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光催化论文投稿模板

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光催化论文投稿模板

催化剂定义:又叫触媒。根据国际纯粹与应用化学联合会(IUPAC)于1981年提出的定义,催化剂是一种物质,它能够改变反应的速率而不改变该反应的标准Gibbs自由焓变化。这种作用称为催化作用。涉及催化剂的反应为催化反应。催化剂(catalyst)会诱导化学反应发生改变,而使化学反应变快或减慢或者在较低的温度环境下进行化学反应。催化剂在工业上也称为触媒。初中书上定义:在化学反应里能改变其他物质的化学反应速率,而本身的质量和化学性质在反应前后都没有发生变化的物质叫做催化剂,又叫触媒。催化剂在化学反应中所起的作用叫催化作用。我们可在波兹曼分布(Boltzmann distribution)与能量关系图(energy profile diagram)中观察到,催化剂可使化学反应物在不改变的情形下,经由只需较少活化能(activation energy)的路径来进行化学反应。而通常在这种能量下,分子不是无法完成化学反应,不然就是需要较长时间来完成化学反应。但在有催化剂的环境下,分子只需较少的能量即可完成化学反应。催化剂有三种类型,它们是:均相催化剂、多相催化剂和生物催化剂。均相催化剂和它们催化的反应物处于同一种物态(固态、液态、或者气态)。例如:如果反应物是气体,那么催化剂也会是一种气体。笑气(一氧化二氮)是一种惰性气体,被用来作为麻醉剂。然而,当它与氯气和日光发生反应时,就会分解成氮气和氧气。这时,氯气就是一种均相催化剂,它把本来很稳定的笑气分解成了组成元素。多相催化剂和它们催化的反应物处于不同的状态。例如:在生产人造黄油时,通过固态镍(催化剂),能够把不饱和的植物油和氢气转变成饱和的脂肪。固态镍是一种多相催化剂,被它催化的反应物则是液态(植物油)和气态(氢气)。酶是生物催化剂。活的生物体利用它们来加速体内的化学反应。如果没有酶,生物体内的许多化学反应就会进行得很慢,难以维持生命。大约在37℃的温度中(人体的温度),酶的工作状态是最佳的。如果温度高于50℃或60℃,酶就会被破坏掉而不能再发生作用。因此,利用酶来分解衣物上的污渍的生物洗涤剂,在低温下使用最有效。催化剂分均相催化剂与非均相催化剂。非均相催化剂呈现在不同相(Phase)的反应中(例如:固态催化剂在液态混合反应),而均相催化剂则是呈现在同一相的反应(例如:液态催化剂在液态混合反应)。一个简易的非均相催化反应包含了反应物(或zh-ch:底物;zh-tw:受质)吸附在催化剂的表面,反应物内的键因十分的脆弱而导致新的键产生,但又因产物与催化剂间的键并不牢固,而使产物出现。目前已知许多表反应发生吸附反应的不同可能性的结构位置。仅仅由于本身的存在就能加快或减慢化学反应速率,而本身的组成和质量并不改变的物质就叫催化剂。催化剂跟反应物同处于均匀的气相或液相时,叫做单相催化作用;催化剂跟反应物属不同相时,叫做多相催化作用。人们利用催化剂,可以提高化学反应的速度,这被称为催化反应。大多数催化剂都只能加速某一种化学反应,或者某一类化学反应,而不能被用来加速所有的化学反应。催化剂并不会在化学反应中被消耗掉。不管是反应前还是反应后,它们都能够从反应物中被分离出来。不过,它们有可能会在反应的某一个阶段中被消耗,然后在整个反应结束之前又重新产生。使化学反应加快的催化剂,叫做正催化剂;使化学反应减慢的催化剂,叫做负催化剂。例如,酯和多糖的水解,常用无机酸作正催化剂;二氧化硫氧化为三氧化硫,常用五氧化二钒作正催化剂,这种催化剂是固体,反应物为气体,形成多相的催化作用,因此,五氧化二钒也叫做触媒或接触剂;食用油脂里加入~没食子酸正丙酯,就可以有效地防止酸败,在这里,没食子酸正丙酯是一种负催化剂(也叫做缓化剂或抑制剂)。

第一作者:Jingrun Ran, Hongping Zhang, Sijia Fu

通讯作者: 乔世璋

通讯单位:澳大利亚阿德莱德大学

论文DOI:

全文速览

高性能、低成本的光催化剂是实现大规模太阳能制氢的关键。本文报告了一种液体剥离方法来制备 NiPS3 超薄纳米片。该纳米片可作为一种多功能平台,能够极大地改善各种光催化剂(包括 TiO2、CdS、In2ZnS4 和 C3N4)上的光催化产氢性能。与纯 CdS 相比,NiPS3/CdS 异质结具有最高的改进因子(~1,667%),实现了极高的可见光诱导制氢速率(13,600 μmol h-1g-1)。这种更好的性能归因于强关联的 NiPS3/CdS 界面确保了有效的电子-空穴解离/传输;以及 NiPS3超薄纳米片上丰富的原子级边缘 P/S 位点和活化的S 位点,促进了氢的析出。这些发现通过最先进的表征和理论计算来证明。该工作首次证明了金属磷硫属化物可作为一个通用平台的巨大潜力,能极大地提高不同光催化剂的性能。

背景介绍

不可再生化石燃料的大量消耗导致全球能源短缺、环境污染和气候变化。因此,寻找可再生、清洁和无碳的能源至关重要。太阳能光催化水分解产氢 (H2) 被认为是一种有前途、廉价且环境友好的技术,其可利用阳光生产绿色 H2 燃料。然而,迄今为止开发的光催化剂效率低、稳定性差、价格高,严重制约了光催化工艺的大规模应用。因此,寻找高活性、稳定和廉价的光催化剂对于实现工业规模的太阳能制氢具有重要意义。高性能光催化剂的合理设计和制备,不仅需要从原子级尺度理解结构/组成-活性关系,还需要精确而深刻地理解光催化剂中的光生电子-空穴的动力学和热力学。结合原子分辨率像差校正扫描透射电子显微镜 (AC-STEM) 和理论计算,研究人员可以提供关于光催化剂的结构/组成-活性关系的原子级阐释。特别是,通过上述方法可以准确地揭示光催化剂中存在的各种原子级反应位点,例如单原子、边缘位点和缺陷。另一方面,光生电子和空穴的分离/迁移在确定整体光催化性能方面起着关键作用。因此,必须采用各种先进的表征,例如超快瞬态吸收光谱 (TAS)、瞬态表面光电压 (SPV) 光谱、瞬态光致发光 (PL) 光谱和原位 X 射线光电子能谱 (XPS),对光生电子/空穴的动力学和热力学进行时间分辨研究,特别是在光催化剂表面。此外,将上述两种策略结合起来,同时评估光催化剂的原子级结构/组成-性能关系和时间分辨电荷载流子分离/转移机制,是具有重要意义的。

