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第一作者及通讯作者：李伟（陕西 科技 大学（西安））

共同通讯作者：王传义（陕西 科技 大学（西安））

通讯单位：陕西 科技 大学

论文DOI:

研究亮点

1. 通过简单可控的方法将单原子Pd成功修饰在了CdS NPs表面。

2. 单原子Pd与CdS NPs表面的S原子形成强配位作用，通过协同金属-半导体配位相互作用促进了光诱导载流子自体相向表面的迁移，抑制了CdS光腐蚀现象，提高了光诱导电子利用效率。

3. 单原子Pd修饰CdS NPs后降低了催化水分解产氢能垒，显著增强了其全分解水产氢活性。

研究背景

随着双碳目标的提出，国家对氢能源的发展做出了重要指导，有效推进氢能源的发展。传统产氢手段能耗高，且伴随有二次污染。由于太阳光能来源广泛、使用方便、绿色可持续性等优点，将太阳能转变为方便使用的高附加值化学能无疑是新能源开发的有效途径，具有潜在应用价值。日光诱导全分解水产氢是一种开发氢能源的潜在技术，然而较低的效率阻碍了该项技术的大规模应用推广。因此，开发高效稳定的全分解水产氢催化剂具有理论与实际研究意义。

硫化镉（CdS）是一种低功函且具有优异可见光响应的过渡金属硫化物，在光催化和电催化领域有着广泛的应用。被用于光催化材料时，长时间光诱导容易导致其结构发生严重光腐蚀，极大地影响其光催化性能。如何在提高CdS基光催化剂催化活性的同时，有效抑制其光腐蚀影响，增强其结构稳定性，是需要研究者不断 探索 和解决的关键科学问题。

拟解决的关键问题

本课题通过一步简单诱导还原策略，将单原子Pd修饰在CdNPs表面，实现了协同的金属-半导体配位相互作用，抑制了载流子复合，提高了催化剂量子产率。更为重要的是，高度缓解了CdS光腐蚀影响，赋予其以长时间光电流稳定性，一定程度上解决了光腐蚀导致其催化剂结构不稳定的科学问题。

成果简介

针对CdS光催化剂在光诱导下光腐蚀严重影响其催化性能的科学问题， 陕西 科技 大学（西安）李伟副教授及王传义教授 等人通过一步简单光诱导还原手段将单原子Pd修饰在六方相CdS NPs表面，制备出一种CdS-Pd纳米光催化剂。由于CdS主体催化剂与单原子Pd活性位点间协同的半导体-金属配位相互作用，其光响应性及界面电荷传导特性均显著增强，有效抑制了其光腐蚀，增强了催化剂结构稳定性。同时，CdS-Pd催化剂表面全分解水产氢过程能垒相较于纯CdS NPs明显降低，从而在模拟日光诱导下达到了纯CdS纳米催化剂110倍的全分解水产氢活性，且表现出良好的耐光性能。

要点1：CdS-Pd复合光催化剂合成

通过简单的一步诱导还原法将单原子Pd修饰在六方相CdSNPs表面，优化并制备出一种CdS-Pd纳米光催化剂。

图复合光催化剂的合成示意图及结构表征。

要点2：CdS-Pd复合光催化剂结构、组成及形貌表征

通过XRD、Raman、XPS、XAFS和ac-STEM等表征研究发现：贵金属Pd是以单原子状态均匀分布在CdS 纳米催化剂表面，且单原子Pd与CdS 纳米催化剂表面的S原子形成了S-Pd配位作用，这有利于促进光诱导载流子的传导。

图复合光催化剂的形貌、晶型及组成分析。

要点3：CdS-Pd复合催化剂模拟日光诱导产氢活性及稳定性

当反应体系pH = 10时，优化后的CdS-Pd纳米催化剂在模拟太阳光诱导下全分解水析氢速率为 μmol·g -1 ·h -1 ，是纯CdS的110倍。如果进一步加入牺牲剂，其半分解水析氢速率可达到 μmol·g -1 ·h -1 。在λ = 420 nm的光波诱导下，其全分解水和半分解水的表观量子产率分别为和。即使在室外日光辐照下，也可以清晰地观察到大量气泡的产生。以上研究表明单原子Pd修饰后的纳米催化剂模拟日光诱导产氢活性显著提高。另外，通过评价该改性催化剂进行模拟日光诱导催化产氢的持久性及再生性，证明Pd单原子修饰后的CdS纳米催化剂具有稳定的光诱导催化活性和良好的结构稳定性。

