煤中有害元素的研究论文

摘 要 本文简要综述了煤中汞的分布规律、赋存状态、成因及燃烧过程中迁移转化和对环境的影响。

任德贻煤岩学和煤地球化学论文选辑

汞是人类无需的有害元素。煤燃烧是大气中汞污染的重要来源之一［1］。汞蒸汽有毒，元素汞在厌氧甲烷合成细菌作用下可以转化为毒性更强的甲基汞［2］。近年来煤燃烧产生的汞对环境污染已引起世界许多国家的高度重视。汞是煤中潜在毒害微量元素中关注最多的元素之一［3，4］。

一、煤中汞的分布

任德贻等分析认为，中国煤中汞几何均值为μg/g，高于美国煤和世界煤［5］。

张军营根据现有资料及自己测试结果，得出中国煤中汞含量高于世界煤，但并非高于美国煤。中国煤中汞含量分布很不均匀，东北、内蒙、山西等煤中汞含量比较低，向西南到贵州、云南汞含量增加，煤中汞有自北向南增加的趋势(表1)［6－8］。中国煤中汞含量最高区主要分布于贵州黔西断陷区，区内晚二叠世煤中汞含量算术均值为μg/g，晚三叠世煤中汞含量算术均值为μg/g［9］。Belkin等在区内兴仁煤中发现含汞高达55μg/g［10］。

表1 煤中汞含量

二、煤中汞的赋存状态

由于汞的易挥发性及煤中低含量(通常<μg/g)给汞的赋存状态研究带来一定的困难。Finkelman［11］用浮沉实验及单矿物分析表明汞主要分布于无机组分中，并在煤中发现了含汞的硫化物和硒化物。Cahill和Shiley在煤中发现方铅矿中含汞。Dvornikov提出煤中汞以下列三种形式存在:辰砂、金属汞和有机汞化合物［12］。但大部分汞以固溶物形式分布于黄铁矿中［7～13］，尤其是后期成因的黄铁矿中［11］。笔者在分析黔西南煤中不同成因的黄铁矿中汞的分布更证实了这一点。黔西南低温热液成因的黄铁矿中汞含量比同生结核状黄铁矿中汞含量高的多，黄铁矿中汞的分布具明显的不均匀性，煤层中局部黄铁矿中汞含量大于150μg/g［9］。

赵峰华［14］用逐级化学提取分析煤中汞的赋存状态，水溶态和可交换态占～，碳酸盐和氧化物态占0～，腐植酸和富里酸结合态占0～，有机态占0～，进入矿物晶格的汞占0～，不同煤中变化很大。冯新斌等［8］也用此方法分析贵州煤中汞的赋存状态，水溶态、可交换态、碳酸盐及氧化物表面结合态的含量都很低，煤中绝大部分汞(平均)赋存于被硝酸浸取的物相中，主要是黄铁矿。张军营分析贵州煤，水溶态和可交换态汞占～，含量较高与煤氧化有关，有机态汞仅个别样品中检到，硫化物结合态汞含量较高。

煤中汞主要以固溶物分布于黄铁矿中，也可能有部分微细的独立汞矿物分布于黄铁矿和有机组分中，真正与煤大分子结合的有机汞的存在目前仍缺乏有力的证据。

三、煤中汞的成因

汞在地壳中总储量达1600亿t，但整个地壳中汞呈稀散状态。汞是稀有的分散元素，地壳中汞含量平均为77ng/g，煤中汞含量相对富集。不同植物中汞含量差别很大，陆生植物中汞含量为～μg/g，水生和湿地植物中汞含量为<～μg/g，浮游生物中汞含量为～μg/g，淡水藻中汞含量为～25μg/g，海洋藻类中汞含量为～20μg/g，苔藓植物中汞含量为～13500μg/g［15］。因此不同的成煤植物形成的煤中汞含量有差别。由于汞的电离势高，高电离势决定了汞易变为原子的特性，因此汞易迁移，难富集。这样陆源物质不同对煤中汞含量变化影响，主要是影响泥炭沼泽介质中汞的浓度，从而影响泥炭沼泽中成煤植物中汞的含量，以及同生硫化物中汞的含量。后期地下水淋溶作用可使部分汞沉积于煤层裂隙的后生矿物中。周义平［7］分析云南煤，提出后期热液矿化引起部分煤中汞含量明显增高。笔者分析黔西南煤中汞时，发现低温热液是部分煤中汞的主要来源。周义平［7］提出煤中汞的成因类型:①陆源沉积型;②后期热液矿化型。张军营分析贵州黔西南地区煤中汞的成因，提出煤中汞富集的成因类型主要是低温热液矿化型和风化淋溶富集型［9］。