图文解析

图1. NiPS3 UNS的理论预测、表征和应用。a NiPS3 单层 (100) 边缘的 HER 活性 P、S2 和 S3 位点。b NiPS3单层 (010) 边缘的 HER 活性 S 位点。c 在 NiPS3单层的 (1-30) 边缘处的 HER 活性 P1、S2、S3 和 S8 位点。d 在 NiPS3单层的 (100) 边缘、(010) 边缘或 (1-30) 边缘的活性位点上,遵循 Volmer-Heyrovsky 路径的 HER 吉布斯自由能图。e 在NiPS3 单层的 (100) 或(1-30) 边缘的活性位点上,遵循 Volmer-Tafel 路径的 HER 吉布斯自由能图。NiPS3 UNS 的 f 基面和 g 边缘的原子分辨率HAADF-STEM 图像。h NiPS3 UNS 的(基于同步加速器的)Ni L2,3-edge XANES。i TiO2、NiPS3/TiO2、CdS、NiPS3/CdS、In2ZnS4、NiPS3/In2ZnS4、C3N4和 NiPS3/C3N4在约 vol% 三乙醇胺水溶液中的光催化产氢速率。

图 2. 的形貌、微观结构和化学成分。a TEM 图像和 b HRTEM 图像。在 N 中,c NiPS3 UNSs 和 d CdS NPs的原子分辨率 HAADF-STEM 图像。e 的EDX 光谱。f 的 Ni L2,3-edge EELS 光谱。g 的 HAADF-STEM 图像,和 中 h Cd、i S、j Ni 和 k P 元素的相应元素mapping图像。注意:将不同体积的 NiPS3 UNSs 乙醇溶液(、、 和  ml)分别添加到研钵中,在室温下通过机械研磨与 50 mg CdS NPs 复合。所得的光催化剂分别标记为 、、 和 。纯 CdS NPs 表示为。

图 3. NiPS3/CdS 系统中的强电子相互作用。a NiPS3UNS、 和 的高分辨率Ni 2p XPS 光谱。、 和 的基于同步加速器的S L-edge XANES。c NiPS3 UNS 和 的 Ni L2,3-edge EELS 光谱。d CdS(200)晶面和e NiPS3(002)晶面沿z轴方向的平均电位分布。f NiPS3/CdS系统的微分电荷密度图。金色和青色等值面分别表示净电子积累和耗尽区域。考虑到在 17 vol% 三乙醇胺水溶液中的溶剂化效应,计算了功函数和微分电荷密度图。

图 4. NiPS3/CdS体系的光催化产氢活性和载流子动力学。a 在~ vol% 三乙醇胺水溶液中使用可见光照射(λ > 400 nm)的、、、、 和 NiPS3UNSs 的光催化产氢速率。 和 的b稳态和 c 瞬态 PL 光谱。c 插图显示了 和 的拟合电荷寿命。用 400 nm 激光脉冲激发后,乙醇溶液中 d 和 e 的二维伪彩色 TA 光谱。f 和 g 在不同泵-探针延迟时间下的 TA 光谱。h 和 的归一化衰减动力学和拟合线,基于约 516 和约 514 nm 处的GSB 峰。i 和 的归一化衰减动力学和拟合线,基于 ~480 和 ~474nm 处的ESA 峰。

图 5. NiPS3/CdS 系统中的电荷载流子动力学。 和 的a瞬态和 b 稳态 SPV 光谱。c 在黑暗和光照下进行的 的 CPD 测试。NiPS3UNSs 的高分辨率 d Ni 2p、e P 2p 和 f S 2p XPS 光谱,分别在光照打开和关闭的情况下测量。的高分辨率g Ni 2p、h Cd 3d 和 i S 2p XPS光谱,分别在光照打开和关闭的情况下测量。

图 6. NiPS3/CdS体系的表面催化反应和光吸收。a  M KOH 水溶液中,、、NiPS3UNSs 和 20 wt% Pt/C 的电化学 HER 活性。b NiPS3/CdS 的俯视原子结构,显示了 Ni、P 和 S 位点。c 在 NiPS3/CdS 体系中的NiPS3 基面的 Ni、P 和 S 位点上,遵循 Volmer-Heyrovsky 路径计算的 HER 自由能图。d 在NiPS3/CdS体系中的NiPS3 基面的Ni、P和S位点上,遵循 Volmer-Tafel途径计算的HER自由能图。e 、、、 和 的 UV-Vis 漫反射光谱。f 分别在氙灯照射 (λ > 400 nm) 和630-nm LED 下,在约 vol% 三乙醇胺水溶液中测量 的光催化产氢速率。考虑到 17 vol% 三乙醇胺水溶液中的溶剂化效应,进行了所有的Gibbs 自由能计算。

图 7. NiPS3/CdS体系中的光催化产氢机理示意图。在NiPS3/CdS体系中,可见光激发(λ > 400 nm)、光生电子和空穴的分离/迁移、以及表面催化反应的示意图。

