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国内：光学学报，光电工程，光学精密工程。光子学报，红外与毫米波学报都挺不错。光子学报属于前列。国外：序号 刊名 中文译名 中图刊号 出版国1 Optics letters 光学快报 537B0078 美国 2 Applied optics 应用光学 537B0004 美国 3 Journal of the Optical Society of America. B, Optical physics 美国光学会志. B辑，光物理学 537B0003-2 美国 4 Optics communications 光学通讯 537LB052 荷兰 5 Journal of the Optical Society of America. A, Optics, image science, and vision 美国光学会志. A辑，光学、图像科学与视觉 537B0003-1 美国 6 IEEE photonics technology letters IEEE纤维光学技术快报 730B0001PTL 美国 7 Journal of luminescence 发光杂志 537LB053 荷兰 8 Journal of analytical atomic spectrometry 分析原子光谱学杂志 537C0075 英国 9 Applied spectroscopy 应用光谱学 537B0001 美国 10 Mass spectrometry reviews 质谱学评论 546B0011 美国 11 Optical engineering 光学工程 798B0072 美国 12 Progress in optics 光学进展 537LB010 荷兰 13 Journal of molecular spectroscopy 分子光谱学杂志 537B0002 美国 14 Journal of lightwave technology 光波技术杂志 730B0001JLT 美国 15 Journal of the American Society for Mass Spectrometry 美国质谱学会志 546B0075 美国 16 Spectrochimica acta.Part B,Atomic spectroscopy 光谱化学学报.B辑，原子光谱学 546LB006-B 荷兰 17 International journal of mass spectrometry 国际质谱测定法杂志 546LB004 荷兰 18 Journal of modern optics 现代光学杂志 537C0004 英国 19 Spectrochimica acta. Part A, Molecular and bio-molecular spectroscopy 光谱化学学报.A辑,分子与生物分子光谱学 546LB006-A 荷兰 20 Journal of electron spectroscopy and related phenomena 电子光谱学及相关现象杂志 537LB002 荷兰 21 Journal of quantitative spectroscopy &. radiative transfer 定量光谱学与辐射传递杂志 537C0002 英国 22 Applied physics. B, Lasers optics 应用物理学.B辑,激光与光学 539E0001-B 德国 23 Optical materials 光学材料 712LB010 荷兰
这些都是检索系统，一个收录很多论文的数据库。 SCI主要偏重理论性研究。 SSCI是社会科学期刊数据库。 EI偏工程应用。 CSCD和核心期刊都是中国的数据库。 ISTP是会议论文数据库，以上都是期刊论文。
SCI论文投稿需要准备以下的材料。
01. Manuscript/Blind manuscript、Title Page(论文初稿)
①Manuscript/Blind manuscript(论文初稿)
②Title Page(封面)
02. Cover Letter介绍信
主要包含：期刊编辑的姓名、投稿文章的标题、投稿文章的类型、论文简介、作者信息。
Cover Letter需要包含的内容包括以下核心3点：
A.表明以什么为题的文章拟投杂志，简要介绍文章的主要发现和重要意义；
B.表明所有作者均已经知晓拟投本期刊，且没有一稿多投；
C.最后附上通讯作者的电话、邮箱、地址等信息。
03 Highlights 亮点
04 Graphical Abstract 图文摘要
05 Checklist核对清单
06 Reviewer suggestions 推荐审稿人
如果在论文写作和发表上有什么疑问，欢迎随时联系英才君哦。
一、怎么判断发表的论文是几区？
SCI期刊分区共有两种，一类是JCR分区，也就是汤森路透分区，共有Q1、Q2、Q3和Q4四个区，前25%(含25%)期刊划分为Q1区，前25%～50% (含50%)为Q2区，前50%～75% (含75% )为Q3区，75%之后的为Q4区。另一个分区是中科院分区，中科院分区也是有四个区，1区-4区，在称谓上与JCR分区不同，前5% 为该类1 区、6% ～ 20% 为2 区、21% ～50% 为3 区，其余的为4 区。
其实这两类分区最大的区别在于影响因子的区间标准不同，中科院分区中1区期刊比JCRQ1区期刊要少，质量上要更高，两种分区都是可以选择的，具体按照哪一种分区标准选择期刊要看作者单位的要求，目前来看，国内高校和科研单位应用比较多的是中科院分区，也有一些单位自己根据实际需求进行了期刊的分区，所以作者要看单位的具体标准来选择刊物。
二、如何学习SCI论文写作？
很多人认为，SCI论文写作技能就是英语写作能力。这个观点大错特错。SCI论文写作的核心是如何有逻辑的表达，而英语写作能力只是表达的载体。就像我们人人都会说中文，但演讲和写作水平却参差不齐。那么，应该如何培养自己的SCI论文写作技能呢?
