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催化剂定义：又叫触媒。根据国际纯粹与应用化学联合会（IUPAC）于1981年提出的定义，催化剂是一种物质，它能够改变反应的速率而不改变该反应的标准Gibbs自由焓变化。这种作用称为催化作用。涉及催化剂的反应为催化反应。催化剂（catalyst）会诱导化学反应发生改变，而使化学反应变快或减慢或者在较低的温度环境下进行化学反应。催化剂在工业上也称为触媒。初中书上定义：在化学反应里能改变其他物质的化学反应速率，而本身的质量和化学性质在反应前后都没有发生变化的物质叫做催化剂，又叫触媒。催化剂在化学反应中所起的作用叫催化作用。我们可在波兹曼分布（Boltzmann distribution）与能量关系图（energy profile diagram）中观察到，催化剂可使化学反应物在不改变的情形下，经由只需较少活化能（activation energy）的路径来进行化学反应。而通常在这种能量下，分子不是无法完成化学反应，不然就是需要较长时间来完成化学反应。但在有催化剂的环境下，分子只需较少的能量即可完成化学反应。催化剂有三种类型，它们是：均相催化剂、多相催化剂和生物催化剂。均相催化剂和它们催化的反应物处于同一种物态（固态、液态、或者气态）。例如：如果反应物是气体，那么催化剂也会是一种气体。笑气（一氧化二氮）是一种惰性气体，被用来作为麻醉剂。然而，当它与氯气和日光发生反应时，就会分解成氮气和氧气。这时，氯气就是一种均相催化剂，它把本来很稳定的笑气分解成了组成元素。多相催化剂和它们催化的反应物处于不同的状态。例如：在生产人造黄油时，通过固态镍（催化剂），能够把不饱和的植物油和氢气转变成饱和的脂肪。固态镍是一种多相催化剂，被它催化的反应物则是液态（植物油）和气态（氢气）。酶是生物催化剂。活的生物体利用它们来加速体内的化学反应。如果没有酶，生物体内的许多化学反应就会进行得很慢，难以维持生命。大约在37℃的温度中（人体的温度），酶的工作状态是最佳的。如果温度高于50℃或60℃，酶就会被破坏掉而不能再发生作用。因此，利用酶来分解衣物上的污渍的生物洗涤剂，在低温下使用最有效。催化剂分均相催化剂与非均相催化剂。非均相催化剂呈现在不同相（Phase）的反应中（例如：固态催化剂在液态混合反应），而均相催化剂则是呈现在同一相的反应（例如：液态催化剂在液态混合反应）。一个简易的非均相催化反应包含了反应物（或zh-ch:底物;zh-tw:受质）吸附在催化剂的表面，反应物内的键因十分的脆弱而导致新的键产生，但又因产物与催化剂间的键并不牢固，而使产物出现。目前已知许多表反应发生吸附反应的不同可能性的结构位置。仅仅由于本身的存在就能加快或减慢化学反应速率，而本身的组成和质量并不改变的物质就叫催化剂。催化剂跟反应物同处于均匀的气相或液相时，叫做单相催化作用；催化剂跟反应物属不同相时，叫做多相催化作用。人们利用催化剂，可以提高化学反应的速度，这被称为催化反应。大多数催化剂都只能加速某一种化学反应，或者某一类化学反应，而不能被用来加速所有的化学反应。催化剂并不会在化学反应中被消耗掉。不管是反应前还是反应后，它们都能够从反应物中被分离出来。不过，它们有可能会在反应的某一个阶段中被消耗，然后在整个反应结束之前又重新产生。使化学反应加快的催化剂，叫做正催化剂；使化学反应减慢的催化剂，叫做负催化剂。例如，酯和多糖的水解，常用无机酸作正催化剂；二氧化硫氧化为三氧化硫，常用五氧化二钒作正催化剂，这种催化剂是固体，反应物为气体，形成多相的催化作用，因此，五氧化二钒也叫做触媒或接触剂；食用油脂里加入0.01%～0.02%没食子酸正丙酯，就可以有效地防止酸败，在这里，没食子酸正丙酯是一种负催化剂(也叫做缓化剂或抑制剂)。
第一作者：Zhong-Hua Xue
通讯作者：张华彬教授、楼雄文教授
通讯单位：阿卜杜拉国王 科技 大学、南洋理工大学
DOI: 10.1016/j.joule.2021.12.011
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人工光催化能源转化是通过直接收集太阳能以解决能源危机和环境问题的一种非常有趣的策略，其中开发高效的光催化剂是推动光催化反应走向实际应用的中心任务。近年来，单原子催化剂(SACs)因其最大的原子利用率和优异的催化活性，而成为一种极具前景的光催化剂候选材料。在本文中，作者综述了面向光催化能源转化系统的SACs研究最新进展及当前面临的挑战，并系统性地探讨了单原子光催化过程中电荷分离/传输和分子吸附/活化的基本原理。作者不仅概述了单原子活性位点如何促进光生电子-空穴的传输并促进高效光活化循环的构建，而且全面介绍了SACs在各种光催化领域中的广泛应用。通过综述上述进展，并利用与SACs光催化整体发展相关的潜在解决方案以应对未来的一些挑战，从而为将来的SACs光催化能源转化研究提供一些启示。
背景介绍
对于无限且可自由获取的太阳能利用，人工光催化能源转化提供了一种很有希望的战略，即通过减少温室气体排放以克服全球能源危机和应对日益不稳定的气候变化。例如，光催化分解水是实现可持续清洁H2燃料生产的一种技术简单且具有成本竞争力的途径，而光催化CO2还原则是一种可部署且极具吸引力的战略，其将惰性的CO2转化为高附加值化学品并最终关闭碳循环。然而，传统的光催化系统在很大程度上依赖于催化剂的能带结构和表面结构，并由于电子-空穴对的分离缓慢和表面活性中心有限等问题，使其性能仍远不能令人满意。尽管已经付出巨大努力，但迄今为止多相光催化剂仍存在许多不足之处，如电荷载流子复合速度快、分子活化效率低等，从而显著抑制从催化剂表面到反应物物种的电荷传输与分子的进一步转化。
基于上述情况，SACs成为设计和开发经济高效的光催化剂和助催化剂的新选择及理念。有利的是，单原子光催化系统中孤立的反应位点不仅可以为光催化反应创建更多的活性中心，而且还可以拓宽光吸收范围以提高电荷分离/传输效率。所构建出的单原子光催化剂的构型具有高度可调控性，从而提供足够的光阱和表面结构精细修饰以吸附和活化分子。此外，单原子光催化剂的结构简单性可以使科研人员能够得出更精确的结构-性能相关性，从而更好地理解光催化的基本机理，并促进目标光催化剂的合理设计。尽管SACs在光催化系统中的应用研究仍处于起步阶段，但上述这些优势足以使其成为促进光催化反应的候选材料。为了推动这一新兴但发展迅速的领域，及时对单原子光催化应用的最新进展进行综述将不仅有助于揭示其主要工作机理，而且有助于启发未来的研究方向。据作者所知，尽管此前的文献中有一些非常优秀的综述重点介绍SACs的背景和合成策略，以及它们在光催化方面的独特优势；然而，这些综述并没有涵盖与单原子光催化中能带工程和能量转移路线高度相关的基本原理。