图复合光催化剂的催化产氢性能、持久性和重复使用性。

要点4：CdS-Pd复合光催化剂的协同作用增强光-电化学性能及机理分析

通过光-电化学各项表分析可知：Pd单原子修饰后的CdS纳米催化剂表现出良好的电子-空穴对分离特性，且由于协同的半导体（CdS）-金属（Pd）配位相互作用加快了载流子自体相向表面的迁移，有效抑制了CdS的光腐蚀，延长了光生载流子寿命，从而在长时间光诱导下呈现高密度且稳定的光电流信号。

图4. CdS-Pd复合光催化剂的光-电化学性能表征及机理分析。

要点5：CdS-Pd复合光催化剂的DFT计算及催化机制分析

通过DFT计算分析可知：CdS-Pd纳米催化剂表面全分解水产氢能垒相较于纯CdS NPs明显降低，且支撑了S-Pd配位键形成的可能性。最终证明氢气生成的主要活性位点为催化剂表面的S位点，而表面单原子Pd则促进了水分子的分解。综上所述，在模拟日光诱导下，CdS基体生成大量光诱导载流子，并快速迁移至表面。H 2 O分子首先在催化剂表面Pd位点处被分解为氢质子中间体和OH-离子，氢质子进一步在S位点处获得电子被还原成氢气，而OH - 离子则在CdS表面被光生空穴氧化为O 2 分子。由于该催化剂协同的金属-半导体作用机制，O 2 分子与部分光诱导电子作用被快速转化为超氧自由基（O 2 +e - O 2•- ），所以该催化剂更适合于在模拟日光诱导下催化水分解产氢应用。

图5. CdS-Pd复合光催化剂的DFT计算及全分解水机制

小结与展望

综上所述，针对纯CdS半导体光诱导过程中光腐蚀影响导致其结构稳定性较差的科学问题，本研究通过一步简单光诱导还原手段将单原子Pd修饰在六方相CdS NPs表面，制备出一种CdS-Pd纳米光催化剂。由于CdS主体催化剂与单原子Pd活性位点间协同配位作用，其光响应性及界面电荷传导特性均显著增强，光诱导电子-空穴对复合抑制效果明显。同时，单原子Pd修饰后的纳米催化剂明显降低了全分解水产氢过程的能垒，从而在模拟日光诱导下达到纯CdS纳米催化剂近110倍的全分解水产氢活性，并表现出优良的催化活性与结构稳定性。本研究对于通过简单有效的制备方法合成稳定且高效的全分解水产氢CdS基光催化剂具有理论与实际研究意义。

参考文献

W. Li, X. Chu, F. Wang, Y. Dang, X. Liu, T. Ma, J. Li, C. Wang, Pd single-atom decorated CdS nanocatalyst for highly efficient overall watersplitting under simulated solar light. Appl. Catal. B-Environ . 2021, DOI: .

作者介绍

李伟 ，陕西 科技 大学 化学与化工学院，副教授。从事光催化剂结构设计及合成、光催化污水处理、太阳能光伏氢能源生产相关研究。目前已发表国际SCI论文30余篇，总被引频次1000余次。部分研究被《Appl. Catal. B-Environ.》、《J. Mater. Chem. A》、《Environ. 》、《ACS Sustainable .》、《Chem. Eng. J.》、《ChemCatChem》、《Electrochim. Acta》等期刊报导。

王传义 ，陕西 科技 大学特聘教授。德国洪堡学者、英国皇家化学会会士、国家外专局高端外国专家创新团队负责人、德国洪堡基金会联合研究小组中方负责人、陕西 科技 大学特聘教授、武汉大学兼职教授、博士生导师。应邀担任中国可再生能源学会光化学专业委员会委员、中国感光学会光催化专业委员会委员及中国环境科学学会特聘理事、国家 科技 奖励和国家重点研发计划项目会评专家及国家基金委等机构项目评审专家。从事光催化技术在环境与能源领域的应用研究。