四、煤利用过程中汞的迁移转化

Nriagu和Pacyna［1］估算煤燃烧排放的汞量，火电工业排放155～542t/a，工业及民用燃煤排放495～2970t/a。汞极易挥发，Finkelman［16］认为汞在150℃开始挥发，分析Argonne煤时，煤550℃灰化，汞40%～75%挥发［17］，煤燃烧过程中大部分汞进入大气中。煤飞灰中富集汞，飞灰颗粒越细含汞量越高，90%以上的汞存在于<粒径的飞灰中［6］。层燃炉汞进入大气中占，飞灰中占。底灰中占，煤粉炉直接进入大气中汞含量更高，为。Swaine［18］分析澳大利亚煤，煤中汞含量为～μg/g，底灰中为<～μg/g，除尘器灰中(inlet)为～μg/g，平均μg/g，飞灰中(outlet)为～μg/g，平均为μg/g，也表明飞灰中明显富集汞。不同国家褐煤、烟煤飞灰中汞含量见表2、表3。

表2 烟煤飞灰中汞含量

(据Swaine，1995)

表3 褐煤飞灰中汞含量

(据Swaine，1995)

陈嘉春分析了不同炉型中汞的富集因子(表4)。粒度越细，汞的富集因子越高，进一步证明了飞灰中汞的分布特征。杨月娥对山西、甘肃、四川、内蒙、青海部分冲灰水中汞的含量进行了分析，范围为<～μg/L，均值为μg/L。谢建伦等分析烟尘中汞，平均含量为μg/g，范围在～μg/g(21个样品)［19］。

表4 不同炉型中汞的富集因子

烟气中汞包括气相汞和固相汞。有元素汞，亚汞(Hg2+2)和二价汞(Hg2+)。亚汞在烟气和大气中不稳定，无机Hg2+比较活泼，溶于水。有机Hg2+形成共价C-Hg键，也易挥发。Rizeq等［20］系统分析了煤在燃烧过程中煤中汞的转化。气相汞在<400℃温度下以HgCl2为主，>600℃温度以元素Hg为主，400～600℃，二者共存。此外在温度高于400℃以上，有少量HgO存在(见下图)。

图 不同温度下汞的形态

五、煤中汞对环境的影响

大气中汞的本底含量为1～10ng/m3。我国规定居民区大气汞的最高允许含量为300ng/m3。研究表明大气中汞的含量一直在增加。

日本城市大气中含汞10～15ng/m3，沿海工业城市为130～420ng/m3。美国城市大气中粒子状汞含量为30～210ng/m3，以蒸汽状态存在的汞为1～5ng/m3，大工业城市大气中总汞含量接近1000ng/m3［21］。

燃煤、燃油都是大气汞的主要来源。大气中汞随液相、固相沉降地面，进入水体和土壤中。汞蒸汽在有氧存在的水环境中会被氧化为Ⅱ价汞离子。汞(Ⅱ)在水溶液中能够与有机物质形成各种络合物和螯合物。环境中任何形式的汞均可在一定条件下转化为剧烈毒性的甲基汞，且易为生物所积累。甲基汞对巯基有高度的亲和性，能使含有半胱氨酸的蛋白质中毒。

由于汞极易挥发，煤燃烧过程中汞难以控制，而且进入环境中的汞会产生长期的危害，汞污染治理困难，主要是要控制其排放标准，因此应控制高汞煤的直接利用。

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Mercury in Coal and Its Effect on Environment Zhang Junying Ren Deyi Xu Dewei Zhao Fenghua

( China University of Mining and Technology，Beijing 100083)

Abstract: Recent studies indicate that the mercury in Chinese coal is higher than in world coal. The content of mercury in coal increases from north to south in China. In this paper，the current status of research on this subject is generalized from aspects such as: the distributions， the occurrences，the origin of mercury in coal，its fate and translation in coal combustion and its effect on the environment.