图1 . SACs用于光催化能源转化示意图。
在该综述中，作者重点从文献中提炼出单原子光催化的关键原理，以全面了解其工作机理，从而促进更高效单原子光催化剂的合理设计与制备。作者首先简要介绍了SACs光催化应用的成就和特点，随后对单原子光催化剂的合成策略及相关结构表征方法进行概述。更重要的是，作者通过举例说明了单原子金属位点加速表面电荷分离/传输的机理以及单原子光催化中分子的吸附和活化。此外，作者还介绍了SACs在众所周知的新兴光催化领域中的应用以及最新进展。最后，作者对SACs在光催化能源转化方面的未来发展方向提出了一些挑战与展望，有望为光催化中SACs的理解和工程提供一些新见解，并进一步加速这一重要新兴研究领域的发展。
图文解析
图2 . 从Webof Science中分析出单原子光催化的文献总结 ：(a)通过搜索单原子光催化关键词获得的文献数量和引用数量(截止于2021-12-12)；(b)近年来不同单原子光催化体系的百分比分布。
图3 . 单原子光催化的发展成就和特性表征时间线。
图4 . 单原子光催化剂的合成策略。
图5 . 孤立金属位点能带调控。
总结与展望
综上所述，本文详细地总结了SACs的主要原理及其在光催化领域的广泛应用。毫无疑问，单原子光催化剂因其可以加速电荷分离/传输效率和增强分子吸附/活化能力，是构建高效光催化系统的优秀候选材料。除了此前已获得的杰出成就外，单原子光催化剂的 探索 和实际应用还面临着许多挑战，包括如何实现孤立反应位点的长期稳定性和高负载等。为了克服当前的挑战，作者提出以下十点未来的研究方向和解决方案：
1. 单原子催化剂相对较低的稳定性，是其在光催化领域中应用的一个明显缺点。由于反应中间体或副产物与孤立金属位点的强键合而产生的毒化效应，可能使单原子光催化剂失活。此外，光生电子诱导的单原子反应位点向零价态金属原子的转化，也可能导致孤立金属位点的聚集形成团簇或纳米颗粒。在理想条件下，增强金属-载体相互作用和优化光催化反应，可能在一定程度上能够防止反应过程中孤立金属位点的团聚。
2. 尽管单原子光催化剂的能量转换效率在平均反应位点方面具有显著优势，但由于不饱和活性位点的密度较低，其整体性能仍远不能令人满意。因此，应进一步修饰半导体载体的表面结构以增强相互作用，可以增加单原子的负载量。此外，在基底中引入足够多的锚定位点(例如N、P和S)或特定官能团(例如吡啶和-NH2)也可用于提供丰富的结合位点以稳定单原子。
3. 精确控制反应位点的配位几何结构和单原子的数量，对于调节单原子光催化剂的活性和选择性至关重要，但这仍然是一个巨大的挑战。在合成过程中需要精确控制孤立反应位点和半导体载体之间的相互作用，以构建所需构型。通过基于结构-性能关系的理论预测，也可以提供一种可行的策略。此外，在实践中非常需要提高表征策略的准确性以准确分析单原子光催化剂的配位构型。
4. 探究两个相邻单体之间的协同作用，对于控制催化性能和加深对多相催化机理的理解具有巨大的潜力。因此，双原子或多金属单原子光催化剂的可控合成是非常必要的。由于双原子或多金属单原子光催化剂中相邻反应位点之间的协同效应，反应物的反应路径可能会大大改变，从而导致反应势垒显著降低，催化性能得到显著提高。
5. 自然界中的光催化和酶催化系统为从太阳能到化学能的转化提供了一个精妙的蓝图，其在环境条件下通常表现出卓越的活性和选择性。通过模仿自然光合反应中酶催化等活性位点的结构，可以实现更高水平SACs的仿生设计，以进一步提高SACs的整体光催化能源转化性能。将末端功能配体或孤立金属位点周围的附加活性位点进行集成，可能是开发仿生单原子光催化剂的可行策略。
6. 大量单原子光催化剂是基于含缺陷的半导体材料所开发，其中含有丰富配位金属原子的表面结合位点，从而实现增强的电荷分离/传输。然而，高浓度的缺陷可能会恶化半导体材料的结晶度，从而增加单原子光催化剂体相或表面上电子-空穴对的大量复合。因此，作者建议仔细调控单原子光催化剂中半导体载体的结构(如结晶度、缺陷)，并进一步确定其对整个反应过程的贡献。
7. 对单金属位点诱导的单原子光催化剂中电荷分离/传输过程的完整理解目前仍然具有挑战性。为此，将超快瞬态吸收光谱与电化学或显微镜技术相结合，是研究光催化反应中能量转移和捕获过程的有力手段。开发实时超快瞬态吸收技术来跟踪光催化中光生载流子的动力学，将进一步加深对电子泵模型和孤立金属位点诱导电子陷阱态的理解。
8. 追踪光催化反应过程中活性位点的结构演化，不仅可以深入了解单原子的光活化过程，还可以为合理设计高效的光催化剂提供指导。然而，目前相关的实验证据仍然非常有限，通常无法理解光催化系统中SACs的分子吸附/活化机制。利用原位或operando研究结合各种技术如拉曼光谱、XAS和XPS，可能是检测反应过程中孤立金属位点化学状态和配位环境动态演化的极好方法。
9. 将理论计算与实验结果相结合，已成为研究催化剂电子结构和光催化过程中分子吸附/活化的有力手段，其可以揭示出单原子光催化在原子尺度上的工作机理。然而，光催化反应过程中活性中心动态演化的理论模型，在实现对单原子光活化循环的合理认识方面相当有限。结合不同的模拟方法，可为 探索 单原子光催化剂在反应过程中的演化和揭示光催化活化机理提供合理途径。
10. 作为人工智能最有力的组成部分之一，基于计算机算法的机器学习可通过数据挖掘实现了快速可靠的预测，其在 探索 高效催化剂方面也显示出巨大潜力。因此， 探索 合适的机器学习方法并结合理论计算数据来预测单原子光催化剂的催化性能，并找出目标反应的理想构型是非常必要的。机器学习的实施还将为光催化反应构建结构-性能关系，从而提高对单原子光催化的理解，并促进具有高度应用潜力的高效单原子光催化剂合理开发。
文献来源
Zhong-Hua Xue, Deyan Luan, Huabin Zhang, Xiong Wen (David) Lou. Single-atom catalysts for photocatalytic energy conversion. Joule. 2022. DOI:10.1016/j.joule.2021.12.011.
