66.63)]、式[(66.61)、(66.65)]、式[(66.62)、(66.66)]计算。
矿泉水中的总β放射性大于1.0Bq/L时、食品(生物)中,应减去40K的β放射性,计算方法见式(66.64)。
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本章编写人: 郭冬发 ( 核工业北京地质研究院分析测试中心) 。
李亚平、倪传珍、李佳升、邓秀文、颜世栋 ( 广东省矿产应用研究所) 。
撰文 | 邢志忠(中国科学院高能物理研究所研究员)
130年前的1891年10月20日,英国物理学家詹姆士·查德威克 (James Chadwick) 降生在英格兰西北部小城博灵顿的一个普通人家。他的童年主要是在祖父母身边度过的,这一点与科学巨匠艾萨克·牛顿 (Isaac Newton) 的童年有些类似。大约在11岁那一年,查德威克来到曼彻斯特与父母团聚,并开始接受中学教育。1907年,中学毕业的查德威克获得了曼彻斯特大学的奖学金,顺利升入大学。就在这一年的5月份,36岁的新西兰裔英国物理学家欧内斯特·卢瑟福 (Ernest Rutherford) 加盟曼彻斯特大学,冥冥之中为查德威克带来了福音。
其实查德威克最初想要在大学攻读的是数学而不是物理学。阴差阳错,他在1908年秋季参加了一场由物理系教师主持的面试。将错就错,生性腼腆的查德威克成为一名物理系的本科生。他在第二学年选修了卢瑟福的电磁学课程,立刻就被这位科学大师的魅力打动了,随后决定跟随卢瑟福做一个具体的科研项目,即研究镭元素的放射性。1911年夏天,他完成了自己的本科学业后,成为卢瑟福的研究生。1912年,查德威克与导师合作发表了他的第一篇学术论文。
卢瑟福的杰出科学才能和影响力使得曼彻斯特大学成为核物理学的研究中心,吸引了世界各地的年轻学者前来 “曼彻斯特学派” 朝拜。1912年3月,27岁的丹麦物理学家尼尔斯·玻尔 (Niels Bohr) 来到曼彻斯特大学从事博士后研究,他和查德威克很快成为好朋友。一年之后,即1913年7月,玻尔在久负盛名的英国《哲学与科学杂志》 ( Philosophical Magazine and Journal of Science ) 上发表了一篇重要论文,首次提出了量子化的氢原子模型。这一工作成为量子理论发展史的里程碑之一,也使得玻尔本人荣获了1922年的诺贝尔物理学奖。
身处在曼彻斯特大学如此卓越的学术氛围中,年轻的查德威克想要不成功都难。
1912年夏天,查德威克以优异的科研纪录获得了硕士学位。尽管卢瑟福希望查德威克继续留在自己身边做研究,但由于其他原因,查德威克还是于1913年秋季来到德国柏林,加入到盖革计数器的发明者汉斯·盖格的实验室。
盖革也曾在曼彻斯特工作,是卢瑟福的重要合作者之一,因此爱屋及乌,对查德威克照顾有加。当时柏林是世界核物理学与放射化学的研究中心之一,后来因发现核裂变而名留青史的奥托·哈恩 (Otto Hahn) 和莉泽·迈特纳 (Lise Meitner) 等大科学家都在那里工作,这促使查德威克选择原子核的贝塔衰变作为自己的新研究课题。
一直以来,学术界以为原子核的贝塔衰变是两体过程:母核裂变成子核,并放射出一个电子,因此后者具有确定的能量,即其能谱应该呈现出的是单能分立谱。但到了1913年,曼彻斯特学派与哈恩实验室给出的初步观测结果却与此预期相矛盾。利用比先前的感光胶片探测技术更先进的盖革计数器,查德威克重新测量了贝塔衰变的电子能量,发现其呈现的是连续变化的谱型。他以单一作者的身份在1914年发表了这一测量结果,立即得到了卢瑟福和哈恩等人的认可,却受到了迈特纳的质疑。1927年,曼彻斯特实验室的查尔斯·埃利斯 (Charles Ellis) 和威廉·伍斯特 (William Wooster) 完成了关于贝塔衰变能谱的更可靠测量,确认了电子的能谱为连续谱。他们的实验结果随后也被迈特纳的课题组证实。于是能量在贝塔衰变的过程中是否严格守恒的问题,即所谓的 “能量危机” (energy crisis) ,成为20世纪20到30年代漂浮在核物理学天空的一朵乌云。
为了解释贝塔衰变的连续能谱问题,玻尔提出了在微观世界能量守恒可能只是一个统计平均规律的观点,即对于单个微观反应过程可能存在能量不严格守恒的情况。这一观点无疑与美国物理学家亚瑟·康普顿 (Arthur Compton) 在1923年发表的光子与电子散射的实验结果相矛盾,后者清楚地表明诸如此类的微观散射过程是严格遵守能量和动量守恒定律的。事实上,要想解释当年的贝塔衰变实验结果,理论家们还面临着另一个挑战:怎样保证初态和末态粒子的总角动量守恒?