1.不同的受众人群应该有不同的学习方法。刚刚步入科研行列的初级小白，应该以学习SCI论文的构造和创新性凝练为主，预知科研，提升速度；期望质量齐生的中级潜力股，应该以学习SCI论文的语言和发现科学问题为主，提高产量，提升效率；有望冲击顶刊的未来科学家，应该以学习SCI论文的逻辑表达和凝练前沿科学问题为主，提升水平，冲刺顶刊。
2.要目标明确，不能从零开始。现在，很多研究生的桌旁（如果有办公位的话）好像都有几本语法书、词汇书。但是，从头学习英语真的有帮助吗？切记，英语水平的高低与SCI论文的质量是没有绝对关系的。SCI论文写作技能的提升，不应从基础英语上提升，而是应该找到参照物，对比性地提高写作技能。这个参照物就是：文献。
3.真正读懂文献，合理使用文献，练习仿写文献。很多人把文献当作小说来读，从中获取的内容和知识点要么过于宏观，要么过于微观，这是不对的。最典型的问题，就是看时不懂，看完就忘。如何真正地会读文献和读懂文献，是迈入科研之门的门槛。除此之外，我们不仅仅是读者，将来还要当作者。这是读文献和读小说的本质区别。因此，如何把文献从小说变成工具书，是提升SCI论文写作技能的关键。解决以上问题的方法就是练习仿写，逐渐将作者的语言变成自己的语料库。
4.逻辑永远大于内容，内容永远大于语言。这里的逻辑、内容、语言三大要素，不仅仅指科技论文，也泛指整个科研过程。先想好，再做，再说。先了解编辑、审稿人和读者的关注点，再去有的放矢地投怀送抱，方能事半功倍。
5.尊重学习规律，按需逐级提升。如下图所示，要根据不同层级所遇到的问题，逐步地进行提高，逐渐实现质的飞跃。
三、怎样确定论文的研究方向？
1.领会自己感趣味的课题
或是钻研自己感趣味的形式是1件很幸福的事故。个体深造与翻阅业余文献，可能副手你更好地找到自己的趣味点。有了感趣味的形式，就要付之实际。
首先是查找关连材料，经由知网等东西可能紧急地检索到自己感趣味形式的关连文献，诚然还可能经由baidu、谷歌等浏览器以及图书馆等社会利润下载所需文献。有了具体的领会之后，再考虑是否要中止更深条理的钻研。
2.领略导师的钻研倾向
领会导师制定的钻研倾向和预期目的是必然钻研形式的又1行之无效的办法。
首先，应当具体地领会导师的钻研倾向。
其次，假设是导师给出的钻研倾向，那么1般是可行的；这时候咱们就要积极与导师近似，领会导师关于该课题的想法主见；在中止充盈、无效地更改之后，咱们就要对导师提出的提倡中止卖力考虑，可行度较高的话，便可能着手最先搜集材料，为论文完成打好根蒂根基。
3.向学长学姐咨询见识
三人行，必有我师焉。师兄师姐都是从这个阶段1步1步走夙昔的，已有1定的文献贮藏和丰富的履行指点，相关于咱们来讲，对导师的钻研作风也加倍领会，而且另有丰富的文献利润和论文写作指点。
以是在必然钻研课题早年，要积极主动地向学长学姐咨询，勇于向他们请教，冉冉积攒，梗概会有新的创作发明。
4.必然钻研思路和计划
“书读百遍，其义自见”，经由与导师、学长学姐的近似，咱们可能会对这个课题有1定新的认识，必然了钻研倾向之后，就要对近几年的文献中止更深的领会。
精读和泛读相结合，同时对论文的首要观念、论证举措措施中止记载，同时要中止思索钻研课标题标题前存在的标题以及须要改进的处所，形成1个完整的钻研计划。
5.坚持优良的心态
论文的写作注定不是1个简单的过程，但这恰正是磨练提高常识与伎俩的过程。伎俩不但采集业余常识的浸染，还采集优良的心态。
要学会充足自己的个体保留，找到合适的减压举措措施，在钻研倾向必然的过程中碰着瓶颈期要学会给自己加油鼓劲，信赖风雨之后总能见到彩虹。
以上就是怎么判断发表的论文是几区的全部内容。
《材料科学与工程学报》投稿指南一、范围及内容《材料科学与工程学报》是由国家教育部主管，浙江大学主办的材料领域学术性中文科技期刊（双月刊）。本刊主要刊登材料科学与工程科学研究领域的评论论文、研究论文和研究快报。除评述论文外，本刊也欢迎用英文撰写的论文，一经录用，将优先刊登。评述论文是指关于某个专题国内外研究现状与进展情况的综合评论性论文，长度一般不超过8印刷页（约1600字，含标题、图表、参考文献、空格等，下同）。评述论文的撰写者必须是正在从事相关研究工作的专家，内容应包括作者对本人及所在课题组的相关研究工作的评述。引用的参考文献数量以30～50篇为宜，除个别有关科学史方面的评述论文以外，参考文献应以近五年发表的论文为主。本刊不发表只述不评的文献综述。本刊优先录用发表具有重要科学意义或重要应用价值、能引起读者广泛兴趣或对读者有普遍性指导意义的评述论文。研究论文必须是作者本人未发表的科学研究成果，长度一般不超过4页（约8000字）。本刊主要刊登高新技术材料研究领域的原创性论文，本刊特别欢迎并优先发表得到国家自然科学基金及其他国家重大项目资助的科学研究论文。研究快报是快速发表的简短论文，长度不超过2页（约4000字）。研究快报是作者本人最新研究成果的简短介绍。