文献链接：
催化剂定义：又叫触媒。根据国际纯粹与应用化学联合会（IUPAC）于1981年提出的定义，催化剂是一种物质，它能够改变反应的速率而不改变该反应的标准Gibbs自由焓变化。这种作用称为催化作用。涉及催化剂的反应为催化反应。催化剂（catalyst）会诱导化学反应发生改变，而使化学反应变快或减慢或者在较低的温度环境下进行化学反应。催化剂在工业上也称为触媒。初中书上定义：在化学反应里能改变其他物质的化学反应速率，而本身的质量和化学性质在反应前后都没有发生变化的物质叫做催化剂，又叫触媒。催化剂在化学反应中所起的作用叫催化作用。我们可在波兹曼分布（Boltzmann distribution）与能量关系图（energy profile diagram）中观察到，催化剂可使化学反应物在不改变的情形下，经由只需较少活化能（activation energy）的路径来进行化学反应。而通常在这种能量下，分子不是无法完成化学反应，不然就是需要较长时间来完成化学反应。但在有催化剂的环境下，分子只需较少的能量即可完成化学反应。催化剂有三种类型，它们是：均相催化剂、多相催化剂和生物催化剂。均相催化剂和它们催化的反应物处于同一种物态（固态、液态、或者气态）。例如：如果反应物是气体，那么催化剂也会是一种气体。笑气（一氧化二氮）是一种惰性气体，被用来作为麻醉剂。然而，当它与氯气和日光发生反应时，就会分解成氮气和氧气。这时，氯气就是一种均相催化剂，它把本来很稳定的笑气分解成了组成元素。多相催化剂和它们催化的反应物处于不同的状态。例如：在生产人造黄油时，通过固态镍（催化剂），能够把不饱和的植物油和氢气转变成饱和的脂肪。固态镍是一种多相催化剂，被它催化的反应物则是液态（植物油）和气态（氢气）。酶是生物催化剂。活的生物体利用它们来加速体内的化学反应。如果没有酶，生物体内的许多化学反应就会进行得很慢，难以维持生命。大约在37℃的温度中（人体的温度），酶的工作状态是最佳的。如果温度高于50℃或60℃，酶就会被破坏掉而不能再发生作用。因此，利用酶来分解衣物上的污渍的生物洗涤剂，在低温下使用最有效。催化剂分均相催化剂与非均相催化剂。非均相催化剂呈现在不同相（Phase）的反应中（例如：固态催化剂在液态混合反应），而均相催化剂则是呈现在同一相的反应（例如：液态催化剂在液态混合反应）。一个简易的非均相催化反应包含了反应物（或zh-ch:底物;zh-tw:受质）吸附在催化剂的表面，反应物内的键因十分的脆弱而导致新的键产生，但又因产物与催化剂间的键并不牢固，而使产物出现。目前已知许多表反应发生吸附反应的不同可能性的结构位置。仅仅由于本身的存在就能加快或减慢化学反应速率，而本身的组成和质量并不改变的物质就叫催化剂。催化剂跟反应物同处于均匀的气相或液相时，叫做单相催化作用；催化剂跟反应物属不同相时，叫做多相催化作用。人们利用催化剂，可以提高化学反应的速度，这被称为催化反应。大多数催化剂都只能加速某一种化学反应，或者某一类化学反应，而不能被用来加速所有的化学反应。催化剂并不会在化学反应中被消耗掉。不管是反应前还是反应后，它们都能够从反应物中被分离出来。不过，它们有可能会在反应的某一个阶段中被消耗，然后在整个反应结束之前又重新产生。使化学反应加快的催化剂，叫做正催化剂；使化学反应减慢的催化剂，叫做负催化剂。例如，酯和多糖的水解，常用无机酸作正催化剂；二氧化硫氧化为三氧化硫，常用五氧化二钒作正催化剂，这种催化剂是固体，反应物为气体，形成多相的催化作用，因此，五氧化二钒也叫做触媒或接触剂；食用油脂里加入0.01%～0.02%没食子酸正丙酯，就可以有效地防止酸败，在这里，没食子酸正丙酯是一种负催化剂(也叫做缓化剂或抑制剂)。
纳米光催化技术在大气污染治理中的应用论文
在学习和工作中，大家都跟论文打过交道吧，论文是学术界进行成果交流的工具。如何写一篇有思想、有文采的论文呢？下面是我整理的纳米光催化技术在大气污染治理中的应用论文，欢迎大家分享。
摘要： 现如今，环境污染问题已成为全球性的问题，加大环境保护力度，促进环境与经济的协调发展是世界经济发展的主要手段。大气污染作为环境污染中的一种，加大大气污染的治理力度，缓解温室效应给社会发展带来的难题，有利于实现和谐社会的建设。基于此，文章主要对纳米光催化技术进行了分析，并对其在大气污染治理中的应用进行了研究，以供相关人士参考。
关键词： 纳米光催化技术；大气污染；治理应用
纳米光催化技术在大气污染中的应用，可以提高大气污染的治理水平。由于纳米光催化技术的光敏效果较好，容易达到其反应条件，效率高，对环境及人体具有无害的特点，所以，纳米光催化技术已成为当前社会最先进的空气净化技术。对纳米光催化技术进行分析与研究，充分了解其在大气污染治理中的应用，有利于解决我国严重的.雾霾问题，优化人们的生活环境，促进经济的快速发展。
一、纳米光催化技术理论
太阳能作为“取之不尽，用之不竭”的清洁能源之一，在能源短缺和环境污染日趋严重的今天，其有效利用显得尤为重要。而光催化污染物降解技术既能充分利用太阳能，又能解决大气污染物的处理难题。纳米光催化技术作为一种新型的大气污染物治理方法，在大气污染控制方面具有巨大的应用潜力。与传统的物理吸附法（活性炭）相比，利用纳米光催化技术净化空气具有以下优势：催化降解反应可以在常温常压下进行；操作简便；在太阳光的激发下，能有效去除大气中的污染物如NOx和VOCs，不会造成二次污染。
光催化技术理论主要基于“Fu-jishima-Honda”效应，20世纪70年代后期，Frank和Bard关于水中氰化物在TiO2表面的光分解研究及Carey等关于多氯联苯在TiO2紫外光下的降解研究，极大推动了光催化技术在环境污染治理方面的研究。半导体材料的催化氧化机理如下：当能量大于禁带宽度的光照射半导体催化剂时，价带（va-lenceband，VB）上的电子被激发，跃过禁带进入导带（conductionband，CB），而在价带上产生与电子（）对应的空穴（），即产生自由电子-空穴对，活泼的电子、空穴在电场作用下可以分别从半导体的导带、价带迁移至半导体/吸附物界面，而且跃过界面，使被吸附物还原和氧化；同时也存在着电子、空穴的复合。价带空穴（）将吸附的H2O氧化为羟基自由基（），导带电子（）将空气中的O2还原为超氧自由基（）。这两个自由基（），是降解污染物的关键活性基团。其反应原理如下：