总结与展望

基于上述结果,本文首次报道了一种简便的液体剥离技术,来合成具有超薄厚度(~ nm)的2D NiPS3。合成后的 NiPS3 UNS 可作为通用平台,用于提高各种光催化剂(包括TiO2, CdS, In2ZnS4 和 C3N4)的光驱动产氢性能。与原始 CdS相比,所制备的 NiPS3/CdS 复合物显示出最高的光催化产氢 (H2) 活性(13,600 μmol h-1 g-1),最大增强因子约为 1667%。NiPS3/CdS 的性能大幅提升有两个原因:(1)NiPS3 UNS 和 CdS NPs 之间的电子耦合界面明显促进了电荷载流子的分离/传输。特别是,光生空穴向 CdS NPs 表面的传输显著增强,这是由牺牲电子供体三乙醇胺收集的。因此,CdS NPs 上剩余的光生电子可以有效地迁移到 NiPS3 UNSs 以产生 H2;(2) 在NiPS3 UNSs中,大量的原子级P/S边缘位点和活化的S位点极大地促进了H2的析出反应。这些发现得到了理论计算和高级表征的支持,例如原子分辨率 AC-STEM、瞬态 PL 光谱、瞬态SPV 光谱、超快 TAS 和原位 XPS。该研究不仅展示了 MPCx 家族作为一个通用平台的巨大潜力,可用于极大地提高各种半导体光催化剂的光催化产氢活性,更重要的是,通过了解光催化中的原子级结构/组成-活性相关性和电子-空穴动力学/热力学,实现了光催化剂的合理设计/制备。

纳米光催化技术在大气污染治理中的应用论文

在学习和工作中,大家都跟论文打过交道吧,论文是学术界进行成果交流的工具。如何写一篇有思想、有文采的论文呢?下面是我整理的纳米光催化技术在大气污染治理中的应用论文,欢迎大家分享。

摘要: 现如今,环境污染问题已成为全球性的问题,加大环境保护力度,促进环境与经济的协调发展是世界经济发展的主要手段。大气污染作为环境污染中的一种,加大大气污染的治理力度,缓解温室效应给社会发展带来的难题,有利于实现和谐社会的建设。基于此,文章主要对纳米光催化技术进行了分析,并对其在大气污染治理中的应用进行了研究,以供相关人士参考。

关键词: 纳米光催化技术;大气污染;治理应用

纳米光催化技术在大气污染中的应用,可以提高大气污染的治理水平。由于纳米光催化技术的光敏效果较好,容易达到其反应条件,效率高,对环境及人体具有无害的特点,所以,纳米光催化技术已成为当前社会最先进的空气净化技术。对纳米光催化技术进行分析与研究,充分了解其在大气污染治理中的应用,有利于解决我国严重的.雾霾问题,优化人们的生活环境,促进经济的快速发展。

一、纳米光催化技术理论

太阳能作为“取之不尽,用之不竭”的清洁能源之一,在能源短缺和环境污染日趋严重的今天,其有效利用显得尤为重要。而光催化污染物降解技术既能充分利用太阳能,又能解决大气污染物的处理难题。纳米光催化技术作为一种新型的大气污染物治理方法,在大气污染控制方面具有巨大的应用潜力。与传统的物理吸附法(活性炭)相比,利用纳米光催化技术净化空气具有以下优势:催化降解反应可以在常温常压下进行;操作简便;在太阳光的激发下,能有效去除大气中的污染物如NOx和VOCs,不会造成二次污染。

光催化技术理论主要基于“Fu-jishima-Honda”效应,20世纪70年代后期,Frank和Bard关于水中氰化物在TiO2表面的光分解研究及Carey等关于多氯联苯在TiO2紫外光下的降解研究,极大推动了光催化技术在环境污染治理方面的研究。半导体材料的催化氧化机理如下:当能量大于禁带宽度的光照射半导体催化剂时,价带(va-lenceband,VB)上的电子被激发,跃过禁带进入导带(conductionband,CB),而在价带上产生与电子()对应的空穴(),即产生自由电子-空穴对,活泼的电子、空穴在电场作用下可以分别从半导体的导带、价带迁移至半导体/吸附物界面,而且跃过界面,使被吸附物还原和氧化;同时也存在着电子、空穴的复合。价带空穴()将吸附的H2O氧化为羟基自由基(),导带电子()将空气中的O2还原为超氧自由基()。这两个自由基(),是降解污染物的关键活性基团。其反应原理如下:

二、纳米光催化技术的实际应用

纳米光催化技术在大气污染治理中的应用比较广泛,TiO2作为应用效果较好的光催化剂,具有较好的抗酸碱性、耐光腐蚀性,其化学性质稳定性较好,来源丰富,能源较大,具有产生的光生电子和空穴的电势电位较高等优势。但是,在实际的纳米光催化技术应用过程中,容易受到催化剂、有机物浓度的影响。因此,在大气污染治理过程中,相关人员应重视这些因素对光催化技术的影响。

(一)催化剂对纳米光催化技术的影响。纳米光催化技术的原理,是利用催化剂净化大气的。在反应过程中,催化剂的表面积、粒径等等,都会影响纳米光催化反应。如:当催化剂的粒径不断缩小时,溶液中的单位质量粒子就会增多,虽然光的吸附效率有所增加,但是,光吸收不易饱和;当催化剂系统的表面积增加时,就意味着催化剂参加反应的面积增大,有利于催化反应的进行,反之,则不利于催化反应的进行。另外,催化剂的表面羟基及混晶效应,也是影响纳米光催化反应的另一因素。

(二)光源与光强对大气污染的影响。纳米光催化技术常用的光源有黑光灯、高低压汞灯、紫外灯、杀菌灯等,波长在200-400nm的范围内。一般情况下,在纳米光催化反应过程中,其光的强度越强,催化反应速度就会逐渐趋于常数,但是,光量子效率则会随着光强度的变化而变化。此外,PH值不同,外加助催化剂及无机盐等等,在一定程度上也会影响纳米光催化技术的反应。

三、纳米光催化大气污染控制技术与其他技术的联用

(一)室内污染控制与通风技术。目前常用室内环境净化与通风技术有主动式和被动式2种。前者是将室内环境净化装置与机械通风系统有机结合起来成为一个整体,而后者采用空气净化过滤器结合自然通风系统。这两种技术均涉及高效通风技术,前者主要针对外源性污染,可采用高效低阻过滤的方式;而后者主要针对内源式污染,比较有效的方式为各种室内净化技术。目前主要通风方式包括混合通风、置换通风和个性化送风。混合通风和置换通风均以营造室内可感风环境为目的,若将空调设定温度调高必然会引起室内人员热舒适性的降低;个性化送风由于其实际使用中制约较多,在实际工程中较少。

(二)过滤技术。过滤技术主要包括纳米纤维过滤技术、光催化纤维过滤技术、膜过滤技术。纳米纤维过滤技术具有一定梯度结构的复合过滤材料可大大提高过滤性能,已用于室内空气净化、水体有机物净化等领域,有望实现大规模工程化应用;纳米光催化技术是一种新型的处理大气污染物的方法,在大气污染控制方面具有巨大的应用潜力。

四、结语

在大气污染治理过程中,单独利用纳米光催化技术的效果并不是特别明显,因此,在治理大气污染过程中,相关人员应将纳米光催化技术与其他先进的大气净化技术进行有效结合,提高大气污染治理效果,保证人们生活健康。

参考文献:

[1]曹军骥,黄宇.纳米光催化技术在大气污染治理中的应用[J].科技导报,2016,17:64-71.