研究快报不分节，不含中文摘要，但需包含英文题目、作者及其单位和地址、英文摘要。研究快报发表周期一般为6个月（自收到稿件之日起），审稿后一般不返回作者修改。二、投稿方式本刊接受电子稿件，电子稿件采用Microsoft Word 格式。投稿电邮：。投稿地址为：浙江省杭州市浙大路38号浙江大学材料科学与工程学系《材料科学与工程学报》编辑部，邮编310027。电话，传真：。编辑部收到作者投稿后即会回复作者，作者根据回复内容完成投稿程序。投稿声明可在文章被录用后和修改稿的两份打印稿一起寄送给编辑部，声明中至少要有第一作者或通讯作者的本人签名。三、稿件格式来稿按以下顺序排版：1、中外题目：不超过20字，小三黑体加粗，居中。2、作者姓名：居中。3、作者单位、地址、邮编：居中。4、中文摘要：不少于150字。5、中文关键词：3～5个。6、中图分类号。根据论文内容查出，必须准确贴切。7、英文题目，英文作者姓名。英文作者单位：格式与中文相应内容一样。8、英文摘要、英文关键词。英文摘要以100～150 words为宜，第1句话不可与标题重复，否则不被检索。9、正文：除研究简报以外，可根据内容加分标题，标题用1，2，…排序。评述论文可根据需要使用二级和三级标题，格式分别如：2.1，2.2，……和2.1.1，2.1.1，……。文中所有计量单位一律采用ISO单位。为了方便读者，在文字叙述中，也可以采用nm和μm表示微观尺度，用日、月、年表示长时间过程。10、参考文献：只择主要并已公开发表的文献。私人通信和其他非公开出版发行物不宜作为参考文献引用。参考文献的书写格式如下：期刊论文：[序号]全部作者. 题名[J]. 期刊名，年份，卷（期）：起始页码¬—终止页码.著作：[序号]全部作者. 著作名[M]. 版本.出版地：出版社，出版年，引用内容的起始页码¬—终止页码.独立成章论著：[序号]全部作者. 题名，书名[M]. 主编：主编姓名，出版地：出版社，出版年，起始页码¬—终止页码.会议论文：[序号]全部作者. 题名[C]. 会议名，会议地点，会议年月.论文集名称，论文集出版地：出版社，出版年，起始页码¬—终止页码。专利：[序号]全部作者. 专利题名[P]. 专利国名. 专利号，专利授权日.标准：[序号]标准名称[S]. 标准编号.学位论文：[序号]作者. 学位论文题目[D]. 学位授予单位名称及学位论文名称，导师姓名，地点，单位，学位论文答辩年月.插图、表格：图、表要同时给出中、英文图题和表题，并尽量保证其准确性，表格内部文字全部使用英文表述。图内的曲线，文字和符号要清晰。第一页脚注（五号宋体），内容包括：[作者简介]：第一作者姓名（出生年）。职称或学位，研究方向。Email地址。[基金项目]：（若属各类基金资助项目，需注明基金名称和编号）。[通讯作者]：（若通讯作者不是第一作者，则需注明：本文联系人，姓名，职称，通讯地址，邮编，电话、传真、Email地址）。本刊对论文英文表达内容的具体要求一、对英文摘要的要求按美国EI数据库的要求，论文英文摘要应包含研究目的、方法、结果和结论四部份。应具独立性和自明性。尽量给出定量信息，反映创新之处。提倡使用简单句型。篇幅150 200个单词，约占我刊刊出期刊7 10行。摘要中以过去时态叙述作者已做的工作，用现在时态叙述“结论”。不用“This paper”、“In this paper”或“The”开句。二、其它英文内容的表达论文题目应突出要点，尽量概括论文所要表达的内容，让人一看就知道你工作的创新之处。英文题目不以冠词开头。论文中所有图、表的图题与表题也不以“The”开头。四、投稿及对稿件处理稿件寄出后6个月内未收到录用通知可另行处理，本刊概不退稿，请自留底稿。请勿一稿两投甚至多投。《材料科学与工程学报》编辑部附：投稿声明样本我（们）代表全体作者声明，向《材料科学与工程学报》投稿的论文：（论文题目）中的内容除特别注明以外，均为我们未曾发表且未考虑在其他公开出版物上发表的研究成果，论文中不含有任何违反中华人民共和国宪法和其他法律的内容，文责由作者承担。上述论文的全体作者已同意该论文在《材料科学与工程学报》上发表。若该论文被《材料科学与工程学报》录用，则该论文的版权（包括：印刷版、光盘版、网络版）自动转移给《材料科学与工程学报》。若6个月内未收到《材料科学与工程学报》的录用通知，作者有权自行处理上述论文中的全部内容。第一作者（签名）通讯作者（签名）年 月 日
本刊创刊于1956年，现由北京航空材料研究院主办，国内外公开发行。该刊主要刊登有关材料科学与工程方面的学术论文及研究报告，同时刊登综合性评述，报道新材料、新工艺、新产品信息， 1，5000——8000字2，期刊名称：材料工程，主管单位：中国航空工业第一集团公司，主办单位：中国航空工业第一集团公司北京航空材料研究院，主编：曹春晓，地址：北京81信箱62分箱，邮政编码：100095，电话：，电子邮件：，国际标准刊号：ISSN 1001-4381，国内统一刊号：CN 11-1800/TB，邮发代号：，单价：10，定价：120，刊期：月刊，创刊日期：1956-01-01年创刊，开数：16开