二、纳米光催化技术的实际应用
纳米光催化技术在大气污染治理中的应用比较广泛，TiO2作为应用效果较好的光催化剂，具有较好的抗酸碱性、耐光腐蚀性，其化学性质稳定性较好，来源丰富，能源较大，具有产生的光生电子和空穴的电势电位较高等优势。但是，在实际的纳米光催化技术应用过程中，容易受到催化剂、有机物浓度的影响。因此，在大气污染治理过程中，相关人员应重视这些因素对光催化技术的影响。
（一）催化剂对纳米光催化技术的影响。纳米光催化技术的原理，是利用催化剂净化大气的。在反应过程中，催化剂的表面积、粒径等等，都会影响纳米光催化反应。如：当催化剂的粒径不断缩小时，溶液中的单位质量粒子就会增多，虽然光的吸附效率有所增加，但是，光吸收不易饱和；当催化剂系统的表面积增加时，就意味着催化剂参加反应的面积增大，有利于催化反应的进行，反之，则不利于催化反应的进行。另外，催化剂的表面羟基及混晶效应，也是影响纳米光催化反应的另一因素。
（二）光源与光强对大气污染的影响。纳米光催化技术常用的光源有黑光灯、高低压汞灯、紫外灯、杀菌灯等，波长在200-400nm的范围内。一般情况下，在纳米光催化反应过程中，其光的强度越强，催化反应速度就会逐渐趋于常数，但是，光量子效率则会随着光强度的变化而变化。此外，PH值不同，外加助催化剂及无机盐等等，在一定程度上也会影响纳米光催化技术的反应。
三、纳米光催化大气污染控制技术与其他技术的联用
（一）室内污染控制与通风技术。目前常用室内环境净化与通风技术有主动式和被动式2种。前者是将室内环境净化装置与机械通风系统有机结合起来成为一个整体，而后者采用空气净化过滤器结合自然通风系统。这两种技术均涉及高效通风技术，前者主要针对外源性污染，可采用高效低阻过滤的方式；而后者主要针对内源式污染，比较有效的方式为各种室内净化技术。目前主要通风方式包括混合通风、置换通风和个性化送风。混合通风和置换通风均以营造室内可感风环境为目的，若将空调设定温度调高必然会引起室内人员热舒适性的降低；个性化送风由于其实际使用中制约较多，在实际工程中较少。
（二）过滤技术。过滤技术主要包括纳米纤维过滤技术、光催化纤维过滤技术、膜过滤技术。纳米纤维过滤技术具有一定梯度结构的复合过滤材料可大大提高过滤性能，已用于室内空气净化、水体有机物净化等领域，有望实现大规模工程化应用；纳米光催化技术是一种新型的处理大气污染物的方法，在大气污染控制方面具有巨大的应用潜力。
四、结语
在大气污染治理过程中，单独利用纳米光催化技术的效果并不是特别明显，因此，在治理大气污染过程中，相关人员应将纳米光催化技术与其他先进的大气净化技术进行有效结合，提高大气污染治理效果，保证人们生活健康。
参考文献：
[1]曹军骥，黄宇.纳米光催化技术在大气污染治理中的应用[J].科技导报，2016，17：64-71.
[2]王韶昱.光催化技术在室内空气净化器中的应用研究[D].浙江大学，2013.
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摘要采用等体积浸渍-沉淀法制备了ZrO2/Al2O3、K2O-ZrO2/Al2O3、MgO-ZrO2/Al2O3、V2O5-ZrO2/Al2O3负载型复合载体，并以负载型复合载体负载Cu－Ni双金属制备了催化剂。用CO2-TPD、NH3-TPD、H2-TPR和微反应技术表征了双金属催化剂的表面酸碱特性、还原性能和催化活性。结果表明，在Cu-Ni催化剂上存在着金属位Cu-Ni合金、Lewis酸位Zrn+和Lewis碱位Zr=O三类活性中心；CO2在金属位和Lewis酸位协同作用下可生成CO2卧式吸附态M-(CO)-O→Zrn+，此吸附态具有反应活性，可解离成M-CO和Zr=O；CH3OH在Lewis酸位和Lewis碱位协同作用下可形成解离吸附态Zr-OCH3和Zr-OH；然后，M-CO与Zr-OCH3反应生成DMC。用K2O、MgO和V2O5掺杂改性复合载体负载Cu－Ni双金属催化剂还原温度有所上升，V2O5改性后的复合载体ZrO/Al2O3负载Cu－Ni双金属催化剂具有较强的表面酸中心；采用MgO改性后所得的ZrO2/Al2O3复合载体负载Cu－Ni双金属催化剂表面碱性最强；V2O5改性后的ZrO/Al2O3复合载体催化剂，由于表面酸中心数的增多，催化剂的活性增大。关键词：碳酸二甲酯（DMC）；双功能催化剂；二氧化碳；甲醇联系QQ：22125405
日益严重的能源危机以及雾霾等环境问题的凸显，使得甲醇汽油代替传统汽油的进程加快。甲醇汽油较传统汽油而言，尾气排放中颗粒物、HC、CO、NOx等会明显降低，但也会产生不完全燃烧的甲醇及不完全氧化物，故研究性能优良的甲醇汽油车尾气催化剂已迫在眉睫。催化剂的催化活性高低与催化剂载体性能有着极大的联系，而催化剂载体性能又与制备方法紧密相关。故找到制备一种性能良好的催化剂载体的方法是研究性能优良的甲醇汽油车尾气催化剂的前提。本课题组在前人研究成果的基础上，通过查阅文献等方式，找到了四种制备载体的方法，通过设计实验、完成制备、分析表征、探究制备条件等流程，将这四中方法进行横向和纵向对比，来找到最适宜的催化剂载体制备方法。 关键词：甲醇：催化剂：载体：制备方法：设计实验 随着环境污染的日益加重，人们更加注重汽车的尾气排放问题，致力于找出一种经济的绿色可再生燃料来代替化石燃料应用到汽车中。而甲醇具有沸点低、汽化速度快、热值高、来源丰富、排放洁净等诸多优点，逐渐走入人们的视线中。然而甲醇燃料的使用也存在着一定的问题，使用甲醇汽油的汽车尾气中甲醇的含量很高，并含有大量未完全氧化生成的甲醛，容易导致汽车三效催化剂中毒；不仅如此，如果它们未经处理直接排放到大气中，势必会造成大气环境的污染，危害人体健康。而传统的汽车尾气催化剂已不能满足要求。因此为加快新能源动力的发展，减少尾气对环境造成的污染，发展新型催化技术迫在眉睫。 华东理工大学工业催化研究所在对几种不同的甲醇催化剂进行对比后发现：以贵金属Pd作为活性组分制得的催化剂活性最佳，多组分催化剂比相应的单组份催化剂活性要好，添加少量稀土氧化物CeO2、ZrO2等对活性都有一定的改善作用。本校2012级学生田浩杞等人以Al2O3-CeO2、Al2O3-ZrO2以及Al2O3-La2O3为载体，贵金属Pd为活性组分制备相应的催化剂，考察了催化剂在单组份甲醇体系及多组分甲醇+CO反应体系中的催化剂催化氧化性能。