Key words: mercury; coal; distribution and occurrence; fate and translation; effect on environment

( 本文由张军营、任德贻、许德伟、赵峰华合著，原载《环境科学进展》，1999 年第 7 卷第3 期)

摘 要 煤中微量元素的富集受多种因素和多期作用控制，往往是多因素叠加的结果。文中对煤中有害微量元素富集的成因类型进行了初步探讨，根据煤中有害元素富集的主导因素，划分出 5 种煤中有害微量元素富集的成因类型: ①陆源富集型; ②沉积-生物作用富集型; ③岩浆-热液作用富集型; ④深大断裂-热液作用富集型; ⑤地下水作用富集型。对煤中有害微量元素的来源、运移、富集的地质地球化学背景进行深入研究，将有助于发展中国煤地球化学基础理论，也可为煤利用过程中的环境保护提供科学依据。

任德贻煤岩学和煤地球化学论文选辑

中国煤炭资源丰富，居世界前列。已探明的储量可供几百年使用，优于石油和天然气资源。近年，煤炭在我国一次性能源结构中的比例约占 75%。煤中赋存 60 多种微量元素，其中 Ge，Ga 和 V 等可作为伴生矿产加以利用; 而另一些微量元素，如 As，F，Cr 和 Hg 等则为有害元素或潜在有害元素，它们在储存堆放、运输、燃烧及加工利用过程中，可通过各种形式进入到大气、土壤和水域等环境中，从而造成污染。1997 年，燃煤所产生的以 SO2达 2346万 t，造成严重的环境污染。这种状况正引起人们的高度重视，各级政府亦制定了相应的政策以限制开采 ω( St) > 3% 的煤层，并制定了城市中排入大气的 SO2的标准。因此，根据各地区能源资源的配置，采用燃煤前的脱灰、脱硫的新技术，使其洁净化; 同时，又需要深入研究煤中硫及有害元素的含量、赋存状态、成因及分布规律，使资源、环境得以协调，使国民经济可持续发展。

煤中有害微量元素有22 种: Ag，As，Ba，Be，Cd，Co，Cl，Cu，Cr，F，Hg，Mn，Mo，Ni，Pb，Se，Sb，Th，Tl，U，V 和 Zn。其中 Be，Cd，Hg，Pb 和 Tl 为有毒元素，As，Be，Cd，Cr，Ni 和 Pb 为致癌元素。我国煤中有害元素的研究起步较晚，20 世纪 80 年代以来，才加强了对煤及其燃烧产物中有害元素的分布规律、赋存状态及对环境污染的研究。初步发现，全国煤中 Cr，F，Hg，Mo，Se，U 和 V 等元素含量均高于美国和世界煤中的平均值，As 在局部地区达异常高值。与发达国家相比，我国系统分析数据还很少，对有害元素的成因类型及地质背景研究也极少。

煤中微量元素的富集是受多种因素和多期作用控制的，往往是多因素叠加的结果。在成煤泥炭化作用阶段，陆源区母岩性质、沉积环境、成煤植物类型、微生物作用、气候和水文地质条件是主要控制因素。在煤化作用阶段，煤层顶板沉积成岩作用、微生物作用、构造作用、岩浆热液活动和地下水活动是主要的控制因素。当含煤盆地经过后期改造，煤层进入表生作用阶段时，风氧化作用也可以使煤中的微量元素进一步富集或淋失。

根据煤中有害元素富集的主导因素，可以初步区分出下列几种成因类型。

一、陆源富集型

陆源区母岩性质决定了泥炭沼泽古土壤中微量元素含量，在相当程度上也决定了成煤植物和泥炭沼泽介质中微量元素的含量。中小型含煤盆地由于距陆源区较近，陆源碎屑搬运距离较短，有时盆地沉降速率和充填速率较大，煤中异常高含量的微量元素与母岩中该元素的高含量相关性好，可作为陆源富集型的典型实例。以辽宁沈北煤田为例，沈北煤田中晚始新世褐煤中Cr，Ni，Zn，Cu和Co等潜在有害元素高度富集，其质量分数(ωB/10－6)的几何均值分别为，，，和，与我国各时代煤中这些元素的几何平均质量分数相比，分别高出倍，倍，倍，倍和倍。在各类岩浆岩中，基性岩的Cu和Zn含量最高，Cr，Ni和Co含量居第2位，仅次于超基性岩［1］。沈北含煤盆地的基岩为橄榄玄武岩，对不同风化程度的基岩分析显示，随着风化程度增高，其中Cr，Zn，Co，Ni等元素的质量分数不同程度的减少，意味着在表生带强氧化条件下，这些元素可从母岩中溶解出来，并进入聚煤盆地(表1)。