呵呵，很牛的刊物，一般文章上不了。
给期刊投稿一般需要遵循以下步骤：
确定投稿期刊：首先需要确定你的研究领域和研究成果所适合的期刊，可以通过学术搜索引擎或者相关学术网站查找。
阅读期刊的投稿要求和指南：不同期刊的投稿要求和指南可能有所不同，需要仔细阅读期刊的投稿要求和指南，了解期刊的主题、范围、格式和投稿流程等。
准备投稿材料：根据期刊的要求，准备好投稿所需的材料，包括论文、摘要、图表、参考文献等。
提交投稿：将准备好的投稿材料通过期刊的在线投稿系统或者邮件发送给期刊的编辑部。
等待审稿结果：期刊的编辑部会将投稿材料送至专家进行审稿，一般需要等待数周至数月不等的时间，根据审稿结果进行修改和完善。
发表文章：如果文章通过审稿并被期刊接受，期刊将会通知作者并安排发表。
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第一作者及通讯作者：李伟（陕西 科技 大学（西安））
共同通讯作者：王传义（陕西 科技 大学（西安））
通讯单位：陕西 科技 大学
论文DOI:10.1016/j.apcatb.2021.121000
研究亮点
1. 通过简单可控的方法将单原子Pd成功修饰在了CdS NPs表面。
2. 单原子Pd与CdS NPs表面的S原子形成强配位作用，通过协同金属-半导体配位相互作用促进了光诱导载流子自体相向表面的迁移，抑制了CdS光腐蚀现象，提高了光诱导电子利用效率。
3. 单原子Pd修饰CdS NPs后降低了催化水分解产氢能垒，显著增强了其全分解水产氢活性。
研究背景
随着双碳目标的提出，国家对氢能源的发展做出了重要指导，有效推进氢能源的发展。传统产氢手段能耗高，且伴随有二次污染。由于太阳光能来源广泛、使用方便、绿色可持续性等优点，将太阳能转变为方便使用的高附加值化学能无疑是新能源开发的有效途径，具有潜在应用价值。日光诱导全分解水产氢是一种开发氢能源的潜在技术，然而较低的效率阻碍了该项技术的大规模应用推广。因此，开发高效稳定的全分解水产氢催化剂具有理论与实际研究意义。
硫化镉（CdS）是一种低功函且具有优异可见光响应的过渡金属硫化物，在光催化和电催化领域有着广泛的应用。被用于光催化材料时，长时间光诱导容易导致其结构发生严重光腐蚀，极大地影响其光催化性能。如何在提高CdS基光催化剂催化活性的同时，有效抑制其光腐蚀影响，增强其结构稳定性，是需要研究者不断 探索 和解决的关键科学问题。
拟解决的关键问题
本课题通过一步简单诱导还原策略，将单原子Pd修饰在CdNPs表面，实现了协同的金属-半导体配位相互作用，抑制了载流子复合，提高了催化剂量子产率。更为重要的是，高度缓解了CdS光腐蚀影响，赋予其以长时间光电流稳定性，一定程度上解决了光腐蚀导致其催化剂结构不稳定的科学问题。
成果简介
针对CdS光催化剂在光诱导下光腐蚀严重影响其催化性能的科学问题， 陕西 科技 大学（西安）李伟副教授及王传义教授 等人通过一步简单光诱导还原手段将单原子Pd修饰在六方相CdS NPs表面，制备出一种CdS-Pd纳米光催化剂。由于CdS主体催化剂与单原子Pd活性位点间协同的半导体-金属配位相互作用，其光响应性及界面电荷传导特性均显著增强，有效抑制了其光腐蚀，增强了催化剂结构稳定性。同时，CdS-Pd催化剂表面全分解水产氢过程能垒相较于纯CdS NPs明显降低，从而在模拟日光诱导下达到了纯CdS纳米催化剂110倍的全分解水产氢活性，且表现出良好的耐光性能。
要点1：CdS-Pd复合光催化剂合成
通过简单的一步诱导还原法将单原子Pd修饰在六方相CdSNPs表面，优化并制备出一种CdS-Pd纳米光催化剂。
图1.CdS-Pd复合光催化剂的合成示意图及结构表征。
要点2：CdS-Pd复合光催化剂结构、组成及形貌表征
通过XRD、Raman、XPS、XAFS和ac-STEM等表征研究发现：贵金属Pd是以单原子状态均匀分布在CdS 纳米催化剂表面，且单原子Pd与CdS 纳米催化剂表面的S原子形成了S-Pd配位作用，这有利于促进光诱导载流子的传导。
图2.CdS-Pd复合光催化剂的形貌、晶型及组成分析。
要点3：CdS-Pd复合催化剂模拟日光诱导产氢活性及稳定性
当反应体系pH = 10时，优化后的CdS-Pd纳米催化剂在模拟太阳光诱导下全分解水析氢速率为947.93 μmol·g -1 ·h -1 ，是纯CdS的110倍。如果进一步加入牺牲剂，其半分解水析氢速率可达到7335.83 μmol·g -1 ·h -1 。在λ = 420 nm的光波诱导下，其全分解水和半分解水的表观量子产率分别为4.47%和33.92%。即使在室外日光辐照下，也可以清晰地观察到大量气泡的产生。以上研究表明单原子Pd修饰后的纳米催化剂模拟日光诱导产氢活性显著提高。另外，通过评价该改性催化剂进行模拟日光诱导催化产氢的持久性及再生性，证明Pd单原子修饰后的CdS纳米催化剂具有稳定的光诱导催化活性和良好的结构稳定性。