[2]王韶昱.光催化技术在室内空气净化器中的应用研究[D].浙江大学,2013.

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牛人帮你解读催化方面的杂志(对大家投稿很有帮助)lichao5263我对Topics in Catalysis和Catalysis Today杂志感兴趣。现在我已经在Topics in Catalysis实现零的突破,期望在不久的将来也能在Catalysis Today上发表文章。这两本杂志发表会议专辑、祝寿专辑和专题文集。也就是说参加某些会议,比如北美催化学会、美国化学会、国际均相-多相催化关系会议等,有可能有会议论文可以发。一般,有名人物的邀请报告大会报告发表在Topics in Catalysis、Catalysis Today杂志上,其它百余篇口头报告和墙报发表在Studies in SurfaceScience and Catalysis上,甚至没有地方发表。能轮到发表是好事情,但是这些专辑的缺点是发表前的等待时间非常久,至少一两年。因为只要有一个人投稿比较慢,别人都得等他。所以很多人选择写那种“自由体”文章,即用点已经发表的旧数据,用点没有发表过的不能独立成文的废数据,用点以后即将发表的新数据“凑”成一篇文章。论档次么,个人感觉Topics in Catalysis比Catalysis Today更好一点,因为前者选择文章更精,是个贵族杂志,很多有名的人都在上面发文章,而且档次不高的学术会议也包不到Topics in Catalysis发表会议论文专辑。Topics in Catalysis上各种类型的文章都有的。有的象典型的科研论文,有的象Accounts,有的是“自由体”文章。和发表在Applied Catalysis上的文章相比,Topics in Catalysis上的文章更具有自由度,更加随便一点。有的文章虽然报道了部分新的数据,但是连实验部分也没有的:原来,新的实验是塞到小综述里面,作为小综述来讲的。有的文章实验结果部分和发表在其它催化杂志上的结果部分没有多少区别,只是在Introduction部分讲了很多背景知识,用了一些时髦的卡通图说明大气环境污染的途径,说明这一个领域发表文章数目的柱状图,这显然是把开会时秀的图也用上了。这在其它严肃催化杂志上是不可以的。还有的文章要么纯粹讲催化剂量子化学结构模型,要么用某种单一的仪器进行表征,要么综述文献,要么单一地讲沸石分子筛的合成,连活性曲线也没有的。而Catalysis Today上很多文章介绍最新实验的居多。但有的专辑比较偏,比如介绍反应器的文章,介绍等离子体在催化中应用的文章。Catalysis Letters虽然名字叫“催化快报”,但是其实文章长度的自由度比较大,从3页到15页都有的。一般要求6页,但是我也看到有的文章看起来象是被Journal of Catalysis退稿了才发表在Catalysis Letters。个人感觉Catalysis Letters发表的文章良琇不齐,有的差的文章只相当于催化学报上文章的水平。大部分文章具有一定新颖性,但是做实验并不全面。好比说有的文章就只有动力学曲线,有的有机催化的文章只用表告诉读者什么反应多少产率,有的文章催化剂表征也没有的。Applied Catalysis A: General更适合发表报道新催化剂用于和工业生产有关的反应,如费-托合成、加氢脱硫水气变换、蒸气重整、烷基化。一个目前正在热起来的方向为固体催化剂的有机催化,如精细化学品的选择氧化、手性催化等。大体上,如果作者能在文章中说最近某化学公司公开了某反应的流程,但是对催化剂配方没有详细报道,本文详细研究这个反应,这样就能引起读者的兴趣。有时Applied Catalysis A: General还报道改性的中孔分子筛和复合氧化物的催化。仔细阅读了2007年1月27日的Applied Catalysis A: General,发现里面的文章很多上是没有专门的讨论部分的。大体上,典型的文风是这样的:报道一个有工业应用价值反应的新催化剂,测试了不同条件下催化剂的效果,运用各种仪器进行表征,并进行初步解释。Journal of Molecular Catalysis A: Chemical和Applied Catalysis A: General具有同质性,区别是Journal of Molecular Catalysis A: Chemical更多发表均相催化、金属有机催化.鼓励的方向是离子液催化、超临界催化、emulsion催化。这里面发表的多相催化的文章和在Applied Catalysis A: General上发表的文章没有非常大的区别,细微的差别就是如果反应是别人不感兴趣的探针反应,如异丙苯裂解、异丙醇脱水,更适合Journal of Molecular Catalysis A: Chemical。固载型的均相催化剂的催化也适合Journal of Molecular Catalysis A: Chemical。如果只是报道催化剂合成,没有报道反应活性的文章不适合Journal of Molecular Catalysis A: Chemical。现在做光催化非常热门,很多文章泛滥,投Applied Catalysis B: Environmental投不中的光催化文章可以考虑送Journal of Molecular Catalysis A: Chemical。总体感觉Journal of Molecular Catalysis A: Chemical比较朴素,发表普通的文章。最近一年该编辑部修改了办刊方向,更加强调机理研究,不欢迎纯粹催化剂制备和表征(而没有详细反应)的文章,想必投稿更困难,每期发表的稿件也少了很多。Applied Catalysis B: Environmental主要发表环境催化,如汽车尾气催化、臭氧分解、氯化有机物催化燃烧、污染水的湿氧化、光催化、加氢脱氯等。Catalysis Communications我从来没有投过。要求是最多只能引35篇文献,图不能超过5章,没有Supporting Information。Journal of Catalysis是催化类最好的杂志,也是名流经常出没的杂志。浏览每一期杂志,发现上面经常出没的都是一些大头,比如Iglesia、Lercher、Baiker、De Vos、Jacobs、Corma、Niemantsverdriet、Davis、Li等人。一般无名小辈发表文章非常困难。不过最近该杂志也有不少中国人名字在那里出没。通过阅读一些最新文献,发现现在Journal of Catalysis固然保持一种工作非常细致的传统,一个新的动向是更加强调新颖性。比如有的材料工作者用材料学的方法合成出各种形状的CeO2,测其催化活性;有的材料工作者用材料方法把金属颗粒包在沸石“胶囊”里面达到特定的催化目的;有的催化工作者用emulsion介质做手性催化;有的催化工作者研究了金催化剂的别人从来没有报道过的有机催化反应,拓宽了金催化剂的应用;有的催化工作者说金块也有催化活性的,打破了以前的成见。以上这些就是创新性。这些文章的数据未必很多,但是具有创新性,也一样能发表。并且这类文章比较general,语言通俗易懂,适合大众口味,有点向JACS的长文章的风格靠拢。可以说,大概有些Journal of Catalysis研究简报的文章就是投Angew Chemie投不中才发Journal of Catalysis研究简报的,具有一定的创新性,否则审稿人就要说你可以投Catalysis Letters的。至于长文章,光催化效果好,只有几条活性曲线,是投不中那个杂志的。一般,要刻苦工作一年才能出篇Journal of Catalysis长文章。