这时候最有资格说话的人当数1925年1月提出 “不相容原理” (exclusion principle) 的奥地利物理学家沃夫冈·泡利 (Wolfgang Pauli) ,因为他对原子核和基本粒子的自旋角动量太敏感了。1930年12月,泡利在一封写给研究原子核放射性的同行们的公开信中,提出了他解决贝塔衰变“能量危机”问题的方案。他假设在原子核的贝塔衰变过程中,除了产生子核和电子,还会释放出一个质量很小、电中性的新粒子,其自旋量子数等于1/2。泡利将这种看不见、摸不着的假想粒子称作“中子” (neutron) ,显然他还不知道“中子”的概念早在1920年就被卢瑟福发明和占用了——用以描述另一种电中性、质量与质子相当且可以作为原子核基本组分的的假想粒子。后来意大利物理学家恩里科·费米 (Enrico Fermi) 把泡利设想的 “中子” 改称为 “中微子” (neutrino) ,意即微小的 “中子”。
有了中微子的存在,贝塔衰变反应的能量守恒、动量守恒和角动量守恒都不再是问题;而电子的能谱之所以呈现为连续谱,则是由于电子不得不与中微子分享母核与子核的质量差所对应的反应能量。在这样的三体衰变过程中,中微子携带一部分能量和动量逃之夭夭。但当年的实验技术根本无法证实泡利的假说。直到1956年,作为假想粒子的中微子才首次在反应堆实验中被验明正身。
回到1914年8月,查德威克的科研工作由于第一次世界大战的爆发而被迫中断。尽管得到德国同事的保护,作为战争敌对国公民的查德威克还是在当年的11月份遭到当局的逮捕,被关进了柏林西部的一所集中营。不过他在狱中过得并不寂寞,甚至有机会定期给狱友们讲授电磁学和放射性的知识。巧的是,卢瑟福的另一个学生埃利斯也被囚禁在这所集中营,他也因此成了查德威克的好朋友。由于战争所导致的食物短缺,查德威克在狱中因严重的营养不良而患上了消化道疾病。1918年11月,战争终于结束了。查德威克和埃利斯辗转回到自己的祖国英格兰,他们二人后来成为剑桥大学的同事。
1930年,剑桥大学出版社出版了卢瑟福、查德威克和埃利斯三人合作撰写的《放射性物质的辐射》一书,系统地总结了氦核 (即阿尔法粒子) 与氦核、质子以及重原子核的散射实验结果,为强相互作用理论的建立奠定了初步的实验基础。1935年,日本物理学家汤川秀树(Hideki Yukawa)提出原子核之间通过交换轻介子实现相互作用的理论图像,这一工作是他的科研处女作,他一炮而红,并因此于1949年获得了诺贝尔物理学奖。
就在1930年,德国科学家沃尔特·博特 (Walter Bothe) 和赫伯特·贝克 (Herbert Becker) 在氦核与铍原子核的散射实验中观测到一种穿透力很强、不会在电场中偏转的射线,他们将其理所当然地解释为伽玛射线。两年之后的1932年,居里夫人的长女伊雷娜·约里奥·居里 (Irene Joliot-Curie) 与丈夫弗雷德里克·约里奥·居里 (Frederic Joliot-Curie) 重复了这一实验。他们发现用博特和贝克所观测到的射线轰击含有氢原子的物质时,会产生高能质子。那么,这种新型的射线究竟是不是伽马射线呢?
当然不是!查德威克和他的导师卢瑟福都不相信约里奥-居里夫妇的实验结果可以解释为质子与光子的康普顿散射。查德威克马上着手设计了一个实验,并在三周之内就得到了自己的测量结果。他发现新型的射线并非伽马射线,而是一种由电中性、质量与质子相当的新粒子构成的束流。1932年2月27日,英国《自然》期刊发表了查德威克的实验结果。他的这篇题为 “可能存在中子” (Possible existence of a neutron) 的论文长度不足一页纸,不含有任何公式和图表,仅包含大约700个单词。查德威克在论文的结尾处明确指出,“迄今为止,所有的证据都倾向于中子,而量子假设(即伽马射线假设)不成立,除非在某种程度上放弃能量和动量守恒”。于是中子作为原子核的另外一种基本组分被发现了!1935年,44岁的查德威克因发现中子而荣获了诺贝尔物理学奖。
为什么是查德威克而不是约里奥·居里夫妇率先发现了中子?答案很简单: 因为查德威克是卢瑟福的学生,早就知道自然界有可能存在一种与质子的强相互作用属性很相似的粒子,它的名字叫做中子。 这就是在大师身边工作更容易成为大师的绝佳例子。相比之下,约里奥·居里夫妇不得不承认,尽管他们二人也处在大师 (居里夫妇等) 云集的科研环境中,却对中子的概念一无所知,因此未能在第一时间对自己的实验结果做出正确的解释,从而错失了发现中子的良机。
不过令人欣慰的是,两年后的1934年2月10日,《自然》杂志发表了约里奥·居里夫妇合作完成的一篇题为 “一种新型放射性元素的人工产生” ( Artificial production of a new kind of radio-element ) 的论文。这篇论文也不足一页纸,仅含有大约620个单词和1个化学反应方程式,但它却是人工放射性的开山问鼎之作。凭借这一发现,约里奥-居里夫妇以超乎寻常的速度拿下1935年的诺贝尔化学奖!人们不禁要问一个有趣的问题:假如约里奥·居里夫妇在1932年正确地理解了自己的实验结果,并宣布发现了中子,那么他们有可能一举包揽1935年诺贝尔物理学和化学两项大奖吗?
1935年秋天,在获得诺贝尔奖之前,查德威克被聘为利物浦大学教授。他在那里推动建造了一台回旋加速器,使得利物浦成为欧洲核物理学的研究中心之一。查德威克也是英美两国在曼哈顿计划中开展合作的关键人物,因为中子的发现是制造原子弹的重要前提之一。1948年,查德威克重返剑桥大学,成为科维尔与凯乌斯学院的院长。他于1958年底退休,与妻子搬到北威尔士居住;十年后他们又搬回剑桥,住在离女儿们不远的地方。
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2) G. Ecker, James Chadwick: a head of his time, arXiv:2007.06926, 2020.
3) J. Chadwick, Possible existence of a neutron, Nature 129 (1932) 312.
4) F. Joliot and I. Curie, Artificial production of a new kind of radio-element, Nature 133 (1934) 201.
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