图3.CdS-Pd复合光催化剂的催化产氢性能、持久性和重复使用性。
要点4：CdS-Pd复合光催化剂的协同作用增强光-电化学性能及机理分析
通过光-电化学各项表分析可知：Pd单原子修饰后的CdS纳米催化剂表现出良好的电子-空穴对分离特性，且由于协同的半导体（CdS）-金属（Pd）配位相互作用加快了载流子自体相向表面的迁移，有效抑制了CdS的光腐蚀，延长了光生载流子寿命，从而在长时间光诱导下呈现高密度且稳定的光电流信号。
图4. CdS-Pd复合光催化剂的光-电化学性能表征及机理分析。
要点5：CdS-Pd复合光催化剂的DFT计算及催化机制分析
通过DFT计算分析可知：CdS-Pd纳米催化剂表面全分解水产氢能垒相较于纯CdS NPs明显降低，且支撑了S-Pd配位键形成的可能性。最终证明氢气生成的主要活性位点为催化剂表面的S位点，而表面单原子Pd则促进了水分子的分解。综上所述，在模拟日光诱导下，CdS基体生成大量光诱导载流子，并快速迁移至表面。H 2 O分子首先在催化剂表面Pd位点处被分解为氢质子中间体和OH-离子，氢质子进一步在S位点处获得电子被还原成氢气，而OH - 离子则在CdS表面被光生空穴氧化为O 2 分子。由于该催化剂协同的金属-半导体作用机制，O 2 分子与部分光诱导电子作用被快速转化为超氧自由基（O 2 +e - O 2•- ），所以该催化剂更适合于在模拟日光诱导下催化水分解产氢应用。
图5. CdS-Pd复合光催化剂的DFT计算及全分解水机制
小结与展望
综上所述，针对纯CdS半导体光诱导过程中光腐蚀影响导致其结构稳定性较差的科学问题，本研究通过一步简单光诱导还原手段将单原子Pd修饰在六方相CdS NPs表面，制备出一种CdS-Pd纳米光催化剂。由于CdS主体催化剂与单原子Pd活性位点间协同配位作用，其光响应性及界面电荷传导特性均显著增强，光诱导电子-空穴对复合抑制效果明显。同时，单原子Pd修饰后的纳米催化剂明显降低了全分解水产氢过程的能垒，从而在模拟日光诱导下达到纯CdS纳米催化剂近110倍的全分解水产氢活性，并表现出优良的催化活性与结构稳定性。本研究对于通过简单有效的制备方法合成稳定且高效的全分解水产氢CdS基光催化剂具有理论与实际研究意义。
参考文献
W. Li, X. Chu, F. Wang, Y. Dang, X. Liu, T. Ma, J. Li, C. Wang, Pd single-atom decorated CdS nanocatalyst for highly efficient overall watersplitting under simulated solar light. Appl. Catal. B-Environ . 2021, DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.121000.
作者介绍
李伟 ，陕西 科技 大学 化学与化工学院，副教授。从事光催化剂结构设计及合成、光催化污水处理、太阳能光伏氢能源生产相关研究。目前已发表国际SCI论文30余篇，总被引频次1000余次。部分研究被《Appl. Catal. B-Environ.》、《J. Mater. Chem. A》、《Environ. Sci.-Nano》、《ACS Sustainable Chem.Eng.》、《Chem. Eng. J.》、《ChemCatChem》、《Electrochim. Acta》等期刊报导。
王传义 ，陕西 科技 大学特聘教授。德国洪堡学者、英国皇家化学会会士、国家外专局高端外国专家创新团队负责人、德国洪堡基金会联合研究小组中方负责人、陕西 科技 大学特聘教授、武汉大学兼职教授、博士生导师。应邀担任中国可再生能源学会光化学专业委员会委员、中国感光学会光催化专业委员会委员及中国环境科学学会特聘理事、国家 科技 奖励和国家重点研发计划项目会评专家及国家基金委等机构项目评审专家。从事光催化技术在环境与能源领域的应用研究。
声明
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第一作者：钮峰
通讯作者：涂文广教授，周勇教授，邹志刚教授
通讯单位：香港中文大学（深圳）理工学院
论文DOI：10.1021/acscatal.2c00433
全文速览