结果发现双组份催化剂的活性为Pd/CA>Pd/ZA>Pd/LA。 本课题组拟在田浩杞等人的研究基础上，以Al2O3-CeO2作为待制备载体，采用BET、TPR、TG和XRD等表征方法探究共沉淀、柠檬酸溶胶-凝胶、水热合成、均相沉淀四种制备方法对该载体性能的影响，而后选取最佳的一到两种方法进行制备条件的探索，找到最佳制备条件，最后用找到的最佳制备条件制备催化剂载体，浸渍催化剂后测试其活性。 插图（思路图） 本实验中制备催化剂载体过程中所需要的主要化学试剂见表1 表1 实验所需药品一览表 药品名称 化学式 药品名称 化学式 硝酸铈 Ce(NO3)3•6H2O 无水柠檬酸 C6H8O7 硝酸铝 Al(NO3)3•9H2O 碳酸铵 (NH4)2CO3 双氧水（30%） H2O2 尿素 CO(NH2)2 聚乙烯醇（PVA） [C2H4O]n 氨水 NH3•6H2O 本实验中制备催化剂载体过程及催化剂载体表征中所需的主要仪器见表2 表2 实验所需仪器一览表 仪器名称 仪器生产厂家 JJ-200电子天平 常熟市双杰仪器测试厂 数显恒温水浴锅 常州各天仪器制造有限公司 JJ-1增力搅拌器 金坛市科析仪器有限公司 磁力搅拌器 郑州长城科工贸有限公司 HL-2恒流泵 上海嘉鹏科技有限公司 精密真空干燥箱 上海精宏实验设备有限公司 精宏程控箱式电炉 上海精宏实验设备有限公司 SSA-4200孔径及比表面积分析仪 北京彼奥德电子技术有限公司 HCT-3微机差热天平 北京恒久科学仪器厂 冷却水循环器 郑州长城科工贸有限公司 TP-5080多功能吸附仪 实验室自组装 采用改进的柠檬酸溶胶-凝胶法制备载体，具体步骤如下 称取一定量的Ce(NO3)3•6H2O和Al(NO3)3•9H2O，用蒸馏水分别将它们溶解，混合均匀后，加入双氧水将Ce3+氧化为Ce4+，然后边搅拌边加入聚乙烯醇（PVA）作为分散剂，定容至200mL。而后加入柠檬酸溶液，金属离子与柠檬酸的摩尔比为1:2。将配制好的盐溶液在298K下搅拌1h至其完全混合后，放入水浴锅中，水浴温度从常温缓慢升至368K，在368K上加热6h得到湿凝胶，再放入378K烘箱中烘干得到干凝胶，将其研磨成粉末状，在马弗炉中873K、1073K下高温焙烧3h，分别得到新鲜和老化的CA样品。分别记作CA-NF、CA-NO。 称取一定量的Ce(NO3)3•6H2O和Al(NO3)3•9H2O，用蒸馏水分别将它们溶解，混合均匀后，加入双氧水将Ce3+氧化为Ce4+，然后边搅拌边加入聚乙烯醇（PVA）作为分散剂，定容至200mL。将配好的盐溶液在298K下搅拌1h至其完全混合后与1.5倍盐溶液体积的氨水进行共沉淀，边剧烈搅拌边逐滴加入，直至混合液pH=10.0。搅拌1h后静置过夜，再将其移至200mL水热釜中，在383K下水热24h。将水热釜移出烘箱，冷却后抽滤洗涤所得沉淀物，将滤饼在343K下烘干，研磨成粉末，在马弗炉中873K、1073K下高温焙烧3h，分别得到新鲜和老化的CA样品。分别记作CA-SF、CA-SO。 称取一定量的Ce(NO3)3•6H2O和Al(NO3)3•9H2O，用蒸馏水分别将它们溶解，混合均匀后，加入双氧水将Ce3+氧化为Ce4+，然后边搅拌边加入聚乙烯醇（PVA）作为分散剂，定容至200mL。将盐溶液移至333K水浴锅，逐滴滴加氨水至pH=8后升温至368K，搅拌5h后移出水浴锅，继续搅拌直至其冷却至室温，抽滤洗涤所得沉淀物，将滤饼在343K下烘干，研磨成粉末，在马弗炉中873K、1073K下高温焙烧3h，分别得到新鲜和老化的CA样品。分别记作CA-JF、CA-JO。 称取一定量的Ce(NO3)3•6H2O和Al(NO3)3•9H2O，用蒸馏水分别将它们溶解，混合均匀后，加入双氧水将Ce3+氧化为Ce4+，然后边搅拌边加入聚乙烯醇（PVA）作为分散剂，定容至200mL。在287K下搅拌1h后，用1.5倍盐溶液体积的氨水进行共沉淀，边剧烈搅拌边逐滴加入，直至混合液pH=10.0。搅拌1h后静置过夜，抽滤洗涤所得沉淀物，将滤饼在343K下烘干，研磨成粉末，在马弗炉中873K、1073K下高温焙烧3h，分别得到新鲜和老化的CA样品。分别记作CA-GF、CA-GO。 根据文献记载，四种方法制得的载体均呈淡黄色粉末状，颜色由共沉淀、水热合成、均相沉淀、柠檬酸依次加深，老化样品比新鲜样品颜色稍浅。 拟使用BET、程序升温还原(TPR)、热重分析(TG)、X射线衍射(XRD)四种表征方法分别对四种方法制备的催化剂载体进行表征。使用BET测载体样品的比表面积、孔径、孔容及孔径分布；使用H2-TPR测载体的氧化性能；使用TG表征载体在焙烧过程中的化学变化；使用XRD表征载体的物象、平均晶粒度、晶格畸变率和晶胞参数等晶体的物理化学性质。通过对比四种方法的表征结果找到较适宜的方法。 本次工程实践仅通过查阅相关文献完成了较详细的实验设计，具体实验尚未完成，在接下来的时间里我们将完成以下几项工作： (1) 开展实验，通过4种方法制备新鲜及老化共8种材料，并及时进行表征获得数据。 (2) 充分分析表征数据，得到四种制备方法对载体性能的影响，并从中找出最适宜的一到两种方法。 (3) 用选出的制备方法进行最佳制备条件的探索，并获得载体的最佳制备条件。 (4) 用找到的最佳条件制备载体，并浸渍催化剂，通过实际的反应床反应来测试催化剂的反应活性。
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1.分子催化内容侧重于配位催化、酶催化、光肋催化、催化过程中的立体化学问题、催化反应机理与动力学、催化剂表面态的研究及量子化学在催化学科中的应用等。《分子催化》工业催化过程中均相催化剂、固载化的均相催化剂、固...主管主办：中国科学院中国化学会;中国科学院兰州化学物理研究所快捷分类：科技化学工程科技I出版发行：甘肃双月刊A4期刊刊号：1001-3555,62-1039/O6创刊时间：1987年影响因子2.209审稿时间：1-3个月期刊级别：CSCD核心期刊北大核心期刊统计源期刊2.催化学报《催化学报》（月刊）创刊于1980年，由中国化学会和中国科学院大连化学物理研究所主办。《催化学报》主要报道能源、环境、有机化工、新材料、多相催化、均相催化、生物催化、光催化、电催化、表面化学、催化动力...