声明

洪堡奖学金在申请时所要求的必要条件有两个：一是具有博士学位（或在去德国之前获得正式学位），二是有德国籍教授（也就是Host professor）给你必要的支持，他需要写一份声明（或叫做保证书）并寄送到洪堡基金会。注意事项：1. 个人简历中一定要突出自己的特点，反映你在申请表中无法体现的东西。切忌说一些描述性的空话，比如工作勤奋，态度端正等。这里不需要自我评价，这些评价由推荐人来说。2. 洪堡评审委员会的重要评审标准是申请者的研究方案（proposal）和个人已发表的论文。研究方案务必要突出个人的前期积累工作，最好是博士论文基础上的进一步工作，而且要说明你的研究方案和你的Host的研究方向在哪些地方有共鸣。在写研究计划时一定要反复斟酌，因为你靠它不仅要打动评审人，还要打动你的Host，其实你的Host最关心你的研究方案。申请书中的引用文献要有你个人发过的文章。在本贴的最后附上了一份如何写好研究计划的建议，英文版的，供参考。我忘记在哪里下载的了，无法给出转载地址，请见谅！3. 论文强调发表在国际学术期刊的英文论文。对博士论文的工作特别重视，要求在个人发表的论文目录上标出与博士论文相关的论文。根据我本人以及检索到的其他兄弟姐妹们的经历，论文并不以是否是英文文章取胜，也不以数量取胜，更不以影响因子取胜。因为论文的数目和影响因子与所在学科有很大关系。我署名第一作者的英文文章只有3篇，最高影响影子只有。总之，只要觉得自己做的成果还可以，就去努力一下试试。4. 三篇代表作要精心挑选，既要显示你的水平，又要尽可能与Host的研究方向挂钩。最好与教授商量一下。5. 推荐信是非常重要的，一定要加以重视。好多人都认为洪堡奖学金的评审是靠研究方案和发表论文，都忽视了推荐信的重要性。我个人认为，推荐信的重要程度不亚于甚至高于上述两方面。作为基金会的评审人来说，他们需要在一周之内（基金会规定的）给出评审意见。这么短的时间很难让他们把握住你的实力和水平，而他们判断你实力和水平的一个重要依据就是推荐人的意见。同时，基金会非常重视与申请者来自不同国家的推荐信，因为这表明你已经具有了一定的国际影响，这与基金会的选拔目标相一致。另外，如果推荐信中你的导师、你工作单位中的资深学者、还有另外一个推荐人都是在国际上有名的话，那你的成功率就大大提高。第三位推荐人如果是海外的就更好。最完美的情况是你的导师、你工作单位的学者、还有第三位推荐人都是洪堡学者，这样你成功的几率剧增。洪堡基金会非常重视洪堡学者的意见。这不是我说的，是我现在的Host说的，而且是在我找推荐人的时候告诉我的。我的推荐人都是洪堡学者，我也了解到，推荐人中洪堡学者较多的，中的几率很高。6. 最后一条，其实也是最重要一条，在进行上述一系列活动之前，你必须要得到一个德国教授的支持，否则你连参与评审的资格也没有。选择德国教授的方法很容易，如果你和德国教授熟悉就直接找他。如果不熟悉，就使用你研究领域的关键词到EI或SCI文库里搜，然后直接给他发Email即可，这就要看你的前期工作和方向是否能引起某个教授的兴趣。只要你在主题里面表明你想申请洪堡，他们都会回复你的。另外，也可以要求洪堡基金会为你推荐教授，但这种做法会很耽误时间，而且不一定合适。我试过这种方法，但到现在洪堡基金会都没给我回音，好在我自己找到了。找到Host教授以后，一切事情顺理成章，说不定他会帮你选择推荐人哦！

德国大学为留学生提供了许多奖学金，洪堡奖学金就是其中之一。洪堡奖学金为使外国学者在生活条件上有一个良好的环境，他们为外国学者提供每月2100-3000欧元(根据年龄和资历的不同)的生活费，使其享有与德国同等学者有相近的收入并且免交所得税。下面跟一起来看看具体情况吧。 德国洪堡基金会以科学家亚历山大•冯•洪堡的名字命名，成立于1860年，是德国最重要的国际科研人才资助机构之一，其主要任务是为世界范围内资质优秀的年轻学者和科学家提供研究资助，促进学者与科学家之间的交流，开展国际间科学合作。洪堡基金会每年资助2000余名外国博士后和学者到德国研修和访问。 据统计，目前已有来自全球140个国家的万余名学者接受洪堡基金会各类奖学金资助，其中包括51名诺贝尔奖获得者。中国洪堡学者是德国洪堡基金会资助的最主要的外国学者群体之一，目前先后有2051名中国学者获得洪堡基金会各类奖学金资助，受资助总人数位列美国、日本之后，居全球第3位。近5年来，受洪堡基金会资助的中国研究人员的学科分布情况分别是自然科学学科占67%，工程学科占27%，人文社科占6%。 洪堡奖学金有着严格的遴选程序，由大约100名不同专业的著名科学家组成的遴选委员会，对初选入围的申请者进行讨论表决。决定给予资助的唯一条件，是申请者是否具有突出的学术水平和研究能力。