表 1 煤和橄榄玄武岩中有害元素 ICP-AES 分析结果

注:中国煤和沈北煤田煤中元素的质量分数为几何平均值;①较新鲜的，WI(风化指数，据邱家骧和林景仟，1991［2］)为;②中等风化的，WI为;③风化的，WI为。

聚煤盆地中常富含腐殖质，为了观察腐殖酸对母岩中微量元素的萃取作用，以蒸馏水和腐殖酸溶液作为介质，将橄榄玄武岩浸泡3个月，测定其中微量元素的含量(表2)，发现腐殖酸溶液比水有更强的萃取橄榄玄武岩中有害元素的能力，尤以Zn，Cu和Cr更为明显。由此可见，在富含腐殖质的聚煤盆地中，煤及煤层底板杂色泥岩等沉积岩中Cr，Ni，Zn，Cu，Co等潜在有害元素明显富集，主要与盆地陆源区母岩为橄榄玄武岩有关。

表 2 水和腐殖酸溶液萃取橄榄玄武岩中有害元素分析结果

辽宁北票侏罗纪煤富集Cr和Ni等有害元素，也与基底的玄武岩有关，同属此类型［3］。国外也不乏其例，Ruppert等(1996)发现塞尔维亚科索沃盆地褐煤中Ni的平均质量分数ω(Ni)为100×10－6，Cr平均质量分数ω(Cr)为58×10－6，主要因为陆源区是蛇纹岩和橄榄岩［4］;俄罗斯南乌拉尔盆地和车里雅宾斯克盆地煤中Cr和Ni含量较高，也与盆地周围广布基性岩和超基性岩有关［5］

云南西部新第三纪聚煤盆地的沉积基底大多为花岗岩、花岗片麻岩，含煤建造底部煤层聚积时，有较丰富的U和Ge源供给，因此底部煤层往往富集U和Ge，有的甚至形成了特大型锗铀矿床。

二、沉积-生物作用富集型

沉积环境是控制煤中微量元素分布的最重要因素之一。一般与海相沉积密切的微量元素含量较高，这不仅是因为海水中B，Mo和V等微量元素含量高于淡水，能提供较丰富的物质来源，更重要的是海水改变了泥炭沼泽的pH值、Eh值和H2S含量，产生特定的地球化学障，使之有利于微量元素的富集。腐殖酸和棕腐酸能强烈地络合U及其他金属，形成铀酞有机络合物。藻类细胞组成中有许多可解离的带电基团，可以吸收金属离子。在某些低等藻类中U等微量元素的富集程度相当可观。沉积环境-生物复合作用所形成的这种富集类型在局限碳酸盐台地潮坪环境形成的煤层最为特征。

贵州盘县山脚树晚二叠世龙潭组煤形成于上三角洲平原环境，六枝龙潭组煤形成于下三角洲平原环境，而贵定晚二叠世长兴组则形成于局限碳酸盐台地潮坪环境。由表3可见，从盘县、六枝到贵定，随着海水对泥炭沼泽影响增大，煤中U，V和Mo等有害元素明显增加。另一方面，贵定煤层的顶底板均为藻屑灰岩，煤的显微组成中以富氢基质镜质体为主，其反射率Ro已达，但仍具暗橙色荧光，透射电镜(TEM)研究表明其中含丰富的超微类脂体，有大量黄铁矿化的硫酸盐还原菌、硫细菌等菌类化石，煤中硫的质量分数ω(St)高达，且以有机硫为主，有自形晶的方解石［6］。这表明菌藻类低等植物积极参与成煤作用，形成了富含H2S和S的还原的地球化学障［7］，有利于U，V和Mo等有害元素的富集。云南砚山干河、贵州紫云晚二叠世煤亦属此种富集类型。

表 3 贵州晚二叠世煤中微量元素分析结果( INAA 法)

注: * —B 值由 ICP-AES 法分析。

三、岩浆-热液作用富集型

我国东部地区中、新生代岩浆活动频繁，煤的叠加变质作用发育，其中以煤的区域岩浆热变质作用最为重要，影响最广［8］。所形成的中、高煤级煤中有害微量元素的富集与岩浆热液的性质有关。

福建建瓯晚三叠世煤中U，Th及W，REE等元素富集，湖南资兴晚三叠世煤中U，Th，Zn，As，Sb等元素局部富集，均与燕山期花岗岩岩浆热液活动有关。湖南梅田矿区晚二叠世煤受云母花岗岩侵入体的影响，煤中Hg，Cd，Mo，Cu等有害微量元素明显增加。山西古交西部燕山期碱性、偏碱性岩浆热液作用导致煤中Cl，Se，Pb，Zn及Br元素含量增高。内蒙古伊敏五牧场晚侏罗—早白垩世煤受次火山热液变质影响，煤中有雌黄、雄黄，煤中As的质量分数w(As)最高可达768×10－6［9］。