主管主办：中国科学院中国化学会;中国科学院大连化学物理研究所快捷分类：工业化学工程科技I出版发行：辽宁月刊A4期刊刊号：0253-9837,21-1195/O6创刊时间：1980影响因子1.303审稿时间：1-3个月期刊级别：CSCD核心期刊北大核心期刊统计源期刊3.工业催化《工业催化》主要报道我国化工、石化、炼油、生物工程、医药、环保、新能源等方面催化新技术、新工艺，催化剂和工业助剂的研制，催化剂性能的测试与表征，催化反应器的开发，催化剂新成果、新产品的应用技术等。...主管主办：陕西延长石油（集团）有限责任公司西北化工研究院快捷分类：化工有机化工工程科技I出版发行：陕西月刊A4期刊刊号：1008-1143,61-1233/TQ创刊时间：1992影响因子0.185审稿时间：3-6个月期刊级别：统计源期刊4.化学反应工程与工艺化学反应动力学、催化剂及催化反应工程、反应工程技术及其分析、反应装置中的传递过程、流态化及多相流反应工程、聚合反应工程、生化反应工程、反应过程和反应器的数学模型及仿真、工业反应装置结构特性的研究、反...主管主办：中石化集团公司联合化学反应工程研究所;中石化上海石油化工研究院快捷分类：化工有机化工工程科技I出版发行：浙江双月刊A4期刊刊号：1001-7631,33-1087/TQ创刊时间：1985影响因子0.266审稿时间：1-3个月期刊级别：CSCD核心期刊北大核心期刊统计源期刊
苯乙烯可燃，在特定条件下猛烈发生聚合。 储存和运输中一般加入15ppm的TBC阻聚剂。 TBC中文名：叔丁基邻苯二酚 TBC的阻聚作用需要有一定的溶解氧，故苯乙烯储罐采用拱顶罐形式。 环境温度小于25℃，采取降温措施，长期储存采用泵打循环或内冷管。 苯乙烯不能与橡胶、铜等物质接触。苯乙烯与铜接触会使苯乙烯变色。苯乙烯不能直接光照和暴于空气中，因为光照会使苯乙烯聚合，暴于空气中会逐渐发生聚合和氧化反应。丁二烯无色气体，有特殊气味。稍溶于水，溶于乙醇、甲醇，易溶于丙酮、氯仿等。是制造合成橡胶、合成树脂、尼龙等的原料。制法主要有丁烷和丁烯脱氢，或由碳四馏分分离而得。特别刺激粘膜，易液化。临界温度161.8，临界压力4.26兆帕。与空气形成爆炸性混合物，爆炸极限2.16～11.47%（体积）。储存注意事项：储存于阴凉、通风的库房。远离火种、热源。库温不宜超过30℃。应与氧化剂、卤素等分开存放，切忌混储。采用防爆型照明、通风设施。禁止使用易产生火花的机械设备和工具。储区应备有泄漏应急处理设备。
曲阜师范大学1955年创建于济南，始称山东师范专科学校。1956年5月，被教育部批准升格为曲阜师范学院，同年9月迁址曲阜，开启了兴办本科教育的历程。1970年9月至1974年4月，与 山东大学 文科合并成为新的 山东大学 。1974年4月恢复曲阜师范学院建制。1981年，被山东省人民政府确立为重点建设的六所高校之一；同年，被批准为全国首批招收研究生的高校。1982年，取得硕士学位授予权。1985年11月，学校更名为曲阜师范大学。2002年，建设日照校区。2003年，取得博士学位授予权。2004年，获得教育部本科教学水平评估优秀成绩。2012年，入选山东省应用型人才培养特色名校。，入选惠普国际软件人才及产业基地项目共建高校。建校60多年来，学校积淀形成了“学而不厌、诲人不倦”的校训精神，共为社会培养了48万名毕业生，目前已经发展成为一所拥有曲阜和日照两个校区、学科门类齐全、培养体系完善、办学条件优良、教学科研具有相当实力、师资力量比较雄厚的省属重点大学。学校设有本科专业85个，博士招生专业34个、硕士招生专业118个，形成了涵盖文、理、工、法等11大学科门类的综合性学科专业体系。拥有ESI世界前1%学科1个（工程学）、接近前1%的ESI潜力学科2个（数学、化学），博士一级学科5个（中国语言文学、历史学、数学、统计学、物理学）、二级学科2个（马克思主义中国化、体育人文社会学），硕士一级学科22个，博士后流动站7个。拥有国家虚拟仿真实验教学中心1个，国家级精品资源共享课程1门，国家级特色专业建设点6个，国家级综合改革试点专业1个，国家级大学生校外实践基地1个。建有省级协同创新中心2个，18个省级重点学科，7个省级重点实验室，2个省级强化人文社会科学研究基地，教育部、国家体育总局、山东省政府在我校设有7个省部级研究基地，构筑了充满活力的学术创新平台。现有在校本科生32384人，博士、硕士研究生3497人，成人教育在读生1610人，外国留学生81人,形成了学士、硕士、博士以及博士后贯通培养，远程教育、继续教育、职业教育、成人教育等相互衔接的层次完备的人才培养体系。学校聘请诺贝尔奖获得者丁肇中先生为名誉校长，双聘院士2人；教职工2063人，专任教师1345人，其中教授226人，副教授451人；拥有双聘院士2人，新世纪百千万人才工程国家级人选1人，国家级教学名师1人,国家杰出青年科学基金获得者1人，教育部“新世纪优秀人才支持计划”5人，国务院学位委员会专业学位教育指导委员会委员1人，教育部高校专业教学指导委员会副主任委员1人，国家和山东省有突出贡献中青年专家15人，泰山学者特聘教授6人（含泰山学者海外特聘专家2人），享受政府特殊津贴31人，全国模范教师5人，凝聚了一支高层次的人才队伍。学校占地面积3061亩，资产总值13.12亿元，其中教学科研仪器设备总值2.39亿元，图书馆藏书416万册；公开出版《齐鲁学刊》（第二批国家社科基金资助优秀期刊）、《曲阜师范大学学报（自然科学版）》、《中学数学杂志》和《现代语文》等学术刊物；学校是国家首批公布的200所招收外国留学生的本科院校之一，与50所国外高校建立了校际友好关系。 学校始终把人才培养作为根本任务，不断深化教育教学改革，打造了过硬的教育教学质量。建校以来，累计为社会培养输送毕业生48万余人，广大毕业生以“基础厚实、作风朴实、业务扎实”受到社会广泛好评。近年来，在第一至五届全国大学生数学竞赛中连续获得一等奖，与北大、复旦、南开等高校为连续获得一等奖的高校；在全国第三批汉字应用水平测试中，我校一级甲等通过率在试点单位中名列第一；舞蹈作品荣获第九届中国舞蹈“荷花奖”表演银奖。2014、2015连续两年位列全省师范生教学技能大赛第一位。在国家、山东省大学生挑战杯等各类竞赛中获得奖励累计2000项，被团中央授予“全国五四红旗团委”荣誉称号。