通过醇和胺的C-N偶联是工业中合成不同有机胺的重要反应路径，而这一过程往往需要在高温高压等较苛刻的条件下进行。因此，本工作中，我们设计了一种基于CdS-Pd单原子体系催化剂用于实现高效可光催化苯甲醇和苯胺的C-N偶联反应获得二级胺。通过实验研究发现，Pd与CdS表面的悬挂S原子原位配位形成单一Pd-Sx物种。该催化剂的可见光催化C-N偶联的二级胺产率接近100%，同时释放出可观的绿色能源氢气（11.8 mmol gcat-1h-1）。机理研究与分析表明，苯甲醇上脱去的H+较容易吸附到长寿命的•Pd-Sx中间态物种而形成H-Pd-Sx中间体。最后，吸附的H又容易脱附，加成到苄烯苯胺的N上，实现氢转移，完成亚胺的加氢过程，得到最后所需要的二级胺产物苄基苯胺。整个过程中，H的吸脱附可以循环进行，因此Pd-Sx配位物种可以作为有效的氢转移的桥梁实现加氢过程。此外，该光催化剂体系具有较好的底物适应性和循环能力。这一工作将为温和条件下实现高效C-N偶联反应提供一种新的思路。
背景介绍
随着工业的发展与进步，有机胺广泛应用于农业、医药、家居、军工等领域，其合成在工业生产中有着越来越明显的重要性。基于“借氢机制（氢转移）”，通过胺与醇的C-N偶联被认为是一种较为绿色的合成有机胺的理想路径。这一过程主要包含醇的脱氢、亚胺的生成以及亚胺的加氢这三个主要步骤。其中醇的脱氢是整个反应的决速步骤。然而，基于这一机制，在热催化合成有机胺的过程中存在一些缺点：（1）醇的脱氢决速步骤需要较苛刻的条件（高温高压）；（2）易发生过度偶联，使得产物分布广，不利于分离；（3）反应中使用的催化剂多为高负载量的负载型贵金属催化剂（如Ru/Al2O3、Pd/Al2O3、Rh/Al2O3等），成本较高。因此，开发出高效低成本的催化剂具有一定的挑战性。近年来，利用光氧化还原技术实现常温常压条件下有机胺的合成引起了广泛的关注。研究者们通常采用一些贵金属有机配合物分子进行均相催化反应，但反应后催化剂难以进行分离，在实际工业生产中难以大规模应用。而采用传统的半导体光催化剂进行多相催化反应，则可以有效解决这一难题。然而仅仅依靠半导体本身的催化能力，很难达到较高的催化活性，实际应用过程中往往需要通过负载一些助催化剂或表面修饰来提高催化性能。近些年，单原子催化被认为是较有前景的领域。单原子催化剂由于其独特的电子结构和较高的原子利用效率而表现出优异的催化活性，被广泛应用于光催化水分解制氢、二氧化碳还原、固氮和有机物降解等领域。因此，我们课题组设计开发了一种单原子光催化剂CdS-Pd，该催化剂可以有效地用于可光催化苯甲醇和苯胺的C-N偶联反应，获得具有工业应用价值的二级胺。同时反应过程中释放出清洁能源氢气。这一工作将为温和条件下实现C-N偶联反应提供一种新的途径。
本文亮点
1. 本工作通过Pd原子与CdS表面的悬挂S原子原位配位制备了一种CdS-Pd的单原子光催化剂，该催化剂可以实现高效可光催化苯甲醇和苯胺的C-N偶联反应获得近100%产率的二级胺N-苄基苯胺以及较高的产氢活性。
2. 实验和理论计算结果证实了，相比于Pd纳米颗粒助催化剂负载的CdS，单一Pd-Sx物种能够有效捕获光生电子，使其具有较长的寿命，而且氢在Pd-Sx物种上的吸脱附能力较强，从而可以作为有效的氢转移载体实现亚胺的加氢，得到目标产物二级胺。
3. 此外，在优化的反应条件下，该催化剂具有较好的稳定性，以及对不同醇类和取代胺的C-N偶联反应具有良好的底物适应性。
图文解析
本工作中，首先我们采用水热法制备了六方晶系结构，颗粒尺寸约为50 nm的纳米球形CdS，其带宽约为2.2eV（ 图1 a ）。随后，在可见光催化C-N偶联反应过程中加入PdCl2溶液原位合成单原子催化剂CdS-Pd SAs。作为对比，我们采用浸渍法制备了Pd纳米颗粒负载的CdS催化剂CdS-Pd NPs。从图1b的XPS图谱可以看出，光催化反应后的CdS中事实上存在Pd元素。结合能336.7 eV和342 eV分别对应Pd 3d5/2和Pd 3d3/2，表明Pd以2+价态形式存在，而非单质态。因此，我们可以初步推测反应后，Pd与CdS进行了一定的配位。
图1 CdS和CdS-Pd SAs单原子催化剂的结构表征
为了进一步确定反应后Pd的状态以及与CdS的配位环境，我们对样品分别进行了X射线精细结构谱（XAFS）和球差电镜的表征。从图3d可以明显看出反应后的CdS表面上的Pd物种既不是二价态也不是单质态，而是以一定配位的形式存在。通过对样品CdS-Pd SAs中Pd的K-edge EXAFS图谱进行拟合，可以得出Pd-S的配位数约为3（ 表1 ）。通过进一步的HAADF-STEM和 EDS mapping图可以清晰地看到Pd以单原子形式均匀地分散在CdS上（ 图1 e-j ）。因此，综合上述表征方法，我们可以初步证实在光催化反应过程中，PdCl2以Pd-S配位键的形式将Pd原子锚定在了CdS载体上，为光催化反应过程提供一定的反应活性中心。
表1 样品CdS-PdSAs中Pd的EXAFS拟合数据
CN , coordination number; R , bonding distance; σ 2, Debye-Waller factor; Δ E0 , inner potential shift.
