近日，由清华大学材料学院李千助理教授和美国阿贡国家实验室Haidan Wen博士等人组成的研究团队首次实验观测到铁电极化涡旋在亚太赫兹频段的多个集体晶格振荡模式，并发现一种具有大应变与电场调谐性的涡旋软模（vortexon）。该研究工作是近年来基础铁电物理学的一个重大突破，其发现的涡旋畴的动态性质在5G/6G微波介电、太赫兹光电子等新兴领域均有潜在应用前景，并在方法学层面上树立了材料超快结构动力学研究的新范式。
铁电材料的自发极化来源于晶胞内部正、负离子的相对反向位移，这些位移在不同晶胞间通常以平行方式排列。在特定的弹性、静电边界条件下（如在PbTiO3/SrTiO3铁电体/介电体超晶格中），离子极化位移会偏离平行排列而产生连续旋转状态，由此可形成新颖的极化拓扑结构，包括极化涡旋（polar vortex）、极化斯格明子（polar skyrmion）等。目前，人们对这些新颖极化拓扑结构的研究主要侧重于对其静态极化组态的观察分析，而对其动力学行为仍停留在推测阶段，还没有任何实验手段对这些推测进行证实，也尚不清楚形成的拓扑结构是否存在新的软模以及它们在超快时间尺度的动力学性质。
（a）涡旋动态响应理论频谱（b）涡旋软模的运动方式（c）实验示意图
针对上述问题，该研究通过硬X射线自由电子激光散射实验，并结合动力学相场模型与原子尺度模型两种模拟方法，对强场太赫兹脉冲激发下(PbTiO3)16/(SrTiO3)16超晶格薄膜中极化涡旋在百飞秒量级的时间分辨率下的超快动力学进行了研究。实验中，通过测量极化涡旋的X射线衍射强度随泵浦-探测延迟时间的变化曲线，分析得到了主要位于 THz（293K）附近和 THz两个频域的模式。二者在实空间分别对应于相邻涡旋从直线排列开始横向振动的模式和更复杂的、具有涡旋壁扭转与呼吸等特征的动力学模式。此外，该研究还揭示了涡旋集体动力学模式的频率和振幅的可调谐性，通过改变样品温度产生热应变，观察到了低频横向振动模式的频率显著变化，表现出典型的软模行为（即涡旋软模）。计算结果与实验结果在响应模式频率、激发选择性以及模拟X射线衍射信号等方面有着较好的吻合。
实验中（a）293 K下 THz模式（b） THz模式及（c）二者对应频谱的温度演化
4月15日，上述研究工作以“极化涡旋的亚太赫兹集体动力学”（Subterahertz collective dynamics of polar vortices）为题，以封面文章形式在线发表于《自然》（Nature）期刊。《自然》同期刊登了由法国皮卡第大学伊格尔·卢克扬恰克（Igor Luk’yanchuk）教授和瑞士Terra Quantum AG公司瓦列里·维勒克（Valerii M. Vinokur，2020年菲列兹·伦敦奖获得者）博士所作的评论文章《铁电涡旋动力学的发现》（Dynamics of ferroelectric vortices revealed），对该工作的基础科学价值及潜在应用背景给予了高度评价，称“该研究发现的振荡模式将有助于将太赫兹半导体器件缩小到纳米量级，并实现电场驱动的高速高密度数据处理”。
李千助理教授为本论文的第一作者，其在博士后期间合作完成了该工作的主要部分，其后在清华完成了部分相场模拟工作和论文投稿。工作得到国家自然科学基金基础科学中心项目的资助。
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