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中英文都可以刊名称:CHINESE JOURNAL OF CATALYSIS期刊缩写:CHINESE J CATAL中文名称:催化学报发行国家:中国出版社:Elsevier Science出版社影响因子(IF):(期刊主页介绍为,中国科学技术信息研究)期刊主页:简介: ISSN: 0253-9837,本刊开辟有研究快讯、研究论文和综述等栏目。内容主要包括多相催化、均相络合催化、生物催化、光催化、电催化、表面化学、催化动力学以及有关边缘学科的理论和应用的研究成果。 根据美国汤森路透(Thomson Reuters)2012年6月29日公布的2011年度《期刊引证报告》(Journal Citation Reports, JCR),《催化学报》2011年SCI影响因子首次突破, 达到, 总被引频次为1529, 5年影响因子为. 其中, 影响因子和5年影响因子均位居SCI收录的中文化学类期刊第1名, 也是历年来我国中文化学类期刊SCI影响因子的最高值. 这表明,《催化学报》正在被越来越多的国内外同行阅读和参考, 该刊在国际学术交流中的作用进一步提高. 《催化学报》取得的成绩离不开广大作者、审稿专家和读者多年来的大力支持和帮助,在此向您表示衷心感谢!英文文章为选择部分高质量的中文稿要求作者翻译,在爱思维尔出版社的网上刊出,内容跟中文版一样。目的是提高催化学报的国际影响力。2006年本刊与Elsevier合作在ScienceDirect网络平台上出版《催化学报》英文电子版期刊《Chinese Journal of Catalysis》. 旨在促进国内外催化领域的学术交流,进一步扩大中国催化研究在国际上的影响力. 该英文版期刊与中文版期刊同步出版,其文章由本刊编委会从中文版中挑选并由作者进行翻译. 英文版期刊中文章的引用信息与中文版期刊中的同一篇文章完全相同.

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光催化论文文献

第一作者:Jingrun Ran, Hongping Zhang, Sijia Fu

通讯作者: 乔世璋

通讯单位:澳大利亚阿德莱德大学

论文DOI:

全文速览

高性能、低成本的光催化剂是实现大规模太阳能制氢的关键。本文报告了一种液体剥离方法来制备 NiPS3 超薄纳米片。该纳米片可作为一种多功能平台,能够极大地改善各种光催化剂(包括 TiO2、CdS、In2ZnS4 和 C3N4)上的光催化产氢性能。与纯 CdS 相比,NiPS3/CdS 异质结具有最高的改进因子(~1,667%),实现了极高的可见光诱导制氢速率(13,600 μmol h-1g-1)。这种更好的性能归因于强关联的 NiPS3/CdS 界面确保了有效的电子-空穴解离/传输;以及 NiPS3超薄纳米片上丰富的原子级边缘 P/S 位点和活化的S 位点,促进了氢的析出。这些发现通过最先进的表征和理论计算来证明。该工作首次证明了金属磷硫属化物可作为一个通用平台的巨大潜力,能极大地提高不同光催化剂的性能。

背景介绍

不可再生化石燃料的大量消耗导致全球能源短缺、环境污染和气候变化。因此,寻找可再生、清洁和无碳的能源至关重要。太阳能光催化水分解产氢 (H2) 被认为是一种有前途、廉价且环境友好的技术,其可利用阳光生产绿色 H2 燃料。然而,迄今为止开发的光催化剂效率低、稳定性差、价格高,严重制约了光催化工艺的大规模应用。因此,寻找高活性、稳定和廉价的光催化剂对于实现工业规模的太阳能制氢具有重要意义。高性能光催化剂的合理设计和制备,不仅需要从原子级尺度理解结构/组成-活性关系,还需要精确而深刻地理解光催化剂中的光生电子-空穴的动力学和热力学。结合原子分辨率像差校正扫描透射电子显微镜 (AC-STEM) 和理论计算,研究人员可以提供关于光催化剂的结构/组成-活性关系的原子级阐释。特别是,通过上述方法可以准确地揭示光催化剂中存在的各种原子级反应位点,例如单原子、边缘位点和缺陷。另一方面,光生电子和空穴的分离/迁移在确定整体光催化性能方面起着关键作用。因此,必须采用各种先进的表征,例如超快瞬态吸收光谱 (TAS)、瞬态表面光电压 (SPV) 光谱、瞬态光致发光 (PL) 光谱和原位 X 射线光电子能谱 (XPS),对光生电子/空穴的动力学和热力学进行时间分辨研究,特别是在光催化剂表面。此外,将上述两种策略结合起来,同时评估光催化剂的原子级结构/组成-性能关系和时间分辨电荷载流子分离/转移机制,是具有重要意义的。