为了进一步研究CdS表面的S对催化反应的影响，我们首先对CdS进行了不同程度的表面修饰（400 oC高温煅烧：CdS-400；双氧水表面腐蚀：CdS-H2O2）。从图2 a可以看出，采用不同的手段修饰后，CdS的结构并未发生明显变化，仍然是结晶度较好的六方晶系结构。CdS、CdS-400和CdS-H2O2的能带分别为2.21、2.12和2.2 eV，即能带结构也未发生明显变化（ 图2 b ）。从图2 c和d可以明显看出， CdS通过表面修饰之后，Cd 3d和S 2p均向高结合能偏移，而且偏移程度随着修饰强度增强而增大。这主要是由于CdS修饰后产生了一定的S空位，使得表面部分Cd暴露，从而改变了Cd和S的周边电子云密度分布。
图2 修饰前后的CdS结构表征
在常温常压氮气气氛下，我们采用苯甲醇和苯胺的C-N偶联作为模型反应对所制备的催化剂进行可见光催化活性评价（ 图3 ）。首先我们确定了暗反应、无光催化剂以及只有PdCl2的情况下该模型反应没有任何催化活性。在添加PdCl2的条件下，我们对不同的半导体光催化剂进行了活性筛选，发现只有CdS能有效地进行光催化C-N偶联生成二级胺（N-苄基苯胺），产率高达1.48 mmolgcat-1h-1。而其他半导体催化剂在反应过程中只能催化生成亚胺（N-苄烯苯胺），且普遍产率较低（< 0.12 mmolgcat-1h-1）。
图3 可见光催化C-N偶联反应的催化剂活性筛选
基于CdS对该反应的催化特异性，我们测试了其苯胺的转化率及产物的选择性随时间的变化曲线。从图4b可以看出，随着反应的进行，苯胺的转化率不断提高，当反应达到16 h后，底物苯胺几乎完全转化。随着反应的进行，亚胺（N-苄烯苯胺）的选择性不断降低，而二级胺（N-苄基苯胺）的选择性不断提高，表明反应过程中逐步完成了亚胺的加氢过程。
为了进行对比，我们采用浸渍法提前将Pd纳米颗粒沉积到CdS表面上并进行光催化活性评价。从图4c我们发现，沉积Pd纳米颗粒的CdS催化活性是单一CdS活性的4倍。这主要是由于Pd纳米颗粒作为助催化剂可以有效地提高光生载流子的分离效率。而当我们将Pd以PdCl2的形式加入到反应体系中时，催化活性是单一CdS活性的约6.4倍。而且产物中出现了二级胺（N-苄基苯胺）。也就是说反应体系中原位加入PdCl2能够促使该反应完成加氢过程，有效实现氢转移。因此，我们可以初步推断，光催化反应过程中Pd和CdS表面悬挂的S作用产生的Pd-S物种对实现C-N偶联起到至关重要的作用。此外，在反应过程中我们可以检测到氢气的生成。从图4d可以看出，单一的CdS在反应过程中几乎不产生氢气。而CdS-Pd SAs产氢速率达到11.8 mmolgcat-1h-1，是CdS-Pd NPs的约2.7倍，CdS的近10倍。这一结果也与苯胺转化率的差异相吻合。
为了验证CdS表面的S与Pd作用形成了Pd-S物种，从而提高了C-N偶联反应性能，我们对CdS进行了不同程度的表面修饰。从图4e可以明显看出，随着表面修饰的增强，反应的活性逐渐下降，而且产物苄基苯胺的选择性也随之下降。这也就意味着，当我们遮盖或者去除部分S位点，反应底物在催化剂表面的吸附性能下降，从而导致反应活性降低。另一方面，由于S空位的增多，使得Pd原子很难与S进行配位产生Pd-S物种，从而无法完成C-N偶联反应过程中的氢转移，也就不能得到饱和的目标产物二级胺N-苄基苯胺。
图4 可见光催化活性评价
为了研究在光催化反应过程中不同自由基的作用，我们进行了捕获实验。从图5a可以看出，当体系中加入叔丁醇和苯醌来分别捕获•OH和•O2-，反应的活性基本没有发生变化，说明体系中的这两种自由基对反应基本没有贡献。而当体系中加入草酸铵捕获光生空穴后，产率降为原来的1/3，加入过硫酸钾捕获光生电子后，产率降为0。这一结果表明，光生电子和空穴在光催化C-N偶联反应中有着重要作用。
接着，我们采用超快光谱（TAS）来揭示光照下不同催化剂的载流子衰减动力学。图5b为不同催化剂的瞬态吸收图谱以及拟合曲线。采用双指数模型拟合可获得两个弛豫时间τ1和τ2。Τ1代表导带电子到过渡态的捕获时间，τ2代表电子与过渡态或者价带空穴复合的时间。通过对比，CdS-Pd Sas的弛豫时间明显要长，也就是说，在反应过程中CdS表面单原子态的Pd配位物种Pd-Sx可以作为电子陷阱来捕获光生电子，提高载流子的分离效率，从而加速光催化C-N偶联。另外，从CdS导带转移到过渡态Pd-Sx中间体的弛豫时间更长，更利于氢原子的吸附。
为了研究不同催化剂对于H的吸附以及转移能力，我们做了一个N-苄烯苯胺加氢的模型反应。从图5c可以明显看出，对于单原子态的CdS-Pd SAs催化剂，N-苄烯苯胺较容易实现光催化加氢到苄基苯胺产物，而单质态的Pd（CdS-Pd NPs）催化剂无法实现加氢过程。这也证明了单原子态的CdS-Pd SAs可以很好地吸附H并完成氢转移，从而实现加氢过程得到二级胺N-苄基苯胺。
基于以上的机理表征分析，我们可以给出一个可能的反应机理和路径（ 图5d ）。光催化反应前，当体系中同时加入CdS催化剂和PdCl2时，PdCl2很快吸附到CdS表面上与表面悬挂的S原子形成Pd-Sx的配位物种。当CdS被光激发后，表面的Pd-Sx配位物种可以有效捕获光生电子，形成•Pd-Sx中间态物种，同时光生空穴能够脱去苯甲醇上的质子，将其氧化成苯甲醛。然后生成的苯甲醛与苯胺进行亲核加成反应，产生醇胺中间体。由于醇胺非常不稳定，很快脱水生成亚胺。苯甲醇上脱去的H+较容易吸附到长寿命的•Pd-Sx中间态物种形成H-Pd-Sx。最后，吸附的H又容易脱附，加成到N-苄烯苯胺的N上，实现氢转移，完成亚胺的加氢过程，得到最后的目标产物N-苄基苯胺。整个过程中，H的吸脱附可以循环进行，因此Pd-Sx物种可以作为有效的氢转移的桥梁实现加氢过程。此外，过多的吸附H可以从H-Pd-Sx上脱附产生H2。