四、深大断裂-热液作用富集型

此类型一般在深大断裂附近的聚煤盆地中较为典型。煤中异常高含量的有害元素与断裂带运移的热液、挥发物质有关。周义平等(1992)对比研究云南三江断裂带附近及与其相距较近的第三纪褐煤盆地煤中As的含量，发现煤中As的富集与三江断裂带密切相关［10］。

黔西南断陷区晚二叠世和晚三叠世含煤岩系发育，晚二叠世聚煤作用及后期变化严格受水城—紫云大断裂、师宗—贵阳大断裂、盘县大断裂和南盘江大断裂的控制。断陷区内有金矿、锑矿、砷矿、汞矿等多种矿床分布，尤以金矿著称。煤中Hg，As等有害元素富集，低温热液黄铁矿、方解石、石英脉发育，包体测温确定其形成温度为160～200℃。分析表明，低温热液成因的脉状黄铁矿中As，Cd，Hg，Mo，Pb，Se，Tl和Zn等有害元素含量较高，As的质量分数w(As)可达255×10－6，Hg的质量分数w(Hg)可达×10－6，Se的质量分数w(Se)可达242×10－6，Zn的质量分数w(Zn)可达326×10－6，低温热液黄铁矿的硫同位素值占δ34St为‰～－‰。低温热液方解石脉中Hg的质量分数w(Hg)可达×10－6，Zn的质量分数w(Zn)可达282×10－6，Sr，Ni，Ag及Pt含量亦较高。而贞丰晚三叠世煤中Hg的质量分数w(Hg)平均值为×10－6，晴隆晚二叠世煤中Hg的质量分数w(Hg)平均值为×10－6，与郭英廷等(1994)所测滇东、黔西晚二叠世煤中Hg的质量分数w(Hg)平均值×10－6相近［11］;个别样品可达×10－6。黔西南煤中有害元素的富集主要受深大断裂及其派生的断裂所控制，多期次的低温热液黄铁矿和方解石矿脉成为有害元素的主要载体。

五、地下水作用富集型

煤中富集元素与地下水化学性质以及水位与煤层的相对关系有关，也与煤层围岩和上覆地层性质有关。美国伊利诺伊州石炭纪煤中氯的质量分数w(Cl)值为～，部分已经属高氯煤，且氯含量向深部逐渐增大，Chou等(1991)、Shao等(1994)认为氯与地下水有关［3］。前苏联顿涅茨煤田西部、英国、德国东部及波兰的一些煤被称为“高盐煤”［5］。英国斯塔福德郡煤中w(Cl)值为，德国东部煤中氯的质量分数w(Cl)值为～，顿涅茨煤中氯的质量分数w(Cl)平均值为。对其成因有不同看法，但大多认为是在成岩作用过程中，地下水流经上覆地层二叠纪的膏盐层时，增高了矿化度，渗入含煤岩系后，使煤中氯含量增高［5］。

本文对煤中有害微量元素富集的成因类型进行了初步的探讨。对煤中有害微量元素的来源、运移、富集的地质地球化学背景的深入研究，将有助于发展我国煤地球化学基础理论，为开采、洗选、加工利用及环境保护提供科学依据，更充分合理地利用我国丰富的煤炭资源。

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A preliminary study on genetic type of enrichment for hazardous minor and trace elements in coal

Ren Deyi Zhao Fenghua Zhang Junying Xu Dewei

( China University of Mining and Technology，Beijing，100083)

Abstract: The enrichment of hazardous minor and trace elements in coal was controlled by many factors and geological processes during different period，and often is the congruence con- sequence of many factors. This paper gives the preliminary results of study on the genetic type of enrichment for hazardous minor and trace elements in coal. Based on the main controlling factor，five genetic types of enrichment for hazardous minor and trace elements in coal w ere proposed，namely: ① source rock controlled type; ② sedimentation-organism controlled type;③magma hydrothermalism controlled type; ④deep-and-large fault-hydrothermalism controlled type and ⑤ underground w ater controlled type. The further study on the geological and geo- chemical background of the source，migration and enrichment for hazardous minor and trace elements in coal w ill contribute to the basic theory of coal geochemistry，and it w ill also provide the scientific evidence for harmless utilization of coal.

Key words: coal，hazardous minor and trace elements，genetic type

( 本文由任德贻、赵峰华、张军营、许德伟合著，原载《地学前缘》，1999 年第 6 卷增刊)