英语专业八级通过率高达85%，高出全国平均通过率35个百分点；法学专业司法考试通过率达到42%；连续五年入选山东省优秀博士学位论文；毕业生就业率始终保持在省属高校前列。 学校历来重视科学研究，取得一大批具有广泛影响的重要成果。建校初期的“公社数学”曾受到毛主席的赞扬，离子交换法制备碳酸钾获1978年全国科学大会奖。近年来，先后承担了国家“973”、“863”计划项目在内的一大批高层次科研项目，在应用数学、激光偏光、电气信息、生物资源开发与利用、土地规划、物理化学、孔子儒学、教育科学、体育科学等学科领域达到了较高水平。近三年累计承担国家级项目120余项，省部级项目220余项，省部级科研成果奖70余项。特别在人文社会科学研究方面具有独特优势，连续6次获得山东省社会科学优秀成果奖一等奖；近五年来获得国家社科基金项目总数列全省高校前四位；、教育部人文社科立项数居全国高校前列、山东省属高校第一位。 学校秉承中国实学传统，切实履行大学服务社会职能。从上世纪50年代的“土蒸馏釜”到70年代的“跳流鼻坎”最优解，到80年代的“长清模式”、90年代的黄河三角洲可持续发展战略模式，对经济社会建设产生了重要影响。特别是我校运筹所的“优选法”和“统筹法”在支援成昆铁路建设中发挥了重要作用，于1978年获国家科技进步特等奖。近年来，学校积极参与山东半岛蓝色经济带、黄河三角洲高效生态经济区、鲁西经济隆起带建设，实施服务地方行动计划，在山东省新农村建设、土地利用规划、黄河三角洲生态农业综合开发、南四湖生态环境保护和生物资源利用、优秀传统文化传播等方面取得重大成果，“大蒜加工废水零排放技术的开发与应用”、“一种颗粒型固体超强酸催化剂及制备方法”等几十项科技成果已经成功实现转化，创造了良好经济效益。近三年来，学校获得横向课题项目150项，横向经费共计3700余万元，服务区域经济社会发展能力不断提升。 学校注重依托孔子故里独特历史文化资源优势，在传承创新优秀传统文化方面形成特色优势。坚持将传统文化的精华渗透到教育教学全过程，坚持立德树人，注重文化育人，积淀形成了人文特色鲜明的优良教风学风校风。在孔子及儒学研究领域形成了特色和优势，以孔子、儒学为主要研究方向的专门史（思想史）学科是博士学位授权点，建有博士后流动站，是“十一五”省级重点学科、“十二五”省级特色重点学科，建有山东唯一的省级人文社科类协同创新中心——“孔子与山东文化强省战略协同创新中心”、山东省高校首家国学院，承担山东省省属高校首个国家社科基金重大招标项目——“历代孔府档案文献集成与研究及全文数据库建设”。在加拿大、韩国设立了孔子学院，在传统文化教育和中国文化“走出去”等方面取得了显著成绩。 学校是教育部首批外国留学生定点招生高校。多年来，学校坚持兼容并包，兼收并蓄的学术方针，以广阔的胸襟，开放的眼界，广泛吸纳多元文明成果，先后与韩国平泽大学、日本岩手大学、美国明尼苏达大学、俄罗斯秋明国立大学、丹麦罗斯基勒大学、澳大利亚查尔斯·斯图特大学、加拿大皇家大学等10多个国家50余所高校建立了校际友好关系，在联合办学、教师和学生互派、文化学术交流等领域建立了广泛而深入的合作。 是“十三五”发展的开局之年。站在新的起点上，曲阜师范大学将以“创新、协调、绿色、开放、共享”发展理念为指导，聚焦“双一流”目标，加快改革步伐，深化内涵建设，彰显特色优势，全面提升办学实力和水平，向着建设国际有影响、国内先进、省内一流大学的目标不断奋进，为山东省和国家经济社会发展做出新的更大的贡献。
第一作者：Zhong-Hua Xue
通讯作者：张华彬教授、楼雄文教授
通讯单位：阿卜杜拉国王 科技 大学、南洋理工大学
DOI: 10.1016/j.joule.2021.12.011
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人工光催化能源转化是通过直接收集太阳能以解决能源危机和环境问题的一种非常有趣的策略，其中开发高效的光催化剂是推动光催化反应走向实际应用的中心任务。近年来，单原子催化剂(SACs)因其最大的原子利用率和优异的催化活性，而成为一种极具前景的光催化剂候选材料。在本文中，作者综述了面向光催化能源转化系统的SACs研究最新进展及当前面临的挑战，并系统性地探讨了单原子光催化过程中电荷分离/传输和分子吸附/活化的基本原理。作者不仅概述了单原子活性位点如何促进光生电子-空穴的传输并促进高效光活化循环的构建，而且全面介绍了SACs在各种光催化领域中的广泛应用。通过综述上述进展，并利用与SACs光催化整体发展相关的潜在解决方案以应对未来的一些挑战，从而为将来的SACs光催化能源转化研究提供一些启示。
背景介绍
对于无限且可自由获取的太阳能利用，人工光催化能源转化提供了一种很有希望的战略，即通过减少温室气体排放以克服全球能源危机和应对日益不稳定的气候变化。例如，光催化分解水是实现可持续清洁H2燃料生产的一种技术简单且具有成本竞争力的途径，而光催化CO2还原则是一种可部署且极具吸引力的战略，其将惰性的CO2转化为高附加值化学品并最终关闭碳循环。然而，传统的光催化系统在很大程度上依赖于催化剂的能带结构和表面结构，并由于电子-空穴对的分离缓慢和表面活性中心有限等问题，使其性能仍远不能令人满意。尽管已经付出巨大努力，但迄今为止多相光催化剂仍存在许多不足之处，如电荷载流子复合速度快、分子活化效率低等，从而显著抑制从催化剂表面到反应物物种的电荷传输与分子的进一步转化。
基于上述情况，SACs成为设计和开发经济高效的光催化剂和助催化剂的新选择及理念。有利的是，单原子光催化系统中孤立的反应位点不仅可以为光催化反应创建更多的活性中心，而且还可以拓宽光吸收范围以提高电荷分离/传输效率。所构建出的单原子光催化剂的构型具有高度可调控性，从而提供足够的光阱和表面结构精细修饰以吸附和活化分子。此外，单原子光催化剂的结构简单性可以使科研人员能够得出更精确的结构-性能相关性，从而更好地理解光催化的基本机理，并促进目标光催化剂的合理设计。尽管SACs在光催化系统中的应用研究仍处于起步阶段，但上述这些优势足以使其成为促进光催化反应的候选材料。为了推动这一新兴但发展迅速的领域，及时对单原子光催化应用的最新进展进行综述将不仅有助于揭示其主要工作机理，而且有助于启发未来的研究方向。据作者所知，尽管此前的文献中有一些非常优秀的综述重点介绍SACs的背景和合成策略，以及它们在光催化方面的独特优势；然而，这些综述并没有涵盖与单原子光催化中能带工程和能量转移路线高度相关的基本原理。