图文解析

图1. NiPS3 UNS的理论预测、表征和应用。a NiPS3 单层 (100) 边缘的 HER 活性 P、S2 和 S3 位点。b NiPS3单层 (010) 边缘的 HER 活性 S 位点。c 在 NiPS3单层的 (1-30) 边缘处的 HER 活性 P1、S2、S3 和 S8 位点。d 在 NiPS3单层的 (100) 边缘、(010) 边缘或 (1-30) 边缘的活性位点上,遵循 Volmer-Heyrovsky 路径的 HER 吉布斯自由能图。e 在NiPS3 单层的 (100) 或(1-30) 边缘的活性位点上,遵循 Volmer-Tafel 路径的 HER 吉布斯自由能图。NiPS3 UNS 的 f 基面和 g 边缘的原子分辨率HAADF-STEM 图像。h NiPS3 UNS 的(基于同步加速器的)Ni L2,3-edge XANES。i TiO2、NiPS3/TiO2、CdS、NiPS3/CdS、In2ZnS4、NiPS3/In2ZnS4、C3N4和 NiPS3/C3N4在约 vol% 三乙醇胺水溶液中的光催化产氢速率。

图 2. 的形貌、微观结构和化学成分。a TEM 图像和 b HRTEM 图像。在 N 中,c NiPS3 UNSs 和 d CdS NPs的原子分辨率 HAADF-STEM 图像。e 的EDX 光谱。f 的 Ni L2,3-edge EELS 光谱。g 的 HAADF-STEM 图像,和 中 h Cd、i S、j Ni 和 k P 元素的相应元素mapping图像。注意:将不同体积的 NiPS3 UNSs 乙醇溶液(、、 和  ml)分别添加到研钵中,在室温下通过机械研磨与 50 mg CdS NPs 复合。所得的光催化剂分别标记为 、、 和 。纯 CdS NPs 表示为。

图 3. NiPS3/CdS 系统中的强电子相互作用。a NiPS3UNS、 和 的高分辨率Ni 2p XPS 光谱。、 和 的基于同步加速器的S L-edge XANES。c NiPS3 UNS 和 的 Ni L2,3-edge EELS 光谱。d CdS(200)晶面和e NiPS3(002)晶面沿z轴方向的平均电位分布。f NiPS3/CdS系统的微分电荷密度图。金色和青色等值面分别表示净电子积累和耗尽区域。考虑到在 17 vol% 三乙醇胺水溶液中的溶剂化效应,计算了功函数和微分电荷密度图。

图 4. NiPS3/CdS体系的光催化产氢活性和载流子动力学。a 在~ vol% 三乙醇胺水溶液中使用可见光照射(λ > 400 nm)的、、、、 和 NiPS3UNSs 的光催化产氢速率。 和 的b稳态和 c 瞬态 PL 光谱。c 插图显示了 和 的拟合电荷寿命。用 400 nm 激光脉冲激发后,乙醇溶液中 d 和 e 的二维伪彩色 TA 光谱。f 和 g 在不同泵-探针延迟时间下的 TA 光谱。h 和 的归一化衰减动力学和拟合线,基于约 516 和约 514 nm 处的GSB 峰。i 和 的归一化衰减动力学和拟合线,基于 ~480 和 ~474nm 处的ESA 峰。

图 5. NiPS3/CdS 系统中的电荷载流子动力学。 和 的a瞬态和 b 稳态 SPV 光谱。c 在黑暗和光照下进行的 的 CPD 测试。NiPS3UNSs 的高分辨率 d Ni 2p、e P 2p 和 f S 2p XPS 光谱,分别在光照打开和关闭的情况下测量。的高分辨率g Ni 2p、h Cd 3d 和 i S 2p XPS光谱,分别在光照打开和关闭的情况下测量。

图 6. NiPS3/CdS体系的表面催化反应和光吸收。a  M KOH 水溶液中,、、NiPS3UNSs 和 20 wt% Pt/C 的电化学 HER 活性。b NiPS3/CdS 的俯视原子结构,显示了 Ni、P 和 S 位点。c 在 NiPS3/CdS 体系中的NiPS3 基面的 Ni、P 和 S 位点上,遵循 Volmer-Heyrovsky 路径计算的 HER 自由能图。d 在NiPS3/CdS体系中的NiPS3 基面的Ni、P和S位点上,遵循 Volmer-Tafel途径计算的HER自由能图。e 、、、 和 的 UV-Vis 漫反射光谱。f 分别在氙灯照射 (λ > 400 nm) 和630-nm LED 下,在约 vol% 三乙醇胺水溶液中测量 的光催化产氢速率。考虑到 17 vol% 三乙醇胺水溶液中的溶剂化效应,进行了所有的Gibbs 自由能计算。

图 7. NiPS3/CdS体系中的光催化产氢机理示意图。在NiPS3/CdS体系中,可见光激发(λ > 400 nm)、光生电子和空穴的分离/迁移、以及表面催化反应的示意图。

总结与展望

基于上述结果,本文首次报道了一种简便的液体剥离技术,来合成具有超薄厚度(~ nm)的2D NiPS3。合成后的 NiPS3 UNS 可作为通用平台,用于提高各种光催化剂(包括TiO2, CdS, In2ZnS4 和 C3N4)的光驱动产氢性能。与原始 CdS相比,所制备的 NiPS3/CdS 复合物显示出最高的光催化产氢 (H2) 活性(13,600 μmol h-1 g-1),最大增强因子约为 1667%。NiPS3/CdS 的性能大幅提升有两个原因:(1)NiPS3 UNS 和 CdS NPs 之间的电子耦合界面明显促进了电荷载流子的分离/传输。特别是,光生空穴向 CdS NPs 表面的传输显著增强,这是由牺牲电子供体三乙醇胺收集的。因此,CdS NPs 上剩余的光生电子可以有效地迁移到 NiPS3 UNSs 以产生 H2;(2) 在NiPS3 UNSs中,大量的原子级P/S边缘位点和活化的S位点极大地促进了H2的析出反应。这些发现得到了理论计算和高级表征的支持,例如原子分辨率 AC-STEM、瞬态 PL 光谱、瞬态SPV 光谱、超快 TAS 和原位 XPS。该研究不仅展示了 MPCx 家族作为一个通用平台的巨大潜力,可用于极大地提高各种半导体光催化剂的光催化产氢活性,更重要的是,通过了解光催化中的原子级结构/组成-活性相关性和电子-空穴动力学/热力学,实现了光催化剂的合理设计/制备。