图5 反应机理表征及推测
我们通过DFT模拟计算进一步验证了为什么单原子态的CdS催化剂CdS-Pd SAs可以很好地实现光催化C-N偶联生成N-苄基苯胺（ 图6 ）。结合EXAFS拟合结果，我们以Pd-S三配位的形式作为计算模型来研究H吸附和反应过程。对于催化剂CdS-Pd NPs来说，在位点1和2的H吸附能分别为-2.801 eV和-2.936eV，而催化剂CdS-Pd SAs的H吸附能为-1.954 eV。通过过渡态能量搜索，可以得出，Pd纳米颗粒负载的CdS-Pd NPs的加氢能垒为0.38 eV，而对于单原子态的CdS-Pd SAs来说，由于形成的Pd-Sx配位物种能够有效地吸附和脱附H，因此脱附的H直接加成到亚胺的不饱和C上，完成加氢过程。
图6 DFT模拟计算
总结与展望
总的来说，我们设计开发了一种CdS-Pd单原子光催化剂，该催化剂可以有效地用于可光催化苯甲醇和苯胺的C-N偶联反应，获得具有工业应用价值的二级胺。同时反应过程中释放出清洁能源氢气。结合实验以及模拟计算，我们推测Pd在光催化反应过程中与CdS表面的S原位配位形成Pd-Sx中间物种，而这一中间体可以提高载流子分离效率以及有效地进行H的吸脱附，构成Pd-Sx •Pd-Sx H-Pd-Sx Pd-Sx的循环过程，实现氢转移，完成亚胺的加氢过程，得到目标产物N-苄基苯胺。整个过程中，Pd-Sx中间体可以作为有效氢转移的桥梁实现加氢过程。此外，该催化剂体系具有较好循环能力和底物适应性。这一工作将为温和条件下实现C-N偶联反应提供一种新的思路。
作者介绍
钮峰 ，博士毕业于法国里尔大学（法国国家科学研究中心）（导师Andrei Khodakov教授和Vitaly Ordomsky研究员）。2020年8月加入香港中文大学（深圳）邹志刚院士团队从事博士后研究。以第一作者在ACS Catalysis，Green Chemistry，Solar Energy Materials & Solar Cells等期刊上发表SCI论文12篇。目前主要研究方向为多相热催化、光催化能源转化。
涂文广 ，2015年获南京大学物理学院博士学位。2015至2020年在新加坡南洋理工大学从事研究博士后研究工作。2020年6月起任职于香港中文大学（深圳）理工学院。主要从事于低维光电材料表界面结构的精准设计与构建，实现太阳能驱动下的小分子转换，取得了一系列重要成果，迄今为止已在Nature Communications, Advanced Material, Advanced functional Material, ACS Catalysis, ACS Energy Letters等期刊上发表论文70余篇, SCI被引超过8000次，H指数为44。
周勇 ，香港中文大学（深圳）兼职教授。2009 年9月被南京大学物理学院按海外人才引进回国工作，加入南京大学环境材料与再生能源研究中心，聘为教授。主要从事：1、人工光合成二氧化碳转化为可再生碳氢燃料；2、光电材料的设计和构建；3、高效、低成本钙钛矿太阳能电池产业化应用研究。近五年来，以第一作者或通讯作者在 国际重要期刊上发表论文超过 60 篇，其中包括 J. Am. Chem. Soc. (1 篇)、Adv. Mater. (2 篇)、Adv. Funct. Mater. (1 篇)和 Nano Lett. (1 篇)，受邀以第一作者或通讯作者撰写 2 篇综述论文。近五年论文他引超过 1600 次，5 篇论文入选 Web of Science 统计的“过去十年高被引论文”, H 指数 46。光催化还原 CO2 研究成果作为主要研究内容，荣获 2014 年国家自然科学二等奖(排名第四)。主编三本英文专著（Springer 等出版社出版）。多次受邀在国内外相关学术会议上做邀请报告或主持会议。担任 Current Nanoscience 中国地区编辑和 Mater. Res. Bull.编委。主持承担国家基金委、 科技 部 973 项目等项目。入选教育部新世纪人才（2010 年）、江苏省首届杰出青年基金(2012年)。
邹志刚 ，2003年凭为教育部“长江学者奖励计划”特聘教授，国家重点基础研究发展计划“973”项目首席科学家，教育部创新团队带头人，2015 年当选中国科学院院士，2018 年当选发展中国家科学院院士。主要从事新型可再生能源与环境材料方面的研究，邹院士在光催化领域做出了卓越的贡献，被媒体称为“光催化领域的前行者”。邹志刚院士已在 Nature等国际一流期刊上发表论文 602 多篇，H指数 74，连续 5年入选爱思唯尔材料科学高被引学者，是材料领域有国际影响力的学术带头人。申请中国发明专利 200 多项，其中 83 项已获授权；承担两届国家重大基础研究计划 973 项目、国家自然科学基金中日合作项目、 科技 部国际合作重大项目等多项科研项目；获国家自然科学二等奖 1 项、江苏省科学技术一等奖 2 项，作为第一完成人获第 46 届日内瓦国际发明展金奖及阿卜杜拉国王大学特别奖各 1项。
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