图1 . SACs用于光催化能源转化示意图。
在该综述中，作者重点从文献中提炼出单原子光催化的关键原理，以全面了解其工作机理，从而促进更高效单原子光催化剂的合理设计与制备。作者首先简要介绍了SACs光催化应用的成就和特点，随后对单原子光催化剂的合成策略及相关结构表征方法进行概述。更重要的是，作者通过举例说明了单原子金属位点加速表面电荷分离/传输的机理以及单原子光催化中分子的吸附和活化。此外，作者还介绍了SACs在众所周知的新兴光催化领域中的应用以及最新进展。最后，作者对SACs在光催化能源转化方面的未来发展方向提出了一些挑战与展望，有望为光催化中SACs的理解和工程提供一些新见解，并进一步加速这一重要新兴研究领域的发展。
图文解析
图2 . 从Webof Science中分析出单原子光催化的文献总结 ：(a)通过搜索单原子光催化关键词获得的文献数量和引用数量(截止于2021-12-12)；(b)近年来不同单原子光催化体系的百分比分布。
图3 . 单原子光催化的发展成就和特性表征时间线。
图4 . 单原子光催化剂的合成策略。
图5 . 孤立金属位点能带调控。
总结与展望
综上所述，本文详细地总结了SACs的主要原理及其在光催化领域的广泛应用。毫无疑问，单原子光催化剂因其可以加速电荷分离/传输效率和增强分子吸附/活化能力，是构建高效光催化系统的优秀候选材料。除了此前已获得的杰出成就外，单原子光催化剂的 探索 和实际应用还面临着许多挑战，包括如何实现孤立反应位点的长期稳定性和高负载等。为了克服当前的挑战，作者提出以下十点未来的研究方向和解决方案：
1. 单原子催化剂相对较低的稳定性，是其在光催化领域中应用的一个明显缺点。由于反应中间体或副产物与孤立金属位点的强键合而产生的毒化效应，可能使单原子光催化剂失活。此外，光生电子诱导的单原子反应位点向零价态金属原子的转化，也可能导致孤立金属位点的聚集形成团簇或纳米颗粒。在理想条件下，增强金属-载体相互作用和优化光催化反应，可能在一定程度上能够防止反应过程中孤立金属位点的团聚。
2. 尽管单原子光催化剂的能量转换效率在平均反应位点方面具有显著优势，但由于不饱和活性位点的密度较低，其整体性能仍远不能令人满意。因此，应进一步修饰半导体载体的表面结构以增强相互作用，可以增加单原子的负载量。此外，在基底中引入足够多的锚定位点(例如N、P和S)或特定官能团(例如吡啶和-NH2)也可用于提供丰富的结合位点以稳定单原子。
3. 精确控制反应位点的配位几何结构和单原子的数量，对于调节单原子光催化剂的活性和选择性至关重要，但这仍然是一个巨大的挑战。在合成过程中需要精确控制孤立反应位点和半导体载体之间的相互作用，以构建所需构型。通过基于结构-性能关系的理论预测，也可以提供一种可行的策略。此外，在实践中非常需要提高表征策略的准确性以准确分析单原子光催化剂的配位构型。
4. 探究两个相邻单体之间的协同作用，对于控制催化性能和加深对多相催化机理的理解具有巨大的潜力。因此，双原子或多金属单原子光催化剂的可控合成是非常必要的。由于双原子或多金属单原子光催化剂中相邻反应位点之间的协同效应，反应物的反应路径可能会大大改变，从而导致反应势垒显著降低，催化性能得到显著提高。
5. 自然界中的光催化和酶催化系统为从太阳能到化学能的转化提供了一个精妙的蓝图，其在环境条件下通常表现出卓越的活性和选择性。通过模仿自然光合反应中酶催化等活性位点的结构，可以实现更高水平SACs的仿生设计，以进一步提高SACs的整体光催化能源转化性能。将末端功能配体或孤立金属位点周围的附加活性位点进行集成，可能是开发仿生单原子光催化剂的可行策略。
6. 大量单原子光催化剂是基于含缺陷的半导体材料所开发，其中含有丰富配位金属原子的表面结合位点，从而实现增强的电荷分离/传输。然而，高浓度的缺陷可能会恶化半导体材料的结晶度，从而增加单原子光催化剂体相或表面上电子-空穴对的大量复合。因此，作者建议仔细调控单原子光催化剂中半导体载体的结构(如结晶度、缺陷)，并进一步确定其对整个反应过程的贡献。
7. 对单金属位点诱导的单原子光催化剂中电荷分离/传输过程的完整理解目前仍然具有挑战性。为此，将超快瞬态吸收光谱与电化学或显微镜技术相结合，是研究光催化反应中能量转移和捕获过程的有力手段。开发实时超快瞬态吸收技术来跟踪光催化中光生载流子的动力学，将进一步加深对电子泵模型和孤立金属位点诱导电子陷阱态的理解。
8. 追踪光催化反应过程中活性位点的结构演化，不仅可以深入了解单原子的光活化过程，还可以为合理设计高效的光催化剂提供指导。然而，目前相关的实验证据仍然非常有限，通常无法理解光催化系统中SACs的分子吸附/活化机制。利用原位或operando研究结合各种技术如拉曼光谱、XAS和XPS，可能是检测反应过程中孤立金属位点化学状态和配位环境动态演化的极好方法。
9. 将理论计算与实验结果相结合，已成为研究催化剂电子结构和光催化过程中分子吸附/活化的有力手段，其可以揭示出单原子光催化在原子尺度上的工作机理。然而，光催化反应过程中活性中心动态演化的理论模型，在实现对单原子光活化循环的合理认识方面相当有限。结合不同的模拟方法，可为 探索 单原子光催化剂在反应过程中的演化和揭示光催化活化机理提供合理途径。
10. 作为人工智能最有力的组成部分之一，基于计算机算法的机器学习可通过数据挖掘实现了快速可靠的预测，其在 探索 高效催化剂方面也显示出巨大潜力。因此， 探索 合适的机器学习方法并结合理论计算数据来预测单原子光催化剂的催化性能，并找出目标反应的理想构型是非常必要的。机器学习的实施还将为光催化反应构建结构-性能关系，从而提高对单原子光催化的理解，并促进具有高度应用潜力的高效单原子光催化剂合理开发。
文献来源
Zhong-Hua Xue, Deyan Luan, Huabin Zhang, Xiong Wen (David) Lou. Single-atom catalysts for photocatalytic energy conversion. Joule. 2022. DOI:10.1016/j.joule.2021.12.011.
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