photocatalysis and related surface phenomena(二氧化钛光催化及相关表面现象)作者: Fujishima, Akira; Zhang, Xintong; Tryk, Donald SCIENCE REPORTS 卷: 63 期: 12 页: 515-582 出版年: DEC 15 photocatalysis of naproxen: Effect of the water matrix, anions and diclofenac on degradation rates.(萘普生的TiO2光催化:水基质的作用,对阴离子和双氯芬酸的降解率)作者: Kanakaraju, Devagi; Motti, Cherie A; Glass, Beverley D; 等.Chemosphere 卷: 139 页: 579-88 出版年: 2015-Nov (Epub 2015 Sep 01) photocatalysis: A historical overview and future prospects.(二氧化钛光催化:一个历史的概述和未来前景)作者: Hashimoto, K; Irie, H; Fujishima, AJAPANESE JOURNAL OF APPLIED PHYSICS PART 1-REGULAR PAPERS BRIEF COMMUNICATIONS & REVIEW PAPERS 卷: 44 期: 12 页: 8269-8285 出版年: DEC surface science perspective on TiO2 photocatalysis(二氧化钛光催化的表面科学研究)作者: Henderson, Michael SCIENCE REPORTS 卷: 66 期: 6-7 页: 185-297 出版年: JUN 15 2011

发1篇 氮氟掺杂二氧化钛光催化微囊藻毒素 (如有需要可以帮翻译一部分 此类文章在线翻译一般不准) 还有部分无法发出,把邮箱留下,我发给你。题目:Visible light-activated N-F-codoped TiO2 nanoparticles for the photocatalytic degradation of microcystin-LR in water正文:1. IntroductionThe development of nanotechnology for the synthesis ofnanomaterials is providing unprecedented opportunities to dealwith emerging environmental problems associated with watercontamination along with worldwide energy-related concerns [1].Currently, advanced oxidation technologies (AOTs) and nanotechnologies(AONs) have been extensively investigated for thedestruction of toxic and recalcitrant organic compounds andinactivation of microorganisms in water and air [2–12]. Titaniumdioxide (TiO2), a well-known semiconductor with photocatalyticproperties, is a widely used AON for water and air remediation [6–10]. It has proven to be highly effective in the nonselectivedegradation of organic contaminants due to high decompositionand mineralization rates. However, conventional TiO2 requiresultraviolet (UV) radiation (l < 400 nm) to overcome its wide bandgap energy ( eV for anatase phase) for photocatalyticactivation [4,11]. This is a technological limitation when aimingat implementation of large scale sustainable technologies withrenewable energy sources such as solar light, since UV radiationaccounts only for 5% of the total solar spectrum compared to thevisible region (45%) [12,13]. Several attempts have been directedtowards the development of modified TiO2 with visible lightresponse by dye sensitization, metal (Fe, Co, Ag) [14,15] andnonmental (N, F, C, S) [4,16–23] doping of the catalyst to reduceTiO2 band gab energy requirements for photocatalytic some metal doping approaches, the resulting visible lightphotocatalytic activity has some drawbacks including increase inthe carrier-recombination centers (electron–hole pair speciesgenerated after photo-excitation of the catalyst) and low thermalstability of the modified material [14]. Moreover, metal leachingand possible toxicity diminish the potential of employing metaldopedTiO2 for drinking and wastewater treatment applications. Amore successful approach involves nonmetal doping of doping of TiO2 for visible-light driven photocatalysisrevealed band gap narrowing from the mixing of nitrogen 2pstates with oxygen 2p states on the top of the valence band atsubstitutional lattice sites in the form of nitride (Ti–N) oroxynitride (Ti–O–N). A different arrangement is the formation ofoxyanion species at the interstitial lattice sites creating localizedintergap states [24]. Both configurations make it possible to shiftthe optical absorption towards visible light, thus, allowingphotocatalytic activity in the visible region [11,22,23]. Fluorinedoping is also effective to induce modifications of the electronicstructure of TiO2 by the creation of surface oxygen vacancies due tocharge compensation between F and Ti4+ but without producing asignificant change in the optical absorption of TiO2 [21]. Moreover,codoping of TiO2 with nitrogen and fluorine has demonstrated highphotocatalytic activity in the visible region with beneficial effectsinduced by both dopants [25–27]. Huang et al. confirmed strongvisible-light absorption and high photocatalytic activity of N-FTiO2for p-chlorophenol and Rhodamine B degradation undervisible light irradiation [26]. Xie et al. effectively decomposedmethyl orange with visible light-induced N-F-TiO2 photocatalyst[27]. Both attributed their findings to the synergistic effect ofnitrogen and fluorine addition to nonmetal doping, structural properties of TiO2 areof significant importance to enhance its physicochemical propertiesand photocatalytic response. For instance, the use of self-assemblysurfactant-based sol–gel methods has been reported as an effectiveapproach to tailor-design the structural properties of TiO2 nanoparticlesand films from molecular precursors [6,8–10]. Thehydrocarbon surfactant is used as pore directing agent and tocontrol the hydrolysis and condensation rates of the titaniumprecursor in the sol formulation. This method has the capacity toyieldtailor-designedTiO2withhighsurface area,highporosity, smallcrystal size with narrow pore size distribution and high photocatalyticactivity under UV [8–10] and visible light irradiation [4].One of the aims of this work is to develop highly efficient N-FcodopedTiO2 nanoparticles with enhanced structural propertiesand high photocatalytic activity under visible light irradiationusing a novel sol–gel route employing a nonionic fluorosurfactantas pore directing agent and fluorine dopant and ethylenediamineas nitrogen source. Fluorosurfactants or fluorinated surfactants,have been used mainly as antistatic, antifogging and wettingagents, and paint coating additives [28]. Only recent studies havefocused on the use of fluorinated surfactants as pore template formesoporous silica materials [29–32], signifying a great potentialfor novel ceramic second aim of this work is to focus on the application ofsuch nanoparticles in engineered water treatment processes forthe destruction of environmental contaminants of worldwideconcern. Drinking water treatment plants are facing moreprevalent occurrence of cyanobacterial harmful algae blooms(Cyano-HABs) and the release of their toxins in their water toxins are considered a serious health risk due to their highsolubility in water, toxicity (., hepatotoxicity, neurotoxicity, andcarcinogenicity) and chemical stability. Among them, microcystin-LR (MC-LR) is one of the most commonly found cyanotoxins inCyano-HABs and the most toxic derivative of the group ofmicrocystins [33]. Conventional TiO2 has been proven to beeffective in the treatment of MC-LR under UV radiation [34,35].Recent work demonstrated high degradation rates of MC-LR withnitrogen-doped TiO2 nanoparticles [4]. In this study, we presentresults on the destruction of MC-LR with N-F-TiO2 nanoparticlesunder visible light . . Synthesis of visible light-activated TiO2 nanoparticlesTo prepare the modified sol–gel solution, a nonionic fluorosurfactant(Zonyl FS-300 (FS), 50% solids in H2O, RfCH2CH2O(CH2CH2O)xH; Rf = F(CF2CF2)y where x = 14 and y = 3, Fluka), acting asboth pore directing agent and fluorine source, dissolved inisopropanol (i-PrOH), was used. Acetic acid (Fisher) was addedto maintain a low pH (). Before adding the titania precursor,anhydrous ethylenediamine (EDA, Fisher) was added in thesolution as nitrogen source. Then, titanium(IV) isopropoxide (TTIP,97%, Aldrich) was added dropwise under vigorous stirring andmore acetic acid was added for peptidization. The final sol obtainedwas transparent, homogeneous and stable after stirred overnightat room temperature. Afterwards, the sol was dried at roomtemperature for 24 h and then calcined in a multi-segmentprogrammable furnace (Paragon HT-22-D, Thermcraft) wherethe temperature was increased at a ramp rate of 60 8C/h to 100 8Cand maintained for 1 h. Then it was increased up to 400 8C underthe same ramp rate, maintained for 2 h and cooled down naturallyto finally obtain a yellowish powder. The FS:i-PrOH:aceticacid:EDA:TTIP molar ratio employed in the sol–gel for thepreparation of the denoted Particle 1 was , the i-PrOH/EDA molar ratio was and 14 forParticles 2, and 3, respectively. Nitrogen-doped TiO2 (Particle 4)and fluorine-doped TiO2 (Particle 5) where synthesized without FSand EDA, respectively, maintaining the same final volume by theaddition of more isopropanol. Reference TiO2 was synthesizedusing the same procedure but without the addition of nitrogen andfluorine sources. The synthesized nanoparticles were comparedwith Kronos vlp 7000, a commercially available visible lightactivatedTiO2 photocatalyst (Kronos International Inc., D-51373).. Characterization of synthesized TiO2An X-ray diffraction (XRD) analysis was performed with aKristalloflex D500 diffractometer (Siemens) using Cu Ka(l = ˚ ) radiation, to study the crystal structure andcrystallinity of the TiO2 nanoparticles. The Brunauer–Emmett–Teller (BET) surface area, pore volume, porosity, Barret–Joyner–Halenda (BJH) pore size and distribution (based on nitrogenadsorption and desorption isotherms) were determined by Tristar300 (Micromeritics) porosimeter analyzer. The samples werepurged with nitrogen gas for 2 h at 150 8C using Flow prep 060(Micromeritics). A high resolution-transmission electron microscope(HR-TEM) with field emission gun at 200 kV was employedto obtain crystal size and crystal structure at the nanoscale. Thesamples in ethanol were dispersed using an ultrasonicator (2510RDH,Bransonic) for 15 min and fixed on a carbon-coated copper grid(LC200-Cu, EMS). The particle morphology was characterized by anenvironmental scanning electron microscope (ESEM, Philips XL 30ESEM-FEG) at an accelerating voltage of 30 kV. The point of zerocharge (PZC) was measured using a Zetasizer (Malvern Instruments).The fine elemental composition and electronic structurewas determined with an X-ray photoelectron spectroscope (XPS,PerkinElmer Model 5300) with Mg Ka X-rays at a takeoff angle of458 and vacuum pressure of 108 to 109 Torr. The bindingenergies were calibrated with respect to C1s core level peak eV. To investigate the optical band gap of the synthesizedTiO2 nanoparticles, the UV–vis absorption spectra were obtainedwith a UV–vis spectrophotometer (Shimadzu 2501 PC) mountedwith an integrating sphere accessory (ISR1200) using BaSO4 asreference . Photocatalytic evaluation with microcystin-LR under visible lightThe photocatalytic activity of the synthesized TiO2 nanoparticleswas evaluated for the degradation of MC-LR. A borosilicatevessel (. cm) was employed as photocatalytic reactor. Anaqueous solution, previously adjusted at the desired pH withH2SO4 or NaOH without any buffer, was spiked with an aliquot ofMC-LR standard (Calbiochem Cat #. 475815) to achieve an initialconcentration of mg/L. A solution with TiO2 nanoparticleswas dispersed using an ultrasonicator (2510R-DH, Bransonic) for 24 hand transferred to the reactor containing MC-LR for a final volumesolution of 10 ml. The reactor was completely sealed and mixed tominimize mass transfer limitations. Two 15W fluorescent lamps(Cole-Parmer) mounted with UV block filter (UV420, Opticology) toeliminate spectral range below 420 nm were employed to irradiatethe reactors. The intensity of the radiation was below the detectionlimit when employing an IL 1700 radiometer (International Light)with a 365 nm sensor. The light intensity was determined using abroadband radiant power meter (Newport Corporation) for a totalvisible light intensity of 105Wcm2. During irradiation, a fanwas positioned near the reactor to cool it down. Sampling was done atspecific periods of time and the samples were quenched withmethanol to stop any further reaction, filtered (L815, Whatman) toremove the suspended nanoparticles, transferred to ml glassinserts and placed in sample vials. MC-LR samples were analyzed byliquid chromatography (LC, Agilent Series 1100) equipped with aphotodiode array detector set at 238 nm under isocratic conditions:60% (v/v) of trifluoroacetic acid (TFA) in MilliQ water and 40%(v/v) of TFA in acetonitrile with a flow rate of 1 ml/ column employed was a C18 Discovery (Supelco) column( mm 150 mm, 3 mm particle size) kept at 40 8C with aninjection volume of 50 ml [7]. The handling of the toxin must bedone with extreme care since it is highly toxic and irritant if , all the experiments were conducted in an AdvanceSterilchemgard III Class II biological safety cabinet (Baker Company,Sanford, ME